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論文

Investigation of adsorption mechanism of Mo(VI) by baker's yeast and applicability to the uranium liquid waste treatment process

荒井陽一; 長谷川健太; 渡部創; 渡部雅之; 箕輪一希*; 松浦治明*; 羽倉尚人*; 勝木健太*; 新井剛*; 小西康裕*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 9 Pages, 2023/00

https://doi.org/10.1007/s10967-023-09278-5

被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U are generated by solvent extraction of nuclear fuel materials in experiments of reprocessing technologies. Although incineration and denitrification/conversion processes are promising for treating such liquid waste, the installation of large equipment is essential. To give appropriate treatment procedures for radioactive liquid waste generated in nuclear facilities, STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project was started by Japan Atomic Energy Agency (JAEA) with several organizations. We are focusing on baker's yeasts for their excellent metal ions adsorption characteristics, easy handling and low prices. In order to optimize adsorption performance and operation procedures as the liquid waste treatment technology, adsorption performance of U has to be precisely investigated. In this study, adsorption performance of U and anion from nitric acid solution was investigated by batch-wise adsorption experiments.

論文

Hybrid process combining solvent extraction / low pressure loss extraction chromatography for a reasonable MA(III) recovery process

佐野雄一; 坂本淳志; 宮崎康典; 渡部創; 森田圭介; 江森達也; 伴康俊; 新井剛*; 中谷清治*; 松浦治明*; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07

TBPを利用した溶媒抽出法によるMA(III)+Ln(III)共回収フローシート及び低圧損操作が可能な大粒径多孔質シリカ担体を使用したHONTA含浸吸着材を用いた擬似移動層型クロマトグラフィによるMA(III)/Ln(III)分離フローシートを組み合わせたハイブリッド型のMA(III)回収プロセスを開発した。

論文

Structural characterization of Eu-HONTA complexes by IBIL and EXAFS analyses

渡部創; 佐野雄一; 岡田諒*; 松浦治明*; 羽倉尚人*; 加田渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.60 - 65, 2020/08

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2019.10.004

被引用回数：3 パーセンタイル：36.4(Instruments & Instrumentation)

抽出クロマトグラフィを用いたMA回収技術開発のためのHONTA含侵吸着材中に形成されるEu錯体の局所構造を、EXAFSとIBILとを組み合わせた手法により調査した。本分析により、吸着材中と溶媒中とで形成される錯体構造の微小な変化をとらえることができることが明らかとなった。

論文

Improvement in flow-sheet of extraction chromatography for trivalent minor actinides recovery

渡部創; 先崎達也; 柴田淳広; 野村和則; 竹内正行; 中谷清治*; 松浦治明*; 堀内勇輔*; 新井剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(3), p.1273 - 1277, 2019/12

https://doi.org/10.1007/s10967-019-06808-y

被引用回数：4 パーセンタイル：31.89(Chemistry, Analytical)

Extraction chromatography flow-sheet employing octyl(phenyl)--diisobutylcarbonoylmethylphosphine oxide (CMPO) and (2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) extractants for trivalent minor actinide recovery was modified to improve column separation performance. Excellent trivalent minor actinides recovery performance was obtained by column separation experiments on nitric acid solution containing the trivalent minor actinides and representative fission product elements, i.e. recovery yields 93% with sufficient decontamination factors against the fission products. Those are the best performance which we have ever obtained by experiments inside hot cell.

論文

STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部創; 小木浩通*; 荒井陽一; 粟飯原はるか; 高畠容子; 柴田淳広; 野村和則; 神谷裕一*; 浅沼徳子*; 松浦治明*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11

AA2019-0193.pdf:1.29MB

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2019.103090

被引用回数：12 パーセンタイル：77.44(Nuclear Science & Technology)

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.

論文

Ion beam induced luminescence of complexes formed in adsorbent for MA recovery process

渡部創; 片井雄也*; 松浦治明*; 加田渉*; 江夏昌志*; 佐藤隆博*; 新井剛*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 450, p.61 - 65, 2019/07

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2018.08.029

被引用回数：2 パーセンタイル：23.19(Instruments & Instrumentation)

Ion-beam induced luminescence (IBIL) analysis on MA recovery adsorbent was performed to give chemical states of complexes formed in the adsorbent as fundamental information for process design, and EXAFS analysis was also carried out to support discussions. The IBIL spectra of the binary extractants system seemed to be superposition of individual ones, however it has also original peaks. As intensities of those peaks rapidly decreased with iteration time of measurements and the original peaks were not observed for the adsorbent without charging Eu(III), they were attributed to complexes of Eu(III) with organic compounds. Contributions of CMPO and HDEHP extractants for Eu(III) extraction must be not only individual ones but also cooperative.

論文

Microanalysis of silica-based adsorbent for effective recovery of radioactive elements

佐野雄一; 渡部創; 松浦治明*; 名越航平*; 新井剛*

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(10), p.1058 - 1064, 2017/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2017.1344574

被引用回数：5 パーセンタイル：37.06(Nuclear Science & Technology)

ポリマー架橋度が吸着材の吸着・溶離性能に与える影響についてポリマー架橋度をパラメータとした吸着材を用いた試験により評価するとともに、その要因をSTXM分析及びEXAFS分析により考察した。吸着材中に形成された金属錯体構造については、ポリマー架橋度により大きな違いは生じないことを確認した。一方、ポリマー架橋度の増加に伴いポリマーは細孔中に均一に広がる様子が認められるとともに、架橋度が高い条件では細孔が狭小化し、水分子が捕捉されやすくなるため、溶離率が低下するものと考えられた。

論文

Local structure and distribution of remaining elements inside extraction chromatography adsorbents

渡部創; 佐野雄一; 塩飽秀啓; 矢板毅; 大野真平*; 新井剛*; 松浦治明*; 江夏昌志*; 佐藤隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.202 - 206, 2017/08

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2017.01.055

被引用回数：3 パーセンタイル：28.82(Instruments & Instrumentation)

Extraction chromatography is one of the most promising technology for minor actinide (MA(III): Am and Cm) recovery from high level liquid waste generated in the reprocessing. A brand-new adsorbent proposed by our group are expected to achieve more efficient MA(III) recovery than usual procedure. Fundamental MA(III) adsorption/elution performances of the adsorbents have been demonstrated. An appropriate washing process of lanthanides (Ln(III)) is necessary to be established to design a process flow. In this study, chemical state and distribution of Eu inside the adsorbent before and after contacting with candidate eluents for MA(III) or Ln(III) were evaluated by EXAFS measurements and micro-PIXE analysis, respectively. Two-dimensional PIXE images showed that adsorbed Eu and residual Eu after contacting with the eluents for MA(III) were uniformly distributed on the particle. However, EXAFS oscillation revealed that local structure around Eu drastically changes by the contact. Those results suggest that the Eu remained inside the particle without distinct shift and that they form various complexes with extractants in the particle.

論文

Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍諒治*; 名越航平*; 新井剛*; 渡部創; 佐野雄一; 松浦治明*; 高木秀彰*; 清水伸隆*; 江夏昌志*; 佐藤隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2017.02.082

被引用回数：5 パーセンタイル：44.54(Instruments & Instrumentation)

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H $_{2}$ O $_{2}$ . EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.

報告書

模擬廃棄物ガラス試料(バナジウム含有ホウケイ酸ガラス)のXAFS測定

永井崇之; 小林秀和; 捧賢一; 菖蒲康夫; 岡本芳浩; 塩飽秀啓; 松浦治明*; 内山孝文*; 岡田往子*; 根津篤*; et al.

JAEA-Research 2016-015, 52 Pages, 2016/11

JAEA-Research-2016-015.pdf:37.48MB

本研究は、資源エネルギー庁の次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」として、バナジウム(V)含有模擬廃棄物ガラスを対象に、放射光XAFS測定によりガラス原料に内包された廃棄物成分元素の局所構造を評価した。本研究で得られた成果を、以下に列挙する。(1)バナジウム(V)は、組成に関係なく比較的安定な4配位構造と考えられ、ガラス原料フリットではVがガラス相に存在する可能性が高い。(2)亜鉛(Zn), セリウム(Ce), ネオジム(Nd), ジルコニウム(Zr), モリブデン(Mo)はガラス相に存在し、Ce原子価はガラス組成によって3価と4価の割合に差が認められた。(3)ルテニウム(Ru)はガラス相からRuO $_{2}$ として析出し、ロジウム(Rh)は金属と酸化物が混在し、パラジウム(Pd)は金属として析出する。(4)高温XAFS測定を行ったZrとMoの結果、ガラス溶融状態におけるZr, Moの局所構造の秩序が低下する傾向を確認した。(5)ガラス溶融炉温度1200 $^{circ}$ Cの条件で、模擬廃棄物ガラスの高温XAFS測定を行い、今後、試料セルの形状等の最適化を図ることで、良質な局所構造データ取得が期待できる。

論文

Structural investigation of thorium in molten lithium-calcium fluoride mixtures for salt treatment process in molten salt reactor

沼倉正彦*; 佐藤修彰*; Bessada, C.*; 岡本芳浩; 赤塚洋*; 根津篤*; 下原康彰*; 田島圭祐*; 川野泰和*; 中萩健志*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.994 - 998, 2011/11

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2011.04.026

被引用回数：13 パーセンタイル：69.64(Nuclear Science & Technology)

溶融LiF-CaF及びLiF融体中のフッ化トリウムのX線吸収微細構造(XAFS)分析と、フッ化ジルコニウム及びフッ化イットリウムの分子動力学(MD)シミュレーションを実施した。溶融状態では、トリウムとフッ化物イオンとの間の距離はすべての組成において一定であった。しかし、デバイワーラー因子や3次キュムラントのような揺らぎ成分は、フッ化カルシウムが0.17の組成までは増加し、フッ化カルシウムの添加によって減少することがわかった。この揺らぎ成分の変化は、フッ化物イオンの数密度の違いに対応していることをつきとめた。

論文

EXAFS analysis of uranium(IV) and thorium(IV) complexes in concentrated CaCl $_{2}$ solutions

上原章寛*; 藤井俊行*; 松浦治明*; 佐藤修彰*; 永井崇之; 湊和生; 山名元*; 岡本芳浩

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.161 - 165, 2011/09

http://www.oldenbourg-link.com/doi/abs/10.1524/rcpr.2011.0030

The coordination of U $^{4+}$ and Th $^{4+}$ in CaCl $_{2}$ hydrate melts was studied by U and Th $_{rm III}$ edge extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) spectroscopy. It was confirmed that, with the decrease of concentration from 6.9 M CaCl $_{2}$ to 4 M CaCl $_{2}$ , the Cl $^{-}$ ion coordination number $_{rm Cl}$ in the U $^{4+}$ coordination sphere decreased from 3.4 to 1.3, while the hydration number $_{rm O}$ in it increased from 4.5 to 6.7. The combined coordination number $_{rm O}$ + $_{rm Cl}$ of U $^{4+}$ in concentrated Cl $^{-}$ solution (8.0) was lower than that in 1.5 M perchloric acid aqueous solution (9.0). For Th $^{4+}$ , with the decrease of concentration from 6.9 to 4 M CaCl $_{2}$ , $_{rm Cl}$ in the Th $^{4+}$ coordination sphere decreased from 1.9 to 1.5, while $_{rm O}$ in it increased from 7.6 to 8.8. The $_{rm O}$ + $_{rm Cl}$ of Th $^{4+}$ in concentrated Cl $^{-}$ solution was 9.0 which was similar to that in 1.5 M perchloric acid. It was found that the bond distance of U-Cl was shorter than that of Th-Cl because of low $_{rm O}$ to U $^{4+}$ .

論文

Ion specific effects on the structure of molten AF-ZrF systems (A = Li, Na, and K)

Pauvert, O.*; Salanne, M.*; Zanghi, D.*; Simon, C.*; Reguer, S.*; Thiaudire, D.*; 岡本芳浩; 松浦治明*; Bessada, C.*

Journal of Physical Chemistry B, 115(29), p.9160 - 9167, 2011/07

https://doi.org/10.1021/jp203137h

被引用回数：64 パーセンタイル：81.85(Chemistry, Physical)

AF-ZrF system (A=Li, Na, K)混合系融体の構造を、EXAFS分光法と分子動力学(MD)計算法の組合せによって調べた。EXAFSの結果は、MD計算によって良好に再現された。計算では、融体中の7配位や6配位の構造の安定化の促進具合を評価した。Li, Na及びKの間の違いと、組成による違いを、系統的に調べた。MD計算からラマン分光スペクトルの導出も行った。また、配位構造がどの程度の時間保たれるかの評価も実施した。配位構造同士の相関については、Zr $^{4+}$ -Zr $^{4+}$ 対の部分相関関数から評価した。

論文

In situ experimental evidence for a nonmonotonous structural evolution with composition in the molten LiF-ZrF system

Pauvert, O.*; Zanghi, D.*; Salanne, M.*; Simon, C.*; Rakhamatullin, A.*; 松浦治明*; 岡本芳浩; Vivet, F.*; Bessada, C.*

Journal of Physical Chemistry B, 114(19), p.6472 - 6479, 2010/05

https://doi.org/10.1021/jp912195j

被引用回数：60 パーセンタイル：79.38(Chemistry, Physical)

50モル%ZrFまでの組成の溶融LiF-ZrF系の構造を核磁気共鳴分析(NMR)法、広域X線吸収微細構造分析(EXAFS)法、及び分子動力学(MD)計算の組合せによって調べた。 $^{91}$ Zr高温NMR分析の結果から、Zrイオンの周りの配位数はすべて7であることがわかった。MD計算の結果は、EXAFSの結果とよく一致し、融体中に[ZrF] $^{2-}$ , [ZrF] $^{3-}$ , and [ZrF] $^{4-}$ のような錯イオン種があることが判明した。

論文

X-ray structural analysis of molten PbCl

岡本芳浩; 岩舘泰彦*; 福島和子*; 松浦治明*; 湊和生

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.452 - 455, 2005/02

https://doi.org/10.1016/j.jpcs.2004.06.039

被引用回数：6 パーセンタイル：30.12(Chemistry, Multidisciplinary)

PbCl融体の構造を、X線回折(XRD)及びX線吸収端微細構造(XAFS)を使って調べた。XRDデータのフーリエ変換から最近接Pb $^{2+}$ -Cl対が67配位であることがわかったが、比較的強固な4配位構造と、それをとりまくやや長距離の2, 3配位の2種類の相関があることがわかった。短い相関に敏感なXAFSでは4配位構造の存在を示す結果が得られた。

口頭

溶融塩電解共析法を用いた乾式再処理技術開発,12; 全体概要及び電解試験

明珍宗孝; 小藤博英; 山名元*; 白井理*; 山村力*; 梅咲則正*; 松浦治明*; 梶並昭彦*; 岩舘泰彦*; 大鳥範和*; et al.

no journal, ,

酸化物電解乾式再処理法において、ウラン及びプルトニウムを混合酸化物として陰極上に析出させるMOX共析技術は、核拡散抵抗性及び燃料製造への顆粒供給の観点から優れた技術として注目されている。本報では、MOX共析技術の課題とされる電解効率の低下や電解制御の困難性を解決するために実施している一連の研究開発に関して、その全体概要と電解試験等の実施状況を報告する。

口頭

放射光XAFSとMD計算による希土類-アルカリ塩化物の混合挙動研究

岡本芳浩; 矢板毅; 塩飽秀啓; 松浦治明*; Madden, P. A.*

no journal, ,

LiCl-KCl共晶混合塩融体中の希土類塩化物の混合挙動について、X線吸収微細構造(XAFS)及び分子動力学(MD)シミュレーションによって調べた。これまでの研究で、希土類塩化物単独塩融体は金属イオンの大きさに対応して、その局所構造を変えることを見いだしてきた。一方、本研究では、多くの混合系において、希薄組成では6配位構造をとることがわかった。希土類塩化物は、単独塩融体では異なる局所構造を示すが、希薄状態では統一的な構造に変化する可能性を示唆している。

口頭

塩化テルビウム系混合融体の高エネルギーXAFS

沼倉正彦; 岡本芳浩; 矢板毅; 塩飽秀啓; 鈴木伸一; 小林徹; 阿久津和宏; 松浦治明*

no journal, ,

希土類塩化物融対中の金属イオンの情報は乾式再処理の研究に重要であり、塩化物融体中に含まれる微量の希土類元素の情報を得るためにK吸収端を利用した高エネルギーXAFSは非常に有効である。今回の研究ではTbCl及びそれぞれ40%,15%,1.5%TbCl-(LiCl-KCl)融体のXAFSを測定し、その構造変化を調べた。解析の結果、TbClの濃度が薄くなるとその配位数がやや減少し6に近づくが、第一配位圏のTb-Clの距離はほとんど変わらなかった。デバイワーラー因子が非常に小さくなることもわかった。また構造の変化を調べるためにMD計算も行った。その結果25%付近で構造の変化が起きることがわかった。このシミュレーション結果は今回のXAFS結果と一致する。

口頭

フッ化テルビウム混合塩の構造解析

沼倉正彦*; Bessada, C.*; Ory, S.*; Rakhamatullin, A.*; 赤塚洋*; 根津篤*; 矢板毅; 岡本芳浩; 塩飽秀啓; 松浦治明*

no journal, ,

溶融TbF-LiF混合体の局所構造を調べるために、高温XAFS実験をSPring-8のBL11XUビームラインで実施した。X線回折とDSC分析の結果、1073K以上ではTbFとBNが反応することがわかっていたので、それ以下の温度でヘリウム雰囲気下で、混合系を対象に測定を実施した。解析の結果、溶融TbF-LiF混合体中のTb $^{3+}$ -F間距離は、固体の値よりも若干短くなり2.26となることがわかった。

口頭

マイナーアクチニド分離プロセスの高度化; 種々の吸着材に保持された希土類のEXAFS局所構造解析

松浦治明*; 根津篤*; 新井剛*; 大野真平*; 佐野雄一; 渡部創

no journal, ,

抽出クロマト法で用いられているCMPO-HDEHP混合抽出剤の協同抽出効果に関して、その機構を微視的に解明しようと、広域X線吸収微細構造法を用い、吸着材に吸着された希土類の局所構造解析を行った。CMPOにHDEHPを添加していくにつれて、希土類周りのフッ化物は一旦多くの酸素を配位し、その後減少に転ずることがわかった。