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論文

Fabrication, permeation, and corrosion stability measurements of silica membranes for HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process

Myagmarjav, O.; 柴田 愛*; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 久保 真治; 野村 幹弘*; 竹上 弘彰

International Journal of Hydrogen Energy, 46(56), p.28435 - 28449, 2021/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:9.63(Chemistry, Physical)

In this study, a corrosion-stable silica ceramic membrane was developed to be used in H$$_{2}$$ purification during the hydrogen iodide decomposition (2HI $$rightarrow$$ H$$_{2}$$ + I$$_{2}$$), which is a new application of the silica membranes. From a practical perspective, the membrane separation length was enlarged up to 400 mm and one end of the membrane tubes was closed to avoid any thermal variation along the membrane length and sealing issues. The silica membranes consisted of a three-layer structure comprising a porous $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ ceramic support, an intermediate layer, and a top silica layer. The intermediate layer was composed of $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ or silica, and the top silica layer that is H$$_{2}$$ selective was prepared via counter-diffusion chemical vapor deposition of a hexyltrimethoxysilane. A membrane using a silica intermediate layer exhibited a higher H$$_{2}$$/SF$$_{6}$$ selectivity but lower H$$_{2}$$ permeance with compared with the membrane using a $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ intermediate layer. The membrane using the silica intermediate layer was more stable in corrosive HI gas than a membrane with a $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ intermediate layer after 300 h of stability tests. To the best of our knowledge, this is the first report of 400-mm-long closed-end silica membranes supported on Si-formed $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ tubes produced via chemical vapor deposition method. In conclusion, the developed silica membranes seem suitable for membrane reactors that produce H$$_{2}$$ on large scale using HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process.

口頭

不活性母材ZrNを含む窒化物固溶体Gd$$_{0.25}$$Zr$$_{0.75}$$NとPdの高温反応試験

三島 理愛; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 林 博和

no journal, , 

マイナーアクチノイド(MA)核変換用窒化物燃料の燃焼により生成する核分裂生成物(FP)元素を含む化合物に関する知見を得るため、単相固溶体型MA窒化物燃料の模擬物質であるGd$$_{0.25}$$Zr$$_{0.75}$$NとPdの高温反応試験を実施した。Gd$$_{0.25}$$Zr$$_{0.75}$$NとPd金属を混合成型し、Ar気流中1323Kで加熱して得られた反応後試料について、SEM-EDS測定より、Gd, Zr, Pdからなる反応生成物と、未反応で残存したGd$$_{0.25}$$Zr$$_{0.75}$$Nが確認された。XRD測定結果より、試料は未反応のGd$$_{0.25}$$Zr$$_{0.75}$$N,ZrN、及びGdPd$$_{3}$$と同じ結晶系で格子定数が小さい物質(a=0.40212 $$pm$$ 0.00004 nm)からなることがわかった。これらの結果から、1323KでのGd$$_{0.25}$$Zr$$_{0.75}$$NとPdの反応によって立方晶系(AuCu$$_{3}$$型)のGd$$_{1-x}$$Zr$$_{x}$$Pd$$_{3}$$が生成することが示された。また、生成したGd$$_{1-x}$$Zr$$_{x}$$Pd$$_{3}$$中のGdとZrのモル比はおよそ1:2で、反応前の窒化物固溶体中と比べてZrの比率が小さいことから、本実験条件ではZrよりもGdの方がPdと金属間化合物を生成しやすいことが示唆された。

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