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報告書

硫酸-セリウム(IV)系化学除染法(SC法)の開発; 除染廃液処理試験と廃棄物発生量の低減化

諏訪 武; 栗林 伸英*; 石毛 洋一; 後藤 覚司*; 安宗 武俊*; 立川 圓造

JAERI-M 92-133, 147 Pages, 1992/09

JAERI-M-92-133.pdf:4.11MB

原子炉解体前の系統化学除染及び解体後の機器除染に適用可能な、硫酸-セリウム(IV)(SC)溶液及び硫酸単独溶液を用いる化学除染法の開発研究を進めてきた。化学除染プロセスでは、高い除染効果の達成と共に、除染による二次廃棄物発生量の低減化を計る必要がある。この観点から各種廃液処理試験を行い、廃液の性状に応じて適切な廃液処理プロセスを選択できるようにした。本報告は、SC除染プロセスの概要、廃液処理試験の概要、電気透析と拡散透析を中心とした廃液処理基礎試験結果、及び解体前系統除染法と解体後機器除染法における廃液処理プロセスのモデル評価、二次廃棄物発生量の低減効果等について検討した結果をまとめたものである。

論文

Chemical decontamination process with sulfuric acid-cerium(IV) for decommissioning; Decontamination of dismantled components

諏訪 武; 栗林 伸英*; 安宗 武俊*; 立川 圓造

Proc. of 1991 JAIF Int. Conf. on Water Chemistry in Nuclear Power Plants: Water Chemistry,91, p.737 - 742, 1991/00

原子炉解体関連の化学除染技術は、解体時における従業員の被爆低減を目的とした解体前の系統除染と解体後の機器除染に大別される。機器除染法は、解体時に大量に発生する汚染金属廃棄物の減容、更には再利用を図るために国内外で盛んに研究開発が進められている。汚染金属を無拘束レベルまで除染するためには、表面に付着したクラッドのみならず母材内部にまで拡散した放射性核種をも除去する必要がある。本法では、硫酸-セリウム(SC)溶液を用いた機器除染について、除染効果、各種金属材料の腐食速度、廃棄処理等の基礎試験結果を報告する。更に基礎試験に基づいた標準除染条件、基本的な除染プロセス等について紹介する。JPDR除染金属はSC溶液によって、母材を30$$mu$$m程度溶解すれば1Bq/cm$$^{2}$$以下になり、十分一般廃棄物にすることが可能である。

論文

汚染金属廃棄物に関する化学除染法の開発; 硫酸-セリウム系化学除染法

諏訪 武; 栗林 伸英; 安宗 武俊*

デコミッショニング技報, (2), p.29 - 40, 1990/00

http://www.randec.or.jp/publish/documents/gihou/Decommissioning%20gihou_02.pdf

機器除染法は、原子炉解体時に大量に発生する汚染金属廃棄物の減容、更には再利用を図るために国内外で盛んに研究開発が進められている。汚染金属を無拘束レベルまで除染するためには、表面に付着したクラッドのみならず母材内部にまで拡散した放射性核種をも除去する必要がある。本報では、硫酸-セリウム(SC)溶液を用いた解体後機器除染について、開発試験の概要、除染効果、各種金属材料の腐食(溶解)、速度、廃液処理等の基礎試験結果を報告する。更に基礎試験に基づいた標準除染条件、基本的な除染プロセス等について紹介する。JPDR汚染金属はSC溶液によって、母材を30$$mu$$m程度溶解すれば1Bq/cm$$^{2}$$以下になり、十分一般廃棄物にすることが可能である。

論文

硫酸セリウム(IV)溶液を用いた原子炉解体用化学除染法の開発; JPDR強制循環系における実証試験

諏訪 武; 後藤 覚司*; 五来 健夫; 栗林 伸英; 根本 吉則; 星 三千男; 佐川 千明; 米澤 仲四郎; 中原 勇; 宮崎 一郎; et al.

日本原子力学会誌, 30(11), p.1020 - 1029, 1988/11

https://doi.org/10.3327/jaesj.30.1020
 被引用回数：0 パーセンタイル：1.69(Nuclear Science & Technology)

将来の実用炉解体時の除染技術として確立することを目的に、H$$_{2}$$SO$$_{4}$$-Ce$$^{4+}$$溶液を用いた化学除染法(SC法)をJPDR強制循環系Aループに適用し、除染効果(DF)、母材の腐食、電解再生槽の性能、廃液処理等実証データの取得を行った。

論文

硫酸溶液中におけるセリウム(III)の電解酸化に及ぼす共存金属イオンの影響

諏訪 武; 栗林 伸英; 安宗 武俊*; 立川 圓造

電気化学, 56(9), p.722 - 728, 1988/09

原子力施設の化学除染法の開発との関連で、Fe、Cr、Ni、Mn等種々の金属イオンを含む硫酸溶液中におけるCe$$^{3+}$$のCe$$^{4+}$$への電解酸化反応について検討した。

論文

Development of chemical decontamination process with sulfuric acid-cerium(IV) for decommissioning; System decontamination process with electrolytic regeneration of Ce$$^{4+}$$ from Ce$$^{3+}$$

諏訪 武; 栗林 伸英; 立川 圓造

Journal of Nuclear Science and Technology, 25(7), p.574 - 585, 1988/07

https://doi.org/10.3327/jnst.25.574
 被引用回数：8 パーセンタイル：64.94(Nuclear Science & Technology)

本除染法において高DFを達成するためには、除染中に消費されたCe$$^{4+}$$の電解再生を必要とする。除染時に必要な電解再生電流はクラッドの溶解速度、腐食速度、電流効率、及び除染ループの特性値を関数とした計算式で表わされる。この式による計算結果から、本除染法を実用的なプロセスとして確立するためには、腐食速度の抑制と電流効率の向上を計ることが重要であることを明らかにした。

論文

硫酸-セリウム(IV)溶液中におけるSUS304ステンレス鋼の腐食挙動

諏訪 武; 栗林 伸英; 立川 圓造

防食技術, 37(2), p.88 - 96, 1988/00

https://doi.org/10.3323/jcorr1974.37.2_88

原子力施設の化学除染法の開発との関連で、硫酸-セリウム(IV)、SC、溶液中におけるSUS304の腐食挙動について、Ce$$^{3+}$$からCe$$^{4+}$$への電解再生を行わない場合と行った場合の検討を行った。

論文

硫酸-セリウム(IV)溶液中におけるニッケルフェライトの溶解挙動

諏訪 武; 栗林 伸英; 立川 圓造

防食技術, 36(4), p.204 - 209, 1987/04

https://doi.org/10.3323/jcorr1974.36.4_204

硫酸-セリウム(IV)(SC)溶液中におけるNiFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の酸化溶解について、ニッケルフェライトの還元溶解に関する従来の研究との比較で検討を行なった。NiFe$$_{2}$$O$$_{4}$$におけるNi,Fe各成分の溶解速度はSC溶液の酸化還元電位に大きく依存する。各成分の溶解速度の大きさは、0.25MH$$_{2}$$SO$$_{4}$$あるいはSC溶液へアスコルビン酸を添加した溶液中ではFe$$>$$Ni,SC溶液ではNi$$>$$Feである。NiおよびFe両溶解速度は主に温度(40~90$$^{circ}$$C)に依存し、Ce$$^{4}$$$$^{+}$$濃度(1.3~10$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$M)とH$$_{2}$$SO$$_{4}$$濃度(0.25~0.5M)にほとんど影響を受けない。溶解はレドックス反応によらず、SC溶液中のCe$$^{4}$$$$^{+}$$によって酸化されたNi$$^{3}$$$$^{+}$$oxide,が溶解を促進するための触媒作用をする。NiFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の全溶解速度は還元性溶液ではFeが、酸化性溶液ではNiが支配的である。

論文

硫酸-セリウム(IV)溶液中における高クロム含有酸化物の溶解挙動

諏訪 武; 栗林 伸英; 立川 圓造

防食技術, 36(3), p.127 - 133, 1987/00

https://doi.org/10.3323/jcorr1974.36.3_127

原子力施設の化学除染法の開発との関連で、硫酸-セシウム(IV)(SC)溶液中における高クロム含有酸化物の溶解挙動を検討した。Cr$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{6}$$Ni$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{6}$$Fe$$_{1}$$$$_{.}$$$$_{8}$$O$$_{4}$$のCr,Ni,Fe各成分の溶解速度はSC溶液の酸化還元電位とpHに大きく依存する。各成分の溶解速度の大きさは、0.25MH$$_{2}$$SO$$_{4}$$単独溶液ではFe$$>$$$$>$$Ni$$>$$Cr=0であり、SC溶液ではCr$$>$$$$>$$Ni$$>$$Feである。CrとNiの溶解速度は酸化性溶液で増加する。Crの溶解速度はCe$$^{4}$$$$^{+}$$濃度の一次に比例して増加する。クロム含有酸化物を溶解するのに必要なCe$$^{4}$$$$^{+}$$量は酸化物の量とそれらの成分が明らかになれば計算できる。即ち、溶解はレドックス反応に支配され、酸化物中のFe(II)とCr(III)はFe(III)とCr(VI)に酸化されるが、Ni(II)とFe(III)は関与しない。

論文

回転円板電極を用いた硫酸および硝酸溶液中のセリウム(IV)濃度測定法

諏訪 武; 栗林 伸英; 吉田 善行; 立川 圓造

電気化学, 54, p.974 - 976, 1986/00

サイクリックボルタンメトリーを適用して、硫酸および硝酸溶液中におけるFe$$^{3}$$$$^{+}$$,Cr(VI),Ni$$^{2}$$$$^{+}$$共存下におけるCe$$^{4}$$$$^{+}$$濃度の測定法を確立した。標準測定条件は、電位掃引範囲1.55~-0.5V(VS Ag/Agcl)、掃引速度50mV/S、回転速度1000rpmである。測定に必要な試料液量はCe$$^{4}$$$$^{+}$$濃度1$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$M前後で1$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$dm$$^{3}$$である。本測定法を確立したことにより、H$$_{2}$$SO$$_{4}$$-Ce$$^{4}$$$$^{+}$$系溶液における除染、腐食、金属酸化物の溶解試験時のCe$$^{4}$$$$^{+}$$消費量を測定できるようになった。

論文

Development of chemical decontamination process with sulfuric acid-cerium(IV)for decommissioning; Single step process to dissolve chromium-rich oxides

諏訪 武; 栗林 伸英; 立川 圓造

Journal of Nuclear Science and Technology, 23(7), p.622 - 632, 1986/00

https://doi.org/10.3327/jnst.23.622
 被引用回数：6 パーセンタイル：59.04(Nuclear Science & Technology)

種々のクロム含有模擬クラッドの溶解および放射能汚染試料の除染効果(DF)について、硫酸-セリウム(IV)溶液(SC)と既存の代表的除染剤を用いて比較検討を行った。SC溶液は高クロム含有クラッドに対し、CrだけでなくFeとNiも同時に溶解することを見出した。クラッドの溶解は主にCe(IV)濃度(1.3~10$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$M)と温度(40~90$$^{circ}$$C)に依存し、硫酸濃度(0.2~0.5M)には依存しない。0.25MH$$_{2}$$SO$$_{4}$$-5$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$MCe(IV)溶液、90$$^{circ}$$C24時間で、DF=33を得た。一方、Ce(III)からCe(IV)への電解再生下では、0.25MH$$_{2}$$SO$$_{4}$$-1.3$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$MCe(IV)、80$$^{circ}$$C、24時間でDF=460を得た。さらに、本除染法と超音波洗浄を組合せることにより、残留表面放射能を1$$times$$10$$^{-}$$$$^{5}$$$$mu$$Ci/cm$$^{2}$$以下にできたことから、解体後機器の除染への適用も可能であることを明らかにした。

論文

原子炉除染の化学

立川 圓造; 諏訪 武; 栗林 伸英

日本原子力学会誌, 28(5), p.390 - 397, 1986/00

https://doi.org/10.3327/jaesj.28.390
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Nuclear Science & Technology)

原子力発電プラントの被曝低減化対策の1つとして、化学除染法は一次冷却系内クラッドを最も確実に除去する手法であり、欧米各国においては実際に適用されている。しかしクラッドの性状は炉型のみならず場所によっても異なり、それに対応して種々の化学除染法が開発されている。本稿では、(1)クラッドの特徴及び化学除染剤によるクラッドの溶解機構,(2)代表的な供用中化学除染プロセスとその実施例,(3)原子炉解体用化学除染法の開発、について最近の状況を述べる。

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