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桜井 勉*; 横山 淳
Journal of Nuclear Science and Technology, 37(9), p.814 - 820, 2000/09
放射性炭素(C)の固定化に関連して、マイクロ波放電(20~100W)によるCO,CO及びHO(g)(水蒸気)の分解条件を、流通法を用いて研究した。0.4~1.3kPaのCOはガス線速度0.04~0.56m/s(プラズマの滞留時間1.13~0.08s)でその75~92%がCOに分解される。同じ条件でCOの分解率は低く、0.8kPaのCOはその5%またはそれ以下がC(炭素)に分解されるに過ぎない。0.8kPaのHO(g)は、出力50W、ガス線速度0.6m/s(プラズマ内滞留時間0.08s)でほぼ100%がHとOに分解された。HO(g)の効果的な分解には、逆反応を抑えるため、高い線速度が必要である。また、HとOが293KでもSUS及びCu金属表面で反応することを見いだした。
桜井 勉; 八木 知則; 高橋 昭
Journal of Nuclear Science and Technology, 35(1), p.76 - 81, 1998/01
被引用回数:3 パーセンタイル:31.9(Nuclear Science & Technology)使用済燃料溶解時、燃料中の炭素-14(C)はCOとしてオフガス中に移行する。捕集したCOを炭素(C)に還元して長期貯蔵を図るため、極超短波放電下でCOと水素(H)を反応させ、Cに分解する条件を求めた。外径6mmの石英管(長さ10cm)を2本直列に繋ぎ、1:3のCO-H混合ガス(初期圧0.67kPa)を線速度3cm/sで流しながら、2450MHz電源から出力40Wで極超短波を供給し放電させた。その結果、第1放電管でCOCOの反応が進み、第2放電管でCOCの反応が進んで炭素が析出してくることがわかった。約5mgC/cm-表面の割合で炭素を析出させることができる。さらに析出炭素量を増加させる工夫が必要であるが、この方法が技術的に可能なことを確認した。
木原 武弘; 桜井 勉*; 中野 雄次*; 藤根 幸雄
Proc. of 5th Int. Nucl. Conf. on Recycling, Conditioning and Disposal (RECOD '98), 1, p.830 - 837, 1998/00
燃料再処理行程でのヨウ素の挙動を調べるため、未照射のUOペレットの溶解試験を、NUCEF-BECKYの・セルにおいて行った。その結果、ヨウ素は、0.37%が溶解液中に残留し、また1.30%が不溶解性残滓中に留まった。ほとんど全てのヨウ素は溶解オフガスに移行し、74.06%からヨウ素吸着カラムで捕集され、11.33%がHEPAフィルターに、0.10%が溶解オフガス洗浄塔に、それぞれ捕集された。その他のヨウ素はオフガス配管の表面に蓄積したと考えられる。
桜井 勉; 小松 和則*; 高橋 昭
Proc. of 24th DOE/NRC Nuclear Air Cleaning and Treatment Conf., 0, p.550 - 562, 1997/08
再処理溶解工程のヨウ素の挙動について行ってきた基礎研究の成果を総括し、それをもとに大型再処理施設溶解槽中のヨウ素の挙動を推定した。文献によると、実験質規模の溶解試験に比べ実際の再処理プラントでは溶解液中の残留ヨウ素量が多くなる。その原因として、大型溶解槽ではその深さのために、液面でのヨウ素濃度とNOx濃度が高くなり、両者の反応によってヨウ化銀のコロイドが二次的に生成するため、と推定した。実際に相当濃度のヨウ素とNOxを実験質規模で模擬溶解液(30ml)に供給すると、溶解温度で、コロイドが生成することを確認した。
桜井 勉; 高橋 昭
JAERI-Review 97-002, 62 Pages, 1997/02
使用済燃料溶解時に発生する放射性ヨウ素は環境に漏洩し易く、有害なため、再処理プロセス内での厳重な管理が必要である。古くから多くの研究者により閉じ込め方法が研究されているが、再処理プロセス中のヨウ素の挙動を総合的に検討した報告書は極めて少ない。日本原子力研究所物理化学研究室の研究成果を含め基礎研究を総括し、再処理プロセス中のヨウ素の複雑な挙動を化学反応を用いて説明した。再処理施設からの最近の報告を紹介するとともに、これらを基礎研究結果と比較検討し、再処理プラント中のヨウ素の流れを考察した。
桜井 勉; 高橋 昭; M.-L.Ye*; 木原 武弘; 藤根 幸雄
Journal of Nuclear Science and Technology, 34(2), p.211 - 216, 1997/02
被引用回数:16 パーセンタイル:75.8(Nuclear Science & Technology)NUCEF小型再処理プロセス試験装置では外径50mm、厚さ10mmのカートリッジフィルタ(銀吸着材充填)を7段に重ね、使用済燃料溶解オフガス中の放射性ヨウ素(I)を捕集・定量することにしている。Iのガンマ線エネルギーは低いため、吸着材中のI定量には工夫を要する。本研究では、I捕集後のカートリッジ内吸着材を、両面の放射能強度が等しくなるまで混合・撹拌し、それを測定用試料とした。放射能強度と吸着量の関係を表わす検量線の作成を試み、I吸着量20Bqから2MBqの範囲で両者の関係を1本の直線で表示できることを確認し、NUCEFでのI捕集・定量に見とおしを得た。
桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英; 大貫 守
Nuclear Technology, 116(3), p.319 - 326, 1996/12
被引用回数:3 パーセンタイル:24.74(Nuclear Science & Technology)使用済燃料溶解液中の残留ヨウ素は、溶解速度が大きいと減少する傾向が見られる。この原因として溶解時に生成する亜硝酸(HNO)に着目し、残留ヨウ素量との関係を求めた。UO溶解時のHNO生成量測定、模擬溶解液中のHNO濃度と残留ヨウ素量の関係などから、溶解速度が残留ヨウ素量に影響するとの結論を得た。また、模擬溶解液中に高濃度のヨウ素(I)とNOを吹き込むとヨウ化銀のコロイドが生成することを見出した。これより、大型連続溶解槽の液面近くでも二次的にコロイドが生成し、小規模実験の場合より残留ヨウ素量が多くなる可能性のあることを指摘した。
桜井 勉
Journal of Nuclear Science and Technology, 33(3), p.266 - 267, 1996/03
分子状ヨウ素(I)とウラン(UO)を含む硝酸溶液を室内に放置するとIが速やかにヨウ素酸(IO)に酸化される。アルゴンレーザーを用いてこの原因を調べた結果、光励起されたUOからIにエネルギーが移動し、Iが解離しやすくなることによる、との結論に達した。この現象はウラン溶液中のヨウ素を室温でヨウ素酸に変えることに応用できる。
桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英
Journal of Nuclear Science and Technology, 32(7), p.664 - 670, 1995/07
被引用回数:4 パーセンタイル:43.23(Nuclear Science & Technology)使用済燃料溶解時のヨウ素の挙動は、多くの研究者により解明されつつあるが、それ以降のピュレックスプロセス中の挙動はほとんどわかっていない。本研究ではその点について知見を得ることを試みた。模擬燃料溶解液及びIまたはIOを含む硝酸ウラニル溶液を、ガンマ線照射した抽出剤(30%TBP/70%n-ドデカン)と接触させることにより、ヨウ素化学種のウラン抽出、逆抽出、及び溶媒洗浄における挙動を調べた。ウラン抽出の際、約70%のコロイドと90%以上のI及びIOが有機相に抽出され、ウラン逆抽出の際にも有機相に保持される。溶媒洗浄の際、大部分のコロイドと約50%のI及びIOが水相に逆抽出された。使用済燃料溶解液中の残留ヨウ素も、コロイド状ヨウ素と同じ挙動をとることが予想される。
古牧 睦英; 石川 二郎; 桜井 勉
Radiat. Meas., 24(2), p.193 - 196, 1995/00
被引用回数:5 パーセンタイル:58.38(Nuclear Science & Technology)重イオンを照射された高分子膜では、飛跡沿いの部分のみが局所的に著しく放射線損傷を受け、バルクよりも大きい溶解性を示す。このイオン照射膜をバルクに影響を与えない程度に線量を抑えて、ガンマ線を再照射すると、飛跡部分は更に損傷が進み、選択的溶解性が高まることをポリイミド膜を用いて実証した。酸素共存下のガンマ線照射が効果的であった。約410Radの線量のとき、エッチング時間は1/3に短縮された。軽イオン飛跡の方が重イオン飛跡よりも効果が顕著であった。前者では飛跡当りの切断分子数が少なく、ガンマ線によってさらに損傷が深まる余地を残すが、重いイオンの場合では充分に切断化が進み、ガンマ線照射による新たな損傷が少ないため、溶解速度に大きな相違が示されないためであろうと推定した。また、飛跡の溶解機構では、損傷ポリイミドの酸素化生成物が大きな役割をはたしていると考えられる。
桜井 勉; 高橋 昭
Journal of Nuclear Science and Technology, 31(1), p.86 - 87, 1994/01
被引用回数:9 パーセンタイル:75.49(Nuclear Science & Technology)再処理プロセスで銀添着シリカゲル(AgSまたはAC6120)は無機及び有機ヨウ素の秀れた吸着材として知られている。この吸着材は、さらに、二酸化窒素による有機ヨウ素の分解に、触媒的に作用することがわかった。このため、AgSを充填したカラムにヨウ化メチルと二酸化窒素を含む模擬オフガスを供給すると、AgS中の銀がヨウ素と反応した後もヨウ化メチルの分解が続き、ヨウ素が析出する。ガスクロマトグラフなどでAgSの吸着量を測定する場合、吸着容量を過大評価するおそれがあるので注意が必要である。
桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英; 大貫 守; 加藤 金治
NUREG/CP-0141, CONF-940738, 0, p.321 - 332, 1994/00
使用済燃料溶解液中の残留ヨウ素(I-129、約5%)の処理は環境安全上重要であり、古くから国の内外で研究されている。従来、この残留ヨウ素はヨウ素酸塩と考えられ、NOx吹き込みによる追い出し法が提案されている。しかし、最近の原研及びKfKの研究により、残留ヨウ素はヨウ素酸塩ではなく、それぞれ、コロイド状ヨウ素及び非揮発性有機ヨウ素と考えられるようになってきた。これらに対してNOx吹き込み法には高い除熱係数が期待できない。本報告では、残留ヨウ素がコロイド状ヨウ素であることを再確認するとともに、その生成機構を検討し、それを基に新しいヨウ素追い出し法を提案した。(本報告の一部には、科学技術庁から日本原子力研究所への委託研究として実施した「高燃焼度燃焼再処理試験研究」の成果の一部が含まれている。)
古牧 睦英; 石川 二郎; 桜井 勉; 松本 安世*
Radiat. Meas., 23(4), p.725 - 729, 1994/00
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)一定図形のマスク越しにポリイミドに重イオンを多重照射しエッチングすると、一定深さの溝を持つ図形が形成される。重イオン照射・エッチング法による微細加工が可能となる時、図形形成後の溝中に残存するイオン量を知ることが重要となる。特に絶縁体のポリイミドが電子部品に応用される時、絶縁性能が影響される。しかし、現在、イオンを一個づつポリイミド中で計測する方法はない。そこで、注入イオンを放射化し、エッチングに伴って溶出して残るポリイミド内放射能を測定し、エッチングと注入イオン、残存イオンとの関係を調べた。~16/cmのイオン注入に際しては、イオンの飛程の深さの計算値より10%余分に溶解すると、残存放射能は検出感度以下となることが分った。
松本 安世*; 松浦 裕紀*; 日比野 豊*; 川上 幸一*; 古牧 睦英; 石川 二郎; 桜井 勉; 立川 圓造
JAERI-M 93-196, 40 Pages, 1993/10
銅板熔着のポリイミド膜にマスク越しに重イオンを照射した後エッチングし、切断面の顕微鏡写真をとり、溝の形成と重イオン照射条件、エッチング剤、エッチング速度などとの関係を検討した。エッチング剤として次亜塩素酸ナトリウム水溶液、鋭角的な溝の形成には重い質量のイオン照射(10~10/cm)が効果的であった。エッチングに先立ち、ガンマ線を1MG以上照射するとエッチング溝が改良された。ポリイミド内に残るイオンを、エッチング後放射化分析法により調べた。イオンの入射エネルギーに相当する飛程部分の溶出後も、残留イオンが認められた。飛程の計算値より10%程深く溝を溶解すると、残留イオンは検出感度以下となる。ESCA測定によって、イミド基が照射によって分解し、C=0,CO及びCN基が増大してエッチングされ易くなると結論された。
桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英; 大貫 守; 安達 武雄
Journal of Nuclear Science and Technology, 30(6), p.533 - 541, 1993/06
被引用回数:5 パーセンタイル:44.87(Nuclear Science & Technology)使用済燃料溶解液中の残留ヨウ素の主成分は、従来、ヨウ素酸(IO)と考えられ、NO吹き込みによるヨウ素追い出しが提案されている。しかし、最近の原研化学部の研究では、主成分はコロイド状ヨウ素である可能性が高くなってきた。しかし、強放射線のため、溶解液中のヨウ素化学種を直接同定することは困難である。このため、PWR使用済燃料溶解液中のヨウ素追い出しの際のヨウ素の挙動と熱化学的考察とから溶解液中のヨウ素化学種を考察し、次の結果を得た。(1)溶解槽(約100C)中のNO濃度は、これまで室温の溶解オフガスについて報告されているNO濃度より高い、(2)このため4モル硝酸中ではIOは熱化学的に生成し得ない、(3)溶解液中のヨウ素化学種の主成分はコロイド状ヨウ素である、(4)NOはコロイド状ヨウ素の分解を妨げる方向に作用する。
桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英; 大貫 守; 安達 武雄
Nuclear Technology, 99, p.70 - 79, 1992/07
被引用回数:21 パーセンタイル:85.59(Nuclear Science & Technology)燃焼度21~39GWD/tのPWR使用済み燃料片(~3g/個)を硝酸溶液に溶解し、ヨウ素の分布及び化学形を調べた。溶解の際、不溶性残渣へ移行するヨウ素は全体の2.5%以下、溶解液中の残存ヨウ素は10%以下であり、残りはオフガス中へ揮発する(そのうち有機ヨウ素は6.5%以下)。溶解液中の残存ヨウ素の主成分はヨウ化銀などのコロイド状ヨウ素であり、ヨウ素酸であるとするフランス及びドイツの報告とは異なった結果を得た。コロイド状ヨウ素の除去にはNOが存在しない状態での溶液の加熱が有効であり、NOはこのコロイドの分解を妨げる方向に作用する。
古牧 睦英; 石川 二郎; 高橋 昭; 横山 淳; 桜井 勉; 大貫 守; 小林 義威; 安達 武雄
日本原子力学会誌, 33(5), p.489 - 497, 1991/05
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)燃焼度の異なる10種類の使用済軽水炉二酸化ウラン燃料小片(2~3g、5~8年冷却)を4M硝酸に溶解し、発生する揮発性核種(ヨウ素、クリプトン、キセノンおよび気体状トリチウム)の量および同位体組成と燃焼度との関係を求めた。分析法はキセノンを除き、それぞれの放射能測定によった。キセノンはクリプトンと共にガスクロマトグラフにて定量した。分析の結果、燃焼中に放出するヨウ素、クリプトン、キセノン及び気体状トリチウムの量は、燃料の燃焼度の増大に伴い、ほぼ比例して増大した。ヨウ素の大部分は溶解中に揮発し、若干量が溶液中に残存する。Krの存在比は全燃焼度にわたって、全クリプトン中約5%を占め、キセノンは、重量比で初期ウラン量の約0.4%を占め、気体状トリチウムは生成全トリチウムの約0.5%を占めた。
桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英
Nuclear Technology, 94, p.99 - 107, 1991/04
被引用回数:4 パーセンタイル:47.84(Nuclear Science & Technology)再処理施設からのよう素の放出低減化のためには、プロセス内を流れているよう素化学種とそれらの量を把握することが重要である。これまでオフガス及び溶液中のよう素処理については数多くの研究例が報告されているが、不溶性残渣は研究対象にされていなかった。本研究は模擬照射燃料ペレットを硝酸溶液に溶解し、生成する不溶性残渣とよう素の相互作用及びよう素の物質収支を求めたものである。約1gのペレットから約8mgの不溶性残渣が生成し、ペレット中のよう素の2~5%が付着することがわかった。付着するよう素は銀・パラジウム等の難溶性よう化物であり、残渣中に取り込まれている一部のよう素は除去が難しい。残渣中のよう素はガラス固化または残渣からの白金族元素回収の際に遊離する可能性がある。
大崎 浩; 藤根 幸雄; 前田 充; 安達 武雄; 桜井 勉; 工藤 寿雄*
Proc. of the 3rd Int. Conf. on Nuclear Fuel Reprocessing and Waste Management,Vol. 2, p.682 - 686, 1991/00
使用済燃料再処理における溶解工程のシミュレーションコードを開発することを目的として、ペレットの溶解速度を計算する新しい計算式を作成した。新計算式は、Taylorの表面積モデルを基礎としてHodgsonの浸透モデルの考え方を取り入れたモデルに基づくものである。新モデルでは、溶解速度を計算する上で重要な因子である有効溶解表面積の初期溶解表面積に対する比F()が理論的に導かれる。得られた()は、実験結果を表面積理論で整理したF()の値(文献値)と良く一致した。新しく作成したシミュレーションコードは、回分式及び連続式の両方の溶解槽形式を対象として、ペレット、粉末、不溶解残渣などからなる燃料の溶解挙動を評価できるように設計されている。このコードを使って実験データを実際に解析し、回分式と連続式の溶解槽について溶解挙動のシミュレーションを行なった。
桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英; 大貫 守; 安達 武雄
Proc. of the 3rd Int. Conf. on Nuclear Fuel Reprocessing and Waste Management: RECOD91,Vol. 2, p.678 - 681, 1991/00
核燃料再処理における放射性ヨウ素(I)の挙動、特に溶解工程における挙動を把握することは環境安全上重要である。模擬照射燃料ペレットによる予備実験の後、2~3gの使用済燃料ペレット試料片を4モル硝酸に溶解し、Iの挙動を調べた。その結果、試料片中のヨウ素の0.7~2.3%が不溶性残渣に収着され、1.2~10%が溶解液中に残留し、残りがオフガス中に移行することがわかった。本研究により、不溶性残渣にもヨウ素の一部が移行することが明らかになった。