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論文

Experimental studies of complex hydride YMn$$_{2}$$H$$_{6}$$ on formation kinetics and X-ray absorption fine structure analyses

松尾 元彰*; 松村 大樹; 西畑 保雄; Li, G.*; 桧山 奈央*; 千星 聡*; 折茂 慎一*

Applied Physics Letters, 100(4), p.044101_1 - 044101_3, 2012/01

https://doi.org/10.1063/1.3678032
 被引用回数：4 パーセンタイル：18.19(Physics, Applied)

Formation kinetics of a complex hydride YMn$$_{2}$$H$$_{6}$$ with MnH$$_{6}$$ complex anion from a metal hydride YMn$$_{2}$$H$$_{4.5}$$ was investigated in the temperature range between 373 K and 448 K under 25 MPa H$$_{2}$$. The time dependent of the YMn$$_{2}$$H$$_{6}$$ formation fraction suggested that the formation kinetics are controlled by random nucleation and growth with the activation energy of 113 kJ/mol H$$_{2}$$. Local structure of YMn$$_{2}$$H$$_{6}$$ synthesized was also studied by X-ray absorption fine structure analysis. Mn-H covalent bonding nature in MnH$$_{6}$$ complex anion was successfully detected and the Mn-H distance was determined to be 1.67$$pm$$0.05 ${AA}$.

口頭

錯体水素化物YMn$$_{2}$$H$$_{6}$$に対するX線吸収分光での金属-水素結合直接観測

松村 大樹; 西畑 保雄; 松尾 元彰*; Li, G.*; 桧山 奈央*; 千星 聡*; 折茂 慎一*

no journal, , 

水素化物中における水素原子の存在様式は、その結合状態によって、中性水素,陽イオン性水素,陰イオン性水素,共有結合性水素の4種類に分類することができる。最近の研究において、YMn$$_{2}$$を水素化させると、水素の状態が当初は中性水素であったものが、さらなる水素化により共有結合性水素へと変性することが報告された。本研究においては、この共有結合性錯体水素化物YMn$$_{2}$$H$$_{6}$$に対して、X線吸収分光による測定を行い、Mn元素近傍の局所構造を観測した。結果、通常のX線吸収分光測定においては観察することのできないMn-H共有結合の直接観測を行うことができた。これは、物質中における水素がMnと共有結合を持つことにより、Debye-Waller因子が小さくなったことで観測可能になったものと思われる。

口頭

錯体水素化物YMn$$_{2}$$H$$_{6}$$における金属-水素結合直接観測

松村 大樹; 松尾 元彰*; Li, G.*; 桧山 奈央*; 千星 聡*; 西畑 保雄; 折茂 慎一*

no journal, , 

YMn$$_{2}$$はC15ラーベス構造を持つ、水素吸蔵合金である。この物質は高圧下で水素化反応を起こすことで、YMn$$_{2}$$H$$_{6}$$の状態まで水素を吸蔵することが知られている。最近の研究では、比較的低い水素圧力でも、YMn$$_{2}$$H$$_{6}$$を形成することが示された。本研究では、X線吸収分光法(X-ray absorption fine structure: XAFS)を利用して、Mn、Y元素の局所構造を観測し、水素化物の評価を行った。結果、Mnサイトからの観察において、6水素化物まで進行した状態では水素の配位が観測された。これはXAFSにおける水素の直接観測の初めての例である。Yサイトからは水素が観測されなかった。Mnサイトからの水素の観測は、錯体水素化物ならではの性質であると考えられる。このように、XAFSを使用して水素原子の存在状態評価を行うことができた。

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