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論文

Defect structure analysis of heterointerface between Pt and CeO$$_{rm x}$$ promoter on Pt electro-catalyst

府金 慶介*; 森 利之*; Yan, P.*; 増田 卓也*; 山本 春也; Ye, F.*; 吉川 英樹*; Auchterlonie, G.*; Drennan, J.*

ACS Applied Materials & Interfaces, 7(4), p.2698 - 2707, 2015/02

https://doi.org/10.1021/am507754w
 被引用回数：30 パーセンタイル：67.05(Nanoscience & Nanotechnology)

白金-酸化セリウム(Pt-CeO$$_{rm x}$$(1.5$$leq$$$$times$$$$leq$$2))は、Ptカソードよりも高い酸素還元反応活性を示すことから、固体高分子形燃料電池のカソード極に使用する電極材料として有望視されている。本研究では、Pt-CeO$$_{rm x}$$の高い酸素還元活性の発現に関係しているとして考えられているPt-CeO$$_{rm x}$$ヘテロ界面の微細構造を明らかにすることを目的に、パルスレーザー蒸着法により導電性を有するNb:SrTiO$$_{3}$$単結晶基板上にCeO$$_{rm x}$$のエピタキシャル膜を形成し、さらにCeO$$_{rm x}$$膜上に含浸法によりPt粒子を形成してPtとCeO$$_{rm x}$$界面構造が単純化されたPt-CeO$$_{rm x}$$薄膜カソードを作製した。透過型電子顕微鏡によるPt-CeO$$_{rm x}$$界面の構造評価及び電気化学測定による酸素還元反応活性評価、さらに格子動力学計算結果との比較により界面構造を調べた結果、Pt-CeO$$_{rm x}$$界面に形成されるPt$$^{2+}$$-O$$^{2-}$$-酸素欠陥-セリウム欠陥構造が高い酸素還元活性の発現に関係していることが示唆された。

論文

Role of cerium oxide in the enhancement of activity for the oxygen reduction reaction at Pt-CeO$$_{x}$$ nanocomposite electrocatalyst; An in situ electrochemical X-ray absorption fine structure study

増田 卓也*; 福満 仁志*; 府金 慶介*; 戸ヶ崎 寛孝*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄; 吉川 英樹*; 小林 啓介*; 森 利之*; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 116(18), p.10098 - 10102, 2012/05

https://doi.org/10.1021/jp301509t
 被引用回数：118 パーセンタイル：93.76(Chemistry, Physical)

Pt-CeO$$_{x}$$/C触媒上での酸素還元反応におけるCeO$$_{x}$$の役割をXAFS法を用い調べた。その結果、CeO$$_{x}$$中のCe$$^{3+}$$がCe$$^{4+}$$になることによりPt酸化物生成が抑制されることがわかった。

論文

Measured and simulated transport of 1.9 MeV laser-accelerated proton bunches through an integrated test beam line at 1 Hz

西内 満美子; 榊 泰直; 堀 利彦; Bolton, P.; 小倉 浩一; 匂坂 明人; 余語 覚文; 森 道昭; 織茂 聡; Pirozhkov, A. S.; et al.

Physical Review Special Topics; Accelerators and Beams, 13(7), p.071304_1 - 071304_7, 2010/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevSTAB.13.071304
 被引用回数：25 パーセンタイル：79.43(Physics, Nuclear)

1.9MeVレーザー駆動陽子線のビームライン中に伝送した。ビームラインは、PMQ, RF cavity,monochrometerからなり、伝送の様子をPARMILAのシミュレーションによって再現した。このような試みは世界初のことである。ビームラインの最終端において、6nsのバンチ幅を道、5%のエネルギースプレッドを持つビームが10%の効率で検出された。この様子はPARMILAにより再現でき、PARMILAコードがレーザー駆動陽子線のビームラインの構築に使用できることを証明した。

報告書

花崗岩における原位置試験(平成2年度)

長 久*; 野口 義文*; 森田 誠也*; 中村 直昭*; 岩崎 浩*; 堀田 政國*; 穂刈 利之*

PNC TJ1380 91-001, 470 Pages, 1991/05

PNC-TJ1380-91-001.pdf:26.46MB

釜石原位置試験場では、地層科学研究の一環として、当面割れ目系岩盤中の地下水流動現象と物質移動に関する試験、研究およびその技術開発を中心に実施している。1991年度は、岩盤透水性試験と単一割れ目における地下水流下試験の実施を主たる内容とした。このため、新たにKD-90坑道を掘削して排水坑道とし、その周辺に間隙水圧モニター用の試錐孔を配置した。また、既存のKH-1孔における区間水開放後の深度別の水質分析、原位置試験場付近のサンプルを用いた岩石溶出試験を実施した。各試験、研究の成果は次のように要約される。(1)1990年度から実施している試錐孔およびKD-90坑道における地質学的, 岩石鉱物額的調査結果によれば、岩盤透水性試験エリアは亀裂周辺の変質の程度、充填鉱物の種類によって特徴付けられるN70$$^{circ}$$E80$$^{circ}$$NWW系, N40$$^{circ}$$E60$$^{circ}$$NW系, N20$$^{circ}$$E90$$^{circ}$$系, 傾斜20$$^{circ}$$C以下の割れ目系の4つの割れ目群からなっている。(2)KD-90坑道における岩盤透水性試験から坑道規模の透水係数として2.07$$times$$10$$^{-6}$$cm/secが得られた。この値は、同位置で行った低圧透水性試験結果の対数平均値1.14$$times$$10$$^{-6}$$6cm/secと概ね一致し、周辺岩盤の平均的な透水性を表していると考えられる。また、試験区間によるバラつきは10$$^{-6}$$$$sim$$10$$^{-7}$$cm/secの範囲であって、割れ目情報から算出した透水テンソルも併せて検討した結果、この試験エリアでのREV(最小構造単位)は20数m程度と推定された。(3)単一割れ目における地下水流下試験によって、割れ目面におけるチャンネリング現象を実験的に明らかにし、飽和・不飽和浸透流解析から割れ目面は10$$^{-2}$$$$sim$$10$$^{-6}$$cm/secの透水係数を有するいくつかのゾーンに分けられると推定された。しかし、割れ目面内での流量を説明するにはここで用いた解析法は不十分であった。また、坑道壁面における割れ目情報から割れ目面上の流れを推定することは非常に困難である。(4)岩石溶出試験から、岩石成分の溶出が地下水の水質決定に大きく関与すると推定された。特に花崗閃緑岩や閃緑岩がNa$$^{+}$$, K$$^{+}$$を、鉱石がCa$$^{2+}$$, Mg$$^{2+}$$, SO$$_{4}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$を相当量供給することが明らかになった。KH-I孔開放後の水質は古い地下水への変化が認められたが、坑道湧水は残層タイプに変化した。この違いには流出量の多寡

口頭

Pt-CeO$$_{x}$$モデル界面上での酸素還元反応の検討

府金 慶介*; 森 利之*; 増田 卓也*; 魚崎 浩平*; 山本 春也; 前川 康成

no journal, , 

固体高分子形燃料電池の実用化にあたって克服しなければならない問題の一つに白金触媒の使用量の低減があり、特にカソード正極 における酸素還元反応を促進するカソード材料の開発が重要課題の一つとなっている。本研究は、三機関連携(原子力機構,理化学研究所,物質・材料研究機構)による燃料電池システム用キーマテリアル開発研究の一環として、物材機構が見いだした白金(Pt)-セリア(CeO$$_{x}$$)を研究対象に高性能カソード材料の開発を進めている。今回は、Pt-Ce$$_{x}$$カソード材料の電極特性発現機構を検討するためのPt-Ce$$_{x}$$モデル電極界面の作製を目的に、パルスレーザー蒸着法により導電性を有するNb:SrTiO$$_{3}$$(100)単結晶基板上にCeO$$_{2}$$のエピタキシャル膜を形成し、さらにそのうえにPt粒子を担持した材料の作製を行い、電気化学測定によりその酸素還元反応活性を評価した。発表では、作製したPt/CeO$$_{2}$$(100)膜の構造と酸素還元反応活性について詳細に報告する。

口頭

Pt-CeO$$_{x}$$薄膜電極触媒による電気化学的前処理と酸素還元反応活性向上に与える界面構造の検討

府金 慶介*; 森 利之*; Wu, Y. Y.*; 山本 春也; 前川 康成; 吉川 英樹*; 山下 良之*; 上田 茂典*; Vladimir, M.*; 鈴木 彰*; et al.

no journal, , 

固体高分子形燃料電池は、家庭用や自動車用の二酸化炭素を排出しない発電装置として注目されているが、カソード上での酸素還元反応に起因する電力損失のため、十分な電池出力が得られていない。本研究では、酸素還元活性の高いカソード触媒の開発を目的に、白金-酸化セリウムとカーボンブラック粉体(Pt-CeO$$_{x}$$/CB)を組合せたカソード電極を開発してきた。本電極では、市販のPtカソードよりも白金表面の酸化を抑制するために、高い酸素還元反応活性を示し、さらにPt-CeO$$_{x}$$/CBカソードに電気化学的前処理を行うことで、酸素還元反応活性が向上することを見いだしている。そこで今回は、単結晶SrTiO$$_{3}$$(100)基板上にパルスレーザー蒸着法により作製したCeO$$_{2}$$のエピタキシャル膜を用いて、PtとCeO$$_{x}$$界面構造が単純化されたPt-CeO$$_{x}$$薄膜カソードを作製し、その単純化された界面構造を用いて高い酸素還元活性の発生原因を追究した。発表では、透過型電子顕微鏡と光電子分光法によるPtとCeO$$_{x}$$の界面構造の評価及び電気化学測定により評価した酸素還元反応活性について報告する。

口頭

電子線及び$$gamma$$線を利用してセリア薄膜上に析出させた白金ナノ粒子

山本 春也; 杉本 雅樹; 宮下 敦巳; 箱田 照幸; 八巻 徹也; 森 利之*

no journal, , 

酸化セリウム(セリア)に担持させた白金(Pt-CeO$$_{x}$$)は、Pt単独よりも高い酸素還元活性を示すことから、固体高分子形燃料電池におけるカソード触媒として有望視されている。Pt-CeO$$_{x}$$の酸素還元活性を十分に引き出すためには、Ptナノ粒子をセリア表面に均一分散させる必要がある。本研究では、電子線及び$$gamma$$線を用いた放射線還元法によりCeO$$_{2}$$膜上にPt粒子を形成し、その形態、析出量、化学結合状態について、走査型電子顕微鏡、ラザフォード後方散乱法、X線光電子分光法などにより調べた。実験では、スパッタリング法により石英基板上に蒸着したCeO$$_{2}$$膜をエタノール添加の塩化白金酸水溶液に浸漬し、そこへ2MeV電子線あるいは$$^{60}$$Co$$gamma$$線を最高で50kGy照射した。その結果、直径数十ナノメータのPt粒子がCeO$$_{2}$$膜上に一様に析出し、界面ではCeO$$_{2}$$の酸素欠損を介して化学結合を形成していることが示唆された。

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