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報告書

プルトニウム研究1棟核燃料物質全量搬出作業

伊奈川 潤; 北辻 章浩; 音部 治幹; 中田 正美; 高野 公秀; 秋江 拓志; 清水 修; 小室 迪泰; 大浦 博文*; 永井 勲*; et al.

JAEA-Technology 2021-001, 144 Pages, 2021/08

JAEA-Technology-2021-001.pdf:12.98MB

プルトニウム研究1棟では、施設廃止措置計画に従い管理区域解除に向けた準備作業を進めており、その一環として実施した施設内に貯蔵する全ての核燃料物質の搬出を、令和2年12月のプルトニウム等核燃料物質のBECKYへの運搬をもって完了させた。今後計画されている他施設の廃止措置に活かすため、一連の作業についてまとめ記録することとした。本報告書では、運搬準備から実際の運搬作業の段階まで、核燃料物質使用許可の変更申請のための保管室の臨界評価、運搬容器の新規製作と事業所登録、運搬計画の立案・準備作業及び運搬作業等に項目立てして詳細を記録した。

論文

Experimental and analytical investigation of formation and cooling phenomena in high temperature debris bed

堀田 亮年*; 秋葉 美幸*; 森田 彰伸*; Konovalenko, A.*; Vilanueva, W.*; Bechta, S.*; Komlev, A.*; Thakre, S.*; Hoseyni, S. M.*; Sk$"o$ld, P.*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(4), p.353 - 369, 2020/04

 被引用回数:14 パーセンタイル:71.46(Nuclear Science & Technology)

Key phenomena in the cooling states of debris beds under wet cavity conditions were classified into several groups based on the complicated geometry, nonhomogeneous porosity and volumetric heat of debris beds. These configurations may change due to the molten jet breakup, droplet agglomeration, anisotropic melt spreading, two-phase flow in a debris bed, particle self-leveling and penetration of molten metals into a particle bed. The modular code system THERMOS was designed for evaluating the cooling states of underwater debris beds. Three additional tests, DEFOR-A, PULiMS and REMCOD were employed to validate implemented models. This paper summarizes the entire test plan and representative data trends prior to starting individual data analyses and validations of specific models that are planned to be performed in the later phases. It also tries to report research questions to be answered in future works, such as various scales of melt-coolant interactions observed in the PULiMS tests.

論文

JASMINE Version 3による溶融燃料-冷却材相互作用SERENA2実験解析

堀田 亮年*; 森田 彰伸*; 梶本 光廣*; 丸山 結

日本原子力学会和文論文誌, 16(3), p.139 - 152, 2017/09

Among twelve FCI cases conducted in the OECD/NEA/CSNI/SERENA2 test series using two facilities, six steam explosion cases, five from TROI and one from KROTOS, were analyzed by JASMINE V.3. Major model parameters were categorized into "focused zone", a core part of interest, and "peripheral zone", the initial and boundary conditions given intentionally for each test case. For the former, base values established through past validation studies of JASMINE V.3 were applied. The code was modified to implement the measured distribution of entrained droplet size acquired in TROI-VISU. For the latter, melt release histories were given as a combination of time tables of jet diameter and release velocity that were estimated based on image data and transit timing data of the melt leading edge. The base values were shown to predict impulse responses of SERENA2 systematically with a reasonable error band. A statistical analysis based on the LHS method was performed. Uncertainty ranges were given based on measurement errors and past validation studies in the JASMINE development. Underlying mechanisms causing apparent differences in the mechanical energy conversion ratio between two facilities were studied from the view point of breakup length and trigger timing.

論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:72.98(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

論文

Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO)$$_6$$ and W(CO)$$_6$$

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

 被引用回数:31 パーセンタイル:95.03(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)$$_6$$およびW(CO)$$_6$$の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)$$_6$$の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。

論文

In situ synthesis of volatile carbonyl complexes with short-lived nuclides

Even, J.*; Ackermann, D.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eichler, R.*; Fan, F.*; 羽場 宏光*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(3), p.2457 - 2466, 2015/03

 被引用回数:15 パーセンタイル:77.56(Chemistry, Analytical)

金属カルボニル錯体の迅速その場合成を、核分裂や核融合反応によって生成される短寿命同位体を用いた実験によって実証した。高い反跳エネルギーを持つ短寿命核反応生成物を一酸化炭素分子と直接反応させることでカルボニル錯体を合成し、高い揮発性を持つ錯体のみをガス気流によって迅速に搬送し、化学分析・測定装置にかけて検出した。この手法を用いることで、Mo, Tc, Ru, Rh, W, Re, Os, Irの短寿命同位体の揮発性カルボニル錯体の合成に成功した。一方、HfとTaの揮発性錯体は検出されなかった。この手法は超重元素シーボーギウム(原子番号106)の化学研究に既に適用されており、また短寿命遷移金属同位体を用いた核科学研究の様々な分野への応用が今後期待される。

論文

Synthesis and detection of a Seaborgium carbonyl complex

Even, J.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Eichler, R.*; Fan, F. L.*; et al.

Science, 345(6203), p.1491 - 1493, 2014/09

 被引用回数:63 パーセンタイル:83.28(Multidisciplinary Sciences)

超重元素の新しい錯体、106番元素シーボーギウム(Sg)のカルボニル錯体の合成に初めて成功し、その吸着特性を低温熱クロマトグラフィー・$$alpha$$線測定装置COMPACTを用いて調べた。理化学研究所の気体充填型反跳イオン分離装置GARISを用いて合成及び前段分離された短寿命核反応生成物$$^{265}$$Sgを、ヘリウムと一酸化炭素の混合ガス中に打ち込み、カルボニル錯体を合成した。生成したカルボニル錯体のうち揮発性の高いもののみをガス気流によってCOMPACTへと搬送し、低温熱クロマトグラフィー測定を行った。検出されたSgカルボニル錯体の吸着エンタルピーは-50kJ/molと求まり、この高い揮発性からこの錯体は6配位のSg(CO)$$_{6}$$であると結論した。これまで超アクチノイド元素では単純な無機錯体しか合成されたことがなく、本研究は超アクチノイド元素における初めての有機金属錯体合成の成果である。

論文

Sputtering of SiN films by 540 keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$ ions observed using high-resolution Rutherford backscattering spectroscopy

中嶋 薫*; 森田 陽亮*; 北山 巧*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 辻本 将彦*; 磯田 正二*; 藤居 義和*; 木村 健二*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 332, p.117 - 121, 2014/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:48.36(Instruments & Instrumentation)

Our previous observation that an impact of sub-MeV C$$_{60}$$ ion makes an ion track in a thin amorphous silicon nitride (a-SiN) film suggests emission of thousands of atoms from the cylindrical region. Sputtering yields of a-SiN films by C$$_{60}$$ ions were evaluated in order to confirm this observation. A-SiN films deposited on Si(001) were irradiated with 540-keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$ ions at fluences from 2.5$$times$$10$$^{11}$$ to 1$$times$$10$$^{14}$$ ions/cm$$^{2}$$. The compositional depth profiles of the irradiated samples were measured with high-resolution Rutherford backscattering spectroscopy, and the sputtering yields were estimated at 3900 $$pm$$ 500 N atoms/ion and 1500 $$pm$$ 1000 Si atoms/ion. The sputtering yield of N was two orders of magnitude larger than the elastic sputtering yield by the SRIM code or than the measured electronic sputtering yield of a-SiN by 50-MeV Cu ions previously reported. Such a large sputtering yield cannot be explained either by the elastic sputtering or by the electronic sputtering. However, an estimation of the synergistic effect based on the inelastic thermal spike model roughly explains the observed large sputtering yield, indicating that the synergistic effect of the nuclear and electronic stopping powers plays an important role.

論文

Surface effect on ion track formation in amorphous Si$$_{3}$$N$$_{4}$$ films

森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 石川 法人; 北條 喜一; 辻本 将彦*; 磯田 正二*; 木村 健二*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 315, p.142 - 145, 2013/11

 被引用回数:13 パーセンタイル:69.61(Instruments & Instrumentation)

Thin films of amorphous Si$$_{3}$$N$$_{4}$$ (thickness 5-30 nm) were irradiated with 360-720 keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$ ions in order to investigate ion track formation. Ion tracks were observed with transmission electron microscopy (TEM) and high-angle annular dark field scanning transmission electron microscopy (HAADF-STEM). The length and the radial density profile of the track were measured for various combinations of the film thickness and the energy of C$$_{60}$$$$^{2+}$$ ions. The length of the ion track produced in a 30-nm film was found shorter than that in a 20-nm film for the same projectile energy, which indicates that there is surface effect on track formation. This can be qualitatively understood in terms of the energy dissipation process. The observed radial density profile also depends on the film thickness: The apparent density reduction increases with decreasing film thickness. The result can be explained by surface cratering.

論文

Cluster effect on projected range of 30-keV C$$_{60}$$$$^{+}$$ in silicon

森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 木村 健二*

JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 167, 2013/01

本研究では、これまで飛程に対するクラスター効果がそれほど大きくないと考えられてきた$${it M}$$$$_{1}$$$$<$$$${it M}$$$$_{2}$$の場合について、それを実験的に明らかにする。ここで$${it M}$$$$_{1}$$, $${it M}$$$$_{2}$$はそれぞれ入射イオン及び標的を構成する元素の質量数である。あらかじめ表面に非晶質層を作製したSiウェファーに、30keV C$$_{60}$$$$^{+}$$と0.5keV C$$^{+}$$を室温で2$$times$$10$$^{15}$$ atoms/cm$$^{2}$$注入し、注入した炭素の深さ分布を、高分解能ラザフォード後方散乱法を用いて測定した。C$$_{60}$$注入に対するCの平均深さが6.1nmである一方、C$$^{+}$$注入の場合は4.0nmとなり、投影飛程に対する顕著なクラスター効果を観測した。

論文

Direct observation of fine structure in ion tracks in amorphous Si$$_{3}$$N$$_{4}$$ by TEM

中嶋 薫*; 森田 陽亮*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 石川 法人; 北條 喜一; 辻本 政彦*; 磯田 正二*; 木村 健二*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 291, p.12 - 16, 2012/11

 被引用回数:15 パーセンタイル:73.47(Instruments & Instrumentation)

非晶質Si$$_{3}$$N$$_{4}$$薄膜(厚さ20nm)に120-720keV C$$_{60}$$$$^{+, 2+}$$イオンを照射し、透過型電子顕微鏡(TEM)で観察した。その結果、結晶性材料と違って像にコントラストがつきにくい非晶質材料中に形成されたイオントラックをTEMで直接観測できた。さらに、定量的な解析のため、高角散乱環状暗視野走査透過型顕微鏡法(HAADF-STEM)を用いてイオントラックを観察した。その結果、イオントラックの構造は低密度コア(半径約2.5nm)と高密度シェル(幅約2.5nm)からなり、高エネルギー重イオン照射によって非晶質SiO$$_{2}$$中に形成されたイオントラックを小角X線散乱法(SAXS)で観察した結果とよく似ていることがわかった。観測されたイオントラックは表面効果の影響を受けている可能性があるものの、今回の結果は、TEMとHAADF-STEMが非晶質材料中のイオントラックの微細構造を直接観察できることを示すものである。

論文

Cluster effect on projected range of 30 keV C$$_{60}$$$$^{+}$$ in silicon

森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; Vandervorst, W.*; 木村 健二*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 269(19), p.2080 - 2083, 2011/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:44.28(Instruments & Instrumentation)

あらかじめ表面に非晶質層を作製したSiウェファーに、30keV C$$_{60}$$$$^{+}$$と0.5keV C$$^{+}$$を室温で2$$times$$10$$^{15}$$ atoms/cm$$^{2}$$注入し、注入した炭素の深さ分布を、高分解能ラザフォード後方散乱法を用いて測定した。C$$_{60}$$$$^{+}$$注入に対するCの平均深さは6.1nmであり、一方、C$$^{+}$$注入の場合は4.0nmとなり、投影飛程に対する顕著なクラスター効果を観測した。

論文

Fine SiC fiber synthesized from organosilicon polymers; Relationship between spinning temperature and melt viscosity of precursor polymers

出崎 亮; 成澤 雅紀*; 岡村 清人*; 杉本 雅樹; 田中 茂; 森田 洋右; 瀬口 忠男; 伊藤 正義*

Journal of Materials Science, 36(23), p.5565 - 5569, 2001/12

 被引用回数:39 パーセンタイル:77.85(Materials Science, Multidisciplinary)

ポリカルボシラン(PCS)とポリビニルシラン(PVS)のポリマーブレンドから、繊維径が市販品の約1/2の非常に細い炭化ケイ素(SiC)繊維を合成した。この細いSiC繊維は、ポリマーブレンドの組成、及び紡糸温度を最適化することによって得られる。これらの条件を最適化するため、ポリマーブレンドの温度と溶融粘度の関係を調べた。その結果、最適な紡糸温度範囲は溶融粘度が5-10Pa・sとなる温度範囲であることを明らかにした。さらに、PVSをPCSにブレンドすることにより、PCSのみの場合よりも低い温度で溶融紡糸が可能になり、また、ポリマー系の紡糸性が改善されてより細いポリマー繊維を得ることができた。PVSの最適なブレンド量は15-20wt%であった。

論文

Fine silicon carbide fibers synthesized from polycarbosilane-polyvinylsilane polymer blend using electron beam curing

出崎 亮*; 成澤 雅紀*; 岡村 清人*; 杉本 雅樹; 森田 洋右; 瀬口 忠男; 伊藤 正義*

Journal of Materials Science, 36(2), p.357 - 362, 2001/01

 被引用回数:15 パーセンタイル:53.54(Materials Science, Multidisciplinary)

ポリカルボシランとポリビニルシランをブレンドしたポリマーから真空中での電子線不融化を用いて炭化ケイ素(SiC)繊維を合成した。得られたSiC繊維は、平均繊維径が8.5$$mu$$mと非常に細く、また、アルゴンガス中1673Kで熱処理後に3.2GPaの高い引張り強度を示した。しかしながら、このSiC繊維は、1773K以上の温度で熱処理すると、繊維中に取り込まれた酸素に起因する、繊維表面での$$beta$$-SiCの粒成長が起こり、引張り強度が低下した。

論文

Fine silicon carbide fiber synthesized from a silicon-based polymer blend using radiation curing

出崎 亮; 杉本 雅樹; 田中 茂; 森田 洋右; 成澤 雅紀*; 岡村 清人*; 伊藤 正義*

High Temperature Ceramic Matrix Composites, p.35 - 40, 2001/00

セラミック複合材料の代表的な強化繊維であるSiC繊維は、ポリカルボシラン(PCS)を出発物質として、溶融紡糸,不融化,焼成の過程を経て合成される。その繊維径は10-15$$mu$$mである。強化繊維は、通常2次元,3次元の織物に製織されるが、10 $$mu$$m以上の繊維径、高弾性率を有するSiC繊維では、3次元的な複雑形状の織物を作製することが困難である。より複雑な形状の織物を作製するためには、より細く、しなやかなSiC繊維を開発する必要がある。そこで本研究では、出発物質の紡糸性を改善するため、PCSにポリビニルシラン(PVS)を紡糸助剤としてブレンドした。PVSをブレンドすることにより、PCSのみの場合(約600K)よりも低い、約490Kでの溶融紡糸が可能になり、さらに出発物質の紡糸性を改善することができることを明らかにした。PVSのブレンド量は20wt%が最適で、この時最も細い、平均8$$mu$$mのポリマー繊維が得られた。その後、電子線不融化,焼成の処理を行い、このPCS-PVSポリマーブレンド繊維から平均繊維径6$$mu$$mのSiC繊維が得ることができた。

論文

Application of electron beam curing for silicon carbide fiber synthesis from blend polymer of polycarbosilane and polyvinylsilane

出崎 亮*; 成澤 雅紀*; 岡村 清人*; 杉本 雅樹; 森田 洋右; 瀬口 忠男; 伊藤 正義*

Proceedings of International Symposium on Prospect for Application of Radiation towards the 21st Century, p.139 - 140, 2000/03

これまでに、ポリカルボシランとポリビニルシランをブレンドしたポリマーから、電子線不融化を用いて、細径SiC繊維が合成されることが明らかになっているが、その際のSiC収率がポリカルボシランから合成されるものよりも低いという問題があった。そこで、このブレンドポリマーに高線量の電子線を照射して不融化すると、SiC収率が増加することが明らかになった。また、電子線照射後、ESR測定・ガス分析を行い、照射時に起こる反応について考察した。

論文

SiC-based fibers synthesized from hybrid polymer of polycarbosilane and polyvinylsilane

出崎 亮*; 成澤 雅紀*; 岡村 清人*; 杉本 雅樹; 森田 洋右; 瀬口 忠男; 伊藤 正義*

Key Engineering Materials, 164-165, p.39 - 42, 1999/00

ポリカルボシランとポリビニルシランをブレンドしたハイブリッドポリマー繊維に真空中電子線を照射して不融化処理を行い、焼成してSiC系繊維を合成した。そのセラミックス化の過程を、ガス分析、ラジカル測定、FT-IR測定、TG-DTA測定などから調べた。

論文

Relativistic Zel'dovich approximation in a spherically symmetric model

森田 正亮*; 中村 康二; 葛西 真寿*

Physical Review D, 57(10), p.6094 - 6103, 1998/05

 被引用回数:14 パーセンタイル:56.3(Astronomy & Astrophysics)

膨張宇宙の中での重力不安定性を記述する近似法の中に、相対論的Zel'dovich近似と呼ばれるものがあり、これは流体力学におけるラグランジュ摂動に対応する。この論文は、球対称重力崩壊モデルにおける厳密解と比較することにより、この相対照的Zel'dovich近似の正当性を議論したものである。比較の対象は、膨張宇宙からの線形摂動、2次摂動、相対論的Zel'dovich近似、そして2次の相対論的Zel'dovich近似である。これまでは一様な物質分布による重力崩壊での議論しかなされていなかったが、今回非一様重力崩壊のもとでのこれらの近似法の精度を比較し、議論した。その結果、一般に膨張宇宙からの物質の密度揺らぎが1のオーダーになる状況下では、2次のZel'dovich近似が通常の線形摂動や2次摂動よりも精度が良いことが明らかになった。さらに、宇宙の曲率が0になる点では、Zel'dovich近似が厳密解と一致した結果を与えることを証明した。以上の結果は、膨張宇宙の中での重力不安定性による銀河形成などの状況をうまく記述する近似法として、Zel'dovich近似が強力な武器になることを示唆している。

口頭

10-540keV C$$_{60}$$イオンを照射したSi表面の損傷に対するクラスター効果

鳴海 一雅; 楢本 洋*; 山田 圭介; 千葉 敦也; 齋藤 勇一; 森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 木村 健二*; 前田 佳均

no journal, , 

Si単結晶に10-540keVのC$$_{60}$$イオンを室温で照射し、照射損傷をRBS/チャネリング法で評価した。表面損傷ピーク強度の照射量依存性より、C$$_{60}$$イオン1個の衝撃による弾き出しを受けたSi原子数を求めた。また、同速度のCイオンによる弾き出しを受けたSi原子数をSRIM2008のシミュレーションにより求めた。入射イオンのエネルギーに対して後者は単調に増加するが、前者は飽和する傾向を示した。炭素原子1個あたりの弾き出しを受けたSi原子数の比を取ってクラスター効果を評価すると、100keV近辺をピークとする依存性を示し、ピークでは50程度となった。このエネルギー依存性は、衝突カスケードの粗密で定性的に説明できる。

口頭

10-540keV C$$_{60}$$イオンを照射したSi中の照射損傷に対するクラスター効果

鳴海 一雅; 楢本 洋*; 山田 圭介; 千葉 敦也; 齋藤 勇一; 森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 木村 健二*; 前田 佳均

no journal, , 

室温で10-540keV C$$_{60}$$イオンを照射したSi結晶中の格子位置から変位したSi原子数を、ラザフォード後方散乱/チャネリング法で評価し、1個のC$$_{60}$$イオン衝撃により格子位置から変位したSi原子数を、照射量依存性を解析することから求めた。この解析により、照射損傷の照射量依存性がイオントラック的描像で説明できることがわかった。さらに、同じ速度のCイオンにより格子位置から変位したSi原子数を、SRIM2008を使って求め、照射損傷に対する非線形効果を評価した。非線形効果はC$$_{60}$$イオンのエネルギーに依存し、100keV近辺で最大になる。このエネルギー依存性は、核的阻止能とSi中でのC原子間距離の広がりによって定性的に説明できる。

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