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論文

Developing accelerator mass spectrometry capabilities for anthropogenic radionuclide analysis to extend the set of oceanographic tracers

Hain, K.*; Martschini, M.*; G$"u$lce, F.*; 本多 真紀; Lachner, J.*; Kern, M.*; Pitters, J.*; Quinto, F.*; 坂口 綾*; Steier, P.*; et al.

Frontiers in Marine Science (Internet), 9, p.837515_1 - 837515_17, 2022/03

 被引用回数:11 パーセンタイル:96.12(Environmental Sciences)

Vienna Environmental Research Accelerator (VERA)における加速器質量分析(AMS)の最近の大きな進歩は、検出効率向上とアイソバー抑制向上であり、環境中の極微量の長寿命放射性核種を分析する可能性を開くものである。これらの核種は$$^{233}$$U, $$^{135}$$Cs, $$^{99}$$Tc及び$$^{90}$$Srであり、通常は安定して海水中に溶存していることから、海洋混合・循環や放射性物質の広がりを研究する海洋トレーサーへの適応が重要になる。特に、同位体比$$^{233}$$U/$$^{236}$$Uと$$^{137}$$Cs/$$^{135}$$Csは元素分別の影響を受けないため、放出源の特定に有力なフィンガープリントであることが我々の研究によって実証されている。検出効率の向上により、10Lの海水試料で主要長寿命アクチニド$$^{236}$$U, $$^{237}$$Np, $$^{239,240}$$Pu, $$^{241}$$Amに加え、非常に稀な$$^{233}$$Uを分析することが可能となり、北西太平洋におけるアクチノイドの典型的な深度プロファイルを得ることに成功した。特に$$^{90}$$Sr分析に関しては、IAEAの標準物質(例えばIAEA-A-12)を用いて我々の新しいアプローチが海洋学的研究へ応用可能であることを示した。我々の推定では、$$^{90}$$Srと$$^{135}$$Csそれぞれの分析に必要な海水はわずか(1-3)Lである。

論文

Extraction behavior of rutherfordium as a cationic fluoride complex with a TTA chelate extractant from HF/HNO $$_{3}$$ acidic solutions

横山 明彦*; 北山 雄太*; 福田 芳樹*; 菊永 英寿*; 村上 昌史*; 小森 有希子*; 矢納 慎也*; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*

Radiochimica Acta, 107(1), p.27 - 32, 2019/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.15(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The aim of this study was to identify relevant Rf chemical species by using reversed-phase extraction chromatography with 2-thenoyltrifluoroacetone (TTA) resin as the stationary phase. Because TTA can be used to extract specific metal ions, the distribution ratios of the system enabled determination of the specific complex formation constant of Rf. We performed several experiments on chemical systems with Zr, Hf, No, and Rf, determined their adsorption coefficients, and deduced the K values for Rf.

論文

Production of iodine radionuclides using $$^{7}$$Li ion beams

西中 一朗*; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 牧井 宏之; 橋本 和幸*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(3), p.1947 - 1965, 2017/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.65(Chemistry, Analytical)

$$^{7}$$Li + $$^{nat}$$Sn反応により生成されるI, Te, Sn同位体の生成断面積を入射エネルギー24-59MeVの領域で測定した。得られた生成断面積のエネルギー依存性を統計模型計算の結果と比較することにより、各同位体の生成機構と崩壊様式の観点から完全・不完全融合反応の生成断面積への寄与を議論した。また、医学的に有用な$$^{123,124}$$Iの生成という観点から、様々なSn同位体と$$^{7}$$Liビームの組み合わせにより、$$^{123,124,125,126}$$I同位体がどの程度生成されるかを計算し、$$^{7}$$Li以外をビームとして用いた場合との比較を行った。

論文

Production and separation of astatine isotopes in the $$^7$$Li + $$^{nat}$$Pb reaction

西中 一朗; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 前田 英太*; 渡辺 茂樹; 橋本 和幸; 石岡 典子; 牧井 宏之; 豊嶋 厚史; 山田 記大*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 304(3), p.1077 - 1083, 2015/06

 被引用回数:9 パーセンタイル:60.64(Chemistry, Analytical)

29-57MeVの$$^7$$Liビームと$$^{nat}$$Pb標的核の反応においてアスタチン同位体$$^{207-211}$$Atの生成断面積を$$alpha$$線, $$gamma$$線スペクトルメトリーで測定した。生成断面積の励起関数を統計模型モデル計算と比較することで、$$^7$$Li + $$^{nat}$$Pbの反応機構を調べた。44MeVより大きい入射エネルギーでの$$^{210}$$Atと$$^{209}$$Atの生成断面積が理論値よりも小さいことから、分解反応が存在することを明らかにした。照射した鉛標的からのアスタチンの化学分離を乾式蒸留法に基づいて調べ、アスタチン製造の相補的な手法を開発した。

論文

Extraction of astatine isotopes for development of radiopharmaceuticals using a $$^{211}$$Rn-$$^{211}$$At generator

前田 英太*; 横山 明彦*; 谷口 拓海*; 鷲山 幸信*; 西中 一朗

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1465 - 1468, 2015/02

 被引用回数:9 パーセンタイル:60.64(Chemistry, Analytical)

アルファ放射性同位体$$^{211}$$Atは、放射性同位体治療に有効であると注目されている。$$^{211}$$Rn-$$^{211}$$Atジェネレータによるアスタチンの利用促進を目指し、アスタチンの有機溶媒への抽出挙動を調べた。有機溶媒の中でも溶媒極性の大きいジイソプロピルエーテルとメチルイソブチルケトンへの分配比が大きいことがわかった。また、ジイソプロピルエーテルへの抽出において、高い塩酸濃度でより分配比が大きくなることが分かった。$$^{211}$$Rn-$$^{211}$$Atジェネレータ開発に有益なアスタチンの有機溶媒への抽出挙動を明らかにした。

論文

Development of a new continuous dissolution apparatus with a hydrophobic membrane for superheavy element chemistry

大江 一弘*; Attallah, M. F.*; 浅井 雅人; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮*; 笠松 良崇*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1317 - 1320, 2015/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:64.63(Chemistry, Analytical)

超重元素化学にむけ、ガスジェット法によって搬送された核反応生成物を連続溶解する新規方法を開発した。本方法では、疎水性メンブレンフィルターを用い、気相と水相を分離する。本手法を用いて短寿命放射性核種$$^{91m,93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wの溶解効率を測定した結果、水溶液流速0.1-0.4mL/minで80%以上の収率が得られた。一方、1.0-2.0L/minの範囲内では、ガス流速への依存性は観測されなかった。以上の結果から、本手法が超重元素の溶液化学研究に適用可能であることが示された。

論文

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:69.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.

論文

Anionic fluoro complex of element 105, Db

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

Chemistry Letters, 38(11), p.1084 - 1085, 2009/10

 被引用回数:15 パーセンタイル:48.93(Chemistry, Multidisciplinary)

105番元素ドブニウム(Db)のフッ化水素酸と硝酸混合水溶液中における陰イオン交換挙動を、新規に開発した迅速イオン交換分離装置を用いて調べた。Dbのフッ化物陰イオン錯体の挙動は、近接の第6周期同族元素タンタル(Ta)の挙動とは大きく異なり、第5周期のニオブ(Nb)の挙動と似ているという特徴的な性質を示すことがわかった。

論文

Dynamics of ion internal transport barrier in LHD heliotron and JT-60U tokamak plasmas

居田 克巳*; 坂本 宜照; 吉沼 幹朗*; 竹永 秀信; 永岡 賢一*; 林 伸彦; 大山 直幸; 長壁 正樹*; 横山 雅之*; 舟場 久芳*; et al.

Nuclear Fusion, 49(9), p.095024_1 - 095024_9, 2009/09

 被引用回数:29 パーセンタイル:72.01(Physics, Fluids & Plasmas)

LHDヘリオトロン装置とJT-60Uトカマク装置におけるイオン系内部輸送障壁形成と不純物輸送のダイナミックスの比較について分析した。特に、両装置においてイオン温度等を測定する荷電交換分光装置の高性能化が行われ、次のような新しい知見を得ることができた。まず、内部輸送障壁の形成位置について、JT-60Uでは形成位置が外側へ拡大しつつ局在化するが、LHDではターゲットプラズマに依存して内側あるいは外側に移動する。また、不純物輸送に関しては、JT-60Uでは内向きの対流があるのに対して、LHDでは外向きの対流によって不純物ホールが形成されることを明らかにした。LHDにおいて観測された外向きの対流は、新古典理論の予想と相反しており、今後さらなる分析を行う予定である。

論文

Adsorption of Db and its homologues Nb and Ta, and the pseudo-homologue Pa on anion-exchange resin in HF solution

塚田 和明; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦*; 笠松 良崇; 西中 一朗; 市川 進一; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ; et al.

Radiochimica Acta, 97(2), p.83 - 89, 2009/02

 被引用回数:20 パーセンタイル:77.78(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

105番元素ドブニウム(Db)及び周期表上同族の5族元素ニオブ(Nb),タンタル(Ta),擬5族のプロトアクチニウム(Pa)のフッ化水素酸水溶液中における陰イオン交換挙動を観測した。実験にはタンデム加速器施設に設置したオンライン自動迅速イオン交換分離装置を利用し、$$^{248}$$Cm+$$^{19}$$F反応で生成する$$^{262}$$Db(半減期34秒)を対象に13.9Mフッ化水素酸水溶液におけるイオン交換樹脂への分配係数を測定した。上記元素とDbの溶離挙動を比較すると、Dbの分配係数は5族元素Nb及びTaに比べて小さく、その傾向はむしろ擬5族のPaに近いという結果を得た。この結果は超アクチノイド元素であるDbのフッ化物陰イオン錯体が同族元素と異なるという興味深いものである。

論文

Hexafluoro complex of rutherfordium in mixed HF/HNO$$_{3}$$ solutions

豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 後藤 真一*; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; et al.

Radiochimica Acta, 96(3), p.125 - 134, 2008/03

 被引用回数:28 パーセンタイル:85.1(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応により104番元素ラザホージウム(Rf)を生成し、陰イオンフッ化物錯体の形成を陰イオン交換法を用いて調べた。フッ化物イオン濃度0.0005-0.013MでRfヘキサフルオロ錯体[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$が形成することを初めて明らかにした。[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の形成は同族元素Zr, Hfのヘキサフルオロ錯体と著しく異なり、[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の錯形成定数は同族元素Zr, Hfの錯形成定数より少なくとも一桁小さいことを明らかにした。

論文

Extended steady-state and high-beta regimes of net-current free heliotron plasmas in the Large Helical Device

本島 修*; 山田 弘司*; 小森 彰夫*; 大藪 修義*; 武藤 敬*; 金子 修*; 川端 一男*; 三戸 利行*; 居田 克巳*; 今川 信作*; et al.

Nuclear Fusion, 47(10), p.S668 - S676, 2007/10

 被引用回数:34 パーセンタイル:73.71(Physics, Fluids & Plasmas)

大型ヘリカル装置(LHD)では、加熱パワーの増大及び粒子の排気/供給能力の向上に加え、革新的な運転シナリオの発見により、無電流ヘリオトロンプラズマの性能を改善することに成功した。その結果、特に、高密度,長時間運転,高ベータに関して運転領域を拡大することに成功した。LHDにおける多様な研究の結果、無電流ヘリオトロンプラズマの特長が明らかになった。特に、ローカルアイランドダイバータによる排気とペレット入射によるプラズマ中心部への粒子供給を組合せることにより内部拡散障壁(IDB)を形成し、5$$times$$10$$^{20}$$m$$^{-3}$$という超高密度のプラズマが得られた。4.5%の体積平均ベータ値や、54分間の放電時間(総入力エネルギー: 1.6GJ、平均入力パワー: 490kW)を達成することにも成功した。本論文では、IDB, 高ベータプラズマ, 長時間運転に関する最近2年間の成果を概括する。

論文

Extended steady-state and high-beta regimes of net-current free heliotron plasmas in the large helical device

本島 修*; 山田 弘司*; 小森 彰夫*; 大藪 修義*; 金子 修*; 川端 一男*; 三戸 利行*; 武藤 敬*; 居田 克巳*; 今川 信作*; et al.

Proceedings of 21st IAEA Fusion Energy Conference (FEC 2006) (CD-ROM), 12 Pages, 2007/03

大型ヘリカル装置(LHD)では、加熱パワーの増大及び粒子の排気/供給能力の向上と併せ、無電流ヘリオトロンプラズマの革新的な運転シナリオの開発を行った。その結果、高密度,長時間運転,高ベータに関して運転領域を拡大することに成功した。LHDにおける多様な研究の結果、無電流ヘリオトロンプラズマの特長が明らかになった。特に、ローカルアイランドダイバータによる排気とペレット入射によるプラズマ中心部への粒子供給を組合せることにより内部拡散障壁(IDB)を形成し、$$5times10^{20}$$m$$^{-3}$$という超高密度のプラズマが得られた。この結果は魅力的な超高密度核融合炉へ道を開くものである。また、4.5%の体積平均ベータ値や、54分間(総入力エネルギー: 1.6GJ,平均パワー: 490kW)の放電維持時間を得ることにも成功した。本論文では、IDB,高ベータプラズマ,長時間運転に関する最近2年間の成果を概括する。

論文

Extraction behavior of rutherfordium into tributylphosphate from hydrochloric acid

羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; 當銘 勇人; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 市川 隆俊; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 95(1), p.1 - 6, 2007/01

 被引用回数:15 パーセンタイル:70.27(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

逆相抽出クロマトグラフ法を用い、7.2-8.0M塩酸溶液中におけるラザホージウム(Rf)並びにその軽同族体Zr, Hfのトリブチルりん酸(TBP)への溶媒抽出挙動を調べた。Rf, Zr並びにHfの抽出率が塩酸濃度の増加とともに増加し、抽出されやすさの順列がZr$$>$$Hf$$sim$$Rfであることが明らかとなった。これら三元素の塩化物錯体の形成順列を考慮すると、Rf四塩化物のTBP錯体の安定性がZr, Hfよりも低いことが示唆される。

論文

Chemical studies on rutherfordium (Rf) at JAERI

永目 諭一郎; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 石井 康雄; 佐藤 哲也; 平田 勝; 西中 一朗; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 93(9-10), p.519 - 526, 2005/00

 被引用回数:30 パーセンタイル:87.1(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

東海研究所タンデム加速器を用いて進めてきた超重元素(104番元素)ラザホージウム(Rf)の単一原子レベルでの化学挙動研究について報告する。特に短寿命(78秒)で数分間に1原子の割合で生成するRfのイオン交換挙動を調べるために開発した自動迅速イオン交換分離装置の概要を紹介する。また最近得られたRfのフッ化物錯体のイオン交換挙動について詳しく述べる。これはRfのフッ化水素酸溶液中での陰イオン交換挙動が、周期表同族元素であるジルコニウムやハフニウムの挙動とは大きく異なっていて、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘する興味深い結果である。

論文

Elution curve of Rutherfordium (Rf) in anion-exchange chromatography with hydrofluoric acid solution

豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 雑賀 大輔*; 松尾 啓司*; 佐藤 渉*; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 5(2), p.45 - 48, 2004/12

フッ化水素酸溶液系での陰イオン交換クロマトグラフィーにおける104番元素ラザホージウムの溶離曲線を、単一原子レベルで初めて測定した。5.4モルフッ化水素酸中での分配係数を溶離曲線のピーク容量から28$$pm$$6mL/gと決定した。

論文

Fluoride complexation of element 104, rutherfordium

羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 西中 一朗; 平田 勝; 矢板 毅; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

Journal of the American Chemical Society, 126(16), p.5219 - 5224, 2004/04

 被引用回数:43 パーセンタイル:72.51(Chemistry, Multidisciplinary)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応で生成する104番元素ラザホージウム(Rf)のフッ化物錯体のイオン交換挙動を単一原子レベルで明らかにした。Rfの陰イオン交換挙動は、周期表同族元素であるジルコニウム(Zr)やハフニウム(Hf)の挙動とは明らかに異なることがわかり、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘した。

論文

Anion-exchange behavior of Rf in HCl and HNO$$_{3}$$ solutions

羽場 宏光; 塚田 和明; 浅井 雅人; 後藤 真一*; 豊嶋 厚史; 西中 一朗; 秋山 和彦; 平田 勝; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 3(1), p.143 - 146, 2002/06

われわれの研究グループでは、超アクチノイド元素である104番元素ラザホージウム(Rf)の溶液化学実験を進めている。まず、Rfの同族元素Zr並びにHfに加え擬4族元素Thの放射性トレーサーを製造し、バッチ法により1.1-13.1M HNO$$_{3}$$並びに1.0-11.5M HCl系における陰イオン交換分配係数を系統的に測定した。また、Rfの単一原子の化学実験を行うために、繰り返し実験が可能な迅速イオン交換分離装置(AIDA)を開発した。原研タンデム加速器を用いて、$$^{nat}$$Ge($$^{18}$$O,xn),$$^{nat}$$Gd($$^{18}$$O,xn)並びに$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応によってそれぞれ $$^{85}$$Zr,$$^{169}$$Hf並びに$$^{261}$$Rfを製造し、4.0-11.5M HCl並びに8.0M HNO$$_{3}$$系における陰イオン交換実験を行った。塩酸系では、7.0-11.5Mの範囲でRfの分配係数は塩酸濃度の増加とともに急激に増加し、陰イオン塩化物錯体([Rf(OH)Cl$$_{5}$$]$$^{2-}$$,[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$)の形成を示唆した。また、樹脂への吸着性の強さは、Rf$$>$$Zr$$>$$Hfの順であることがわかった。一方、8.0M HNO$$_{3}$$系では、Rfは同族元素ZrとHfと同様に陰イオン交換樹脂に対して低い吸着性を示し、ThやPuと全く異なることがわかった。

論文

Startup of transactinide chemistry in JAERI

羽場 宏光; 塚田 和明; 浅井 雅人; 西中 一朗; 阪間 稔*; 後藤 真一*; 平田 勝; 市川 進一; 永目 諭一郎; 金子 哲也*; et al.

Radiochimica Acta, 89(11-12), p.733 - 736, 2002/02

 被引用回数:14 パーセンタイル:68.97(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

われわれの研究グループでは、超アクチノイド元素の化学挙動実験を計画している。最近、原研タンデム加速器を用いて加速される$$^{18}$$O,$$^{19}$$Fを$$^{248}$$Cmターゲットに照射し、それぞれ$$^{261}$$Rf,$$^{262}$$Dbの合成に成功した。これらの核種の測定は新しく開発した$$alpha$$線連続測定装置を用いて行い、親娘の$$alpha$$-$$alpha$$相間事象によって確認した。化学挙動実験の最初としてRfの溶液化学実験を計画している。その準備として、Rfの同族元素Zr並びにHfに加え擬4族元素Th並びにPuの放射性トレーサを製造し、硝酸-フッ酸、硝酸並びに塩酸系においてイオン交換の分配係数を系統的に測定した。またRfのone-atom-at-atime chemistryを目指し、繰り返実験が可能な高速液体クロマトグラフ装置を開発しテストを行った。

論文

Precision determination of charge dispersion and distribution in the proton-induced fission of $$^{238}$$U at 13.9MeV excitation

横山 明彦*; 高橋 成人*; 二谷 訓子*; 馬場 宏*; 春日 良一*; 山口 貴行*; 矢野 大作*; 高宮 幸一*; 篠原 伸夫; 塚田 和明; et al.

Z. Phys., A, 356(1), p.55 - 60, 1996/00

励起エネルギー13.9MeVにおける$$^{238}$$Uの陽子誘起核分裂において生成した核分裂生成物の電荷分散と電荷分布を、放射化学的手法を用いて精度よく求めた。電荷分布を基に最適電荷値を求め、核分裂片からの放出中性子数を見積もった。

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