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論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:27 パーセンタイル:69.46(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

論文

Vacuum chromatography of Tl on SiO$$_{2}$$ at the single-atom level

Steinegger, P.*; 浅井 雅人; Dressler, R.*; Eichler, R.*; 金谷 佑亮*; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; Piguet, D.*; 佐藤 哲也; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 120(13), p.7122 - 7132, 2016/04

 被引用回数:23 パーセンタイル:60.73(Chemistry, Physical)

超重元素の吸着エンタルピー測定のため、真空クロマトグラフィーという新しい実験手法の開発を行い、短寿命タリウム同位体を用いて実証実験を行った。原子力機構タンデム加速器を用いて短寿命タリウム同位体を合成し、オンライン同位体分離装置を用いてイオン化・質量分離したタリウムイオンビームを真空等温クロマトグラフィー装置に導入し、SiO$$_{2}$$表面に対するタリウム原子の吸着の温度依存性を測定した。その結果から吸着エンタルピーを158KJ/molと決定した。タリウムは113番元素の同族元素であり、本研究で開発した真空クロマトグラフィー法は、半減期1秒オーダーの超重元素の化学研究を可能にすると期待される。

口頭

重アクチノイド元素ノーベリウム(No, $$Z$$=102)の第一イオン化エネルギー測定

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Vascon, A.; 武田 晋作; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 市川 進一; et al.

no journal, , 

表面電離過程におけるイオン化効率の第一イオン化エネルギー(IP)依存性を利用して、102番元素ノーベリウム(No)のIPを初めて実験的に決定した。実験ではまず、原子力機構タンデム加速器からのビーム照射により生成した短寿命同位体を用いて、イオン源温度2800Kおよび2900Kについて、5.5eV$$sim$$7eVの範囲でIP決定が可能なIP-イオン化効率相関曲線を取得した。次に$$^{257}$$Noのイオン化効率を求めたところ、2900Kのとき0.8%、2800Kのとき0.6%だった。得られたイオン化効率に相関曲線を適用することにより、NoのIPを6.6eVと求めることができた。本実験値は、これまで軽いアクチノイド元素からの外挿により見積もられたNoのIP値6.65eVとよく一致した。

口頭

Be(p,n)反応による高速中性子による医療用$$^{90}$$Yの合成研究

武田 晋作; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 永井 泰樹; 阪間 稔*

no journal, , 

核医学用放射性同位体(RI)は、高感度の診断(癌,脳神経疾患,心疾患等)及び治療(主に癌)のために世界中で重用されている。本研究では、治療用RIとして最近利用されてきた$$^{90}$$Yを、加速器で得られる高速中性子(数MeV以上)を用いて効果的に合成することを試みる。特に、本実験では、医療機関にPET等の医療用に導入されてきた小型サイクロトロンなどから得られる15-30MeVの陽子ビームに着目し、効果的に中性子が発生できるとの報告があるベリリウムを標的とし、実際に発生する高速中性子で生成する$$^{90}$$Yの合成試験を行うと共に、同時に生成する副生成物の影響について評価する。

口頭

重アクチノイド元素ノーベリウム(No, $$Z$$ = 102)の第一イオン化エネルギー測定

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 武田 晋作; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 市川 進一; 牧井 宏之; et al.

no journal, , 

原子番号が100を超える元素は、一度の実験操作に原子1個ないし数個しか利用できないため、従来法による第一イオン化エネルギー(IE)測定は非常に難しい。本研究グループでは、高温の金属表面で起きる表面電離過程に着目し、イオン化効率の第一イオン化エネルギー(IE)依存性を利用することで、102番元素ノーベリウムのIEを初めて実験的に決定した。得られた実験値は、アクチノイド元素の系統性から類推される値と、よく一致した。

口頭

重陽子照射で発生する加速器中性子による医療用Y-90の合成・分離研究

塚田 和明; 佐藤 哲也; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 初川 雄一; 永井 泰樹; 渡辺 智; 石岡 典子; 武田 晋作*

no journal, , 

$$^{90}$$Y(半減期2.67日)は、国内でも既に悪性リンパ腫へのRI標識抗体療法に利用されるなど、がん治療に用いられる重要な放射性同位元素のひとつである。しかし、現在のところ全量を輸入に頼っているため、輸送による減衰や高額な医療費などの問題があり、国内での製造が期待されている。我々はこの$$^{90}$$Yを安定稼働に定評がある加速器で得られる高速中性子(数MeV以上)を用いて合成し、この合成法に最適化した分離精製を開発することで、実際に利用可能な品質の製品が国内で得られるよう研究を行っている。今回は、高崎量子応用研究所サイクロトロンにおいて、実際に$$^{90}$$Yを合成し、陰・陽イオン交換分離法を利用した分離・精製法の検討、並びに市販の$$^{90}$$Y標識治療薬の基本配位構造を持つDTPAなどを利用した標識テストを行ったので報告する。

口頭

Medical radioisotope production with accelerator neutrons by deuterons

塚田 和明; 佐藤 望*; 渡辺 智; 石岡 典子; 初川 雄一; 橋本 和幸; 金 政浩*; 武田 晋作*; 川端 方子; 佐伯 秀也; et al.

no journal, , 

核医学用放射性同位体(RI)は、主に癌などに対する高感度の診断及び治療が可能であるため世界中で重用されている。我々は、診断用RIとしてMo-99を、治療用RIとしてY-90を、そして診断・治療の両方に対応できるRIとしての期待が高いCu-64及びCu-67を、安定稼働に定評がある加速器で得られる高速中性子を用いて合成することを目指して研究を行ってきた。本講演では、これら目的とするRIの生成に、40MeVの重陽子ビームを炭素あるいはBe標的に照射することで発生する高速中性子を利用し、実際に原子力機構AVFサイクロトロンにて上記RIの合成試験を行い、生成量の評価並びに副生成物に関する情報を得たので報告する。

口頭

Extraction behavior of Mo and W from H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ with Aliquat336 as homologues of seaborgium (Sg)

水飼 秋菜; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 金谷 佑亮; 武田 晋作*; 永目 諭一郎; 小森 由希子*; 村上 昌史*; et al.

no journal, , 

超重元素シーボーギウム(Sg)の硫酸錯体形成についての研究を進めている。本研究発表では、硫酸とアミン抽出剤(Alqiaut336)系におけるシーボーギウムの軽同族元素Mo, Wの溶媒抽出挙動について報告する。理化学研究所AVFサイクロトロンにおいて$$^{nat}$$Zr($$alpha$$,${it 2}$)$$^{93m}$$Mo反応により合成した$$^{93m}$$Moと$$^{181}$$Ta(${it d}$,x${it n}$)$$^{181}$$Wにより合成した$$^{181}$$Wを用いて実験を行った。0.1-8.6M硫酸と0.01-0.2M Aliquat336-トルエン溶液中におけるMo, Wの分配比${it D}$を二相間の放射能比として評価した。その結果より、硫酸濃度3M以上でMo, Wは[MO$$_{2}$$(SO$$_{4}$$)$$_{2}$$]$$^{2-}$$(M=Mo, W)として抽出されていることが分かった。

口頭

First ionization potentials of heavy actinides

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 武田 晋作*; Vascon, A.*; 阪間 稔*; 佐藤 大輔*; et al.

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。最近、我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。今回、Noおよび100番元素フェルミウム、101番元素メンデレビウムのIP$$_1$$を決定したところ、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加することを確かめることができた。

口頭

First ionization energies of heavy actinides

永目 諭一郎; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜; 長 明彦; Sch$"a$del, M.*; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

no journal, , 

The first ionization potential (IP) is one of the most sensitive atomic properties which reflect the outermost electron configuration. Precise and accurate determination of IP of heavy elements allows us to give significant information on valence electronic configuration affected by relativistic effects. The IP values of heavy elements up to einsteinium (Es, $$Z$$ = 99), produced in a nuclear reactor in macroscopic quantities, were successfully measured by resonance ionization mass spectroscopy (RIMS). IP values of heavy elements with Z $$geq$$ 100, however, have not been determined experimentally, because both half-lives and production rates of nuclides of still heavier elements are rapidly decreasing, which forces us to manage elements on an atom-at-a-time scale. Here we report the determination of IP of the heavy actinides, fermium (Fm, atomic number $$Z$$ = 100) through lawrencium (Lr, $$Z$$ = 103), by using a novel technique based on a surface ionization process.

口頭

Measurements of the first ionization potentials of heavy actinides

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 武田 晋作*; Vascon, A.*; 阪間 稔*; 佐藤 大輔*; et al.

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム、101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。

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