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論文

ウラン-ジルコニウム-鉄の混合溶融酸化物の凝固時偏析に関する基礎検討

須藤 彩子; 水迫 文樹*; 星野 国義*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝

日本原子力学会和文論文誌, 18(3), p.111 - 118, 2019/08

炉心溶融物の凝固過程での冷却速度の違いは燃料デブリ構成成分の偏析に大きく影響する。偏析傾向を把握するため、模擬コリウム(UO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$, FeO, B$$_{4}$$C, FP酸化物)の溶融/凝固試験を行った。模擬コリウムはAr雰囲気化で2600$$^{circ}$$まで加熱し、2つの冷却速度での降温を行った。(炉冷(平均744$$^{circ}$$C/min)および徐冷(2600$$^{circ}$$C$$sim$$2300$$^{circ}$$C:5$$^{circ}$$C/min、2300$$^{circ}$$C$$sim$$1120$$^{circ}$$C:平均788$$^{circ}$$C/min)元素分析により、炉冷条件および徐冷条件両方の固化後の試料中に3つの異なる組成を持つ酸化物相および1つの金属相が確認された。炉冷条件、徐冷条件ともにこれら3つの酸化物相へのFeO固溶度はおおよそ12$$pm$$5at%であった。この結果はUO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$-FeO状態図におおよそ一致している。一方、徐冷条件での試料中に、Zrリッチ相の大粒形化が確認された。この相の組成は液相の初期組成と一致しており、遅い凝固中で液滴の連結が起こり、凝集したと評価した。

論文

Oxide fuel fabrication technology development of the FaCT project, 4; Feasibility study of oxygen getter options for pellet type MOX fuel

森平 正之; 水迫 文樹*; 坪井 靖*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12

被覆管内面腐食は高速炉MOX燃料の寿命制限因子の一つであり、燃料中の酸素ポテンシャルに依存する。この酸素ポテンシャルは照射中に生じる余剰酸素の蓄積により燃焼度とともに増加することから、高燃焼度化に向けて余剰酸素の吸収除去が必要になる。このため原子力機構では、従来、低O/M比ペレットの開発を進めてきたが、量産化の問題から代替案が必要となった。酸素ゲッター法は、燃料要素内に余剰酸素の吸収材としての金属片を装荷する方法であり、それによって1.98, 1.98といった通常のO/M比のペレットを利用することが可能になる。しかし、酸素ゲッター法をペレット型燃料に応用した例は限られていることから、本研究ではペレット型燃料用の酸素ゲッター概念の検討を行い、低スミア密度のペレットを燃料要素の上部軸方向ブランケット中に装荷する方式が最も推奨されることを示した。

口頭

高速炉MOX燃料用酸素ゲッター材の開発,1; 候補材の選定及び酸素吸収挙動評価

森平 正之; 瀬川 智臣; 滑川 卓志; 松山 慎一郎*; 油田 良一*; 水迫 文樹*

no journal, , 

高速炉MOX燃料の集合体平均150GWd/tの高燃焼度化に際して、被覆管内面腐食を低減するため、燃料要素内に酸素吸収材を装荷する酸素ゲッター法の検討を進めている。酸素ゲッター材が満たすべき要求を検討し候補材としてZrとTiを選定するとともに、燃料要素内への装荷方法について検討を行った。次に、酸素ゲッター材としての有効性を評価するため、Zr, Ti両候補材のディスクをO/U比2.00のUO$$_{2}$$平衡相当の酸素分圧に制御したCO/CO$$_{2}$$混合ガス流下において1300$$^{circ}$$C,最大10hの加熱試験を行い、酸素吸収量と組織変化を調べた。これらの結果から、Zr, Tiとも酸素吸収材として有効であること,形態安定性の観点からはTiが優れていることがわかった。

口頭

高速炉MOX燃料用酸素ゲッター材の開発,2; 候補材と燃料の共存性評価

瀬川 智臣; 森平 正之; 滑川 卓志; 松山 慎一郎*; 油田 良一*; 水迫 文樹*

no journal, , 

酸素ゲッター候補材とするZr, TiとUO$$_{2}$$及びSUS被覆材との共存性を評価するために、Zr-FMS, Ti-FMS, Zr-UO$$_{2}$$, Ti-UO$$_{2}$$の4種類のディスク対の用いた加熱試験を行い、試料の界面の状態について調べた。試験の結果から、今回の試験条件下では、ZrとUO$$_{2}$$及びFMSとの間で反応は見られないことがわかった。TiとFMSの共存性試験の結果、700$$^{circ}$$C, 100hの加熱試験後のTi側には最大厚さ14$$mu$$mのTi-Fe-O相が形成されたが、FMS側へのTiの拡散は見られなかった。TiとUO$$_{2}$$の共存性試験の結果、Ti側の表面に微量のUが確認され、当該位置の酸素濃度が極めて低い場合があることから、Ti-Uの合金または酸化物の反応相が生成したと考えられる。TiはUO$$_{2}$$, FMSと反応相を生成したが、いずれもTi側に生じた限定的なものであり、UO$$_{2}$$燃料及びFMS被覆管の健全性に影響するものではないと考えられる。

口頭

高速炉MOX燃料用酸素ゲッター材の開発,3; 装荷方法の検討及び酸化挙動評価

森平 正之; 水迫 文樹*; 坪井 靖*

no journal, , 

高速炉MOX燃料の被覆管内面腐食の低減策として、燃料要素内に酸素吸収材を装荷する酸素ゲッター法の実現性について検討を進めている。ゲッターの燃料要素装荷方法の検討及び当該領域に装荷したゲッター候補材の酸化挙動評価の結果について報告する。

口頭

高速炉MOX燃料用酸素ゲッター材の開発,4; チタンペレット方式の検討

森平 正之; 水迫 文樹*; 永田 章人*; 高安 輝樹*

no journal, , 

高速炉サイクルの実用期には集合体ピーク250GWd/tの高燃焼度化の実現が求められるが、燃焼度とともに被覆管の内面腐食が進むことから、照射中に生じる余剰酸素を除去することにより腐蝕の抑制を図る必要があり、酸素ゲッター法の検討を行っている。酸素ゲッターの概念は古くからあり、近年ではロシアがバイパック燃料に金属ウラン粒子ゲッターを適用することにより内面腐蝕を良好に制御しているが、ペレット燃料への酸素ゲッターの適用についての報告は少ない。このため、ペレット燃料用酸素ゲッターの概念構築とその実現性の評価を進めている。前回までに候補材として金属チタンを選定し、照射時の溶融等を回避しつつ余剰酸素の吸収に必要な適切な温度を確保し、なおかつその酸化時の体積膨張を吸収する方法として、ロール状に巻いたチタン箔を燃料要素内の上部軸方向ブランケット領域の下端に装荷するチタンロールペレット方式を提案した。今回はチタンロールペレットの製作性と酸化挙動について評価するとともに、チタンの酸化挙動にかかわる追加データの取得を行った。

口頭

MA分離変換技術の有効性向上のための柔軟な廃棄物管理法の実用化開発,1; 実用化に向けた課題と開発計画

鈴木 晶大*; 水迫 文樹*; 稲垣 八穂広*; 有馬 立身*; 深澤 哲生*; 星野 国義*; 室屋 裕佐*; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチニド(MA)分離変換技術の有効性向上のため、技術確立までの期間、再処理高レベル廃液を安定かつ再生可能な形態として顆粒体で貯蔵し、将来確立したMA分離変換技術をガラス固化直前に適用する柔軟な廃棄物管理法に関する実用化開発について、実用化に向けた課題と開発計画を報告する。

口頭

MA分離変換技術の有効性向上のための柔軟な廃棄物管理法の実用化開発,4; 模擬HLW顆粒体の再溶解性

松村 達郎; 石井 翔*; 鈴木 晶大*; 水迫 文樹*

no journal, , 

MA分離変換技術の有効性向上のため、技術確立までの期間、HLLWを安定かつ再生可能な顆粒体で貯蔵する柔軟な廃棄物管理法に関する実用化開発を進めている。HLW顆粒体は、貯蔵後に再溶解しMA分離変換技術によって処理される。顆粒体の再溶解時の各元素の挙動は、再溶解液へのMA分離技術の適用性の評価及びシステム全体のMA回収率に対して重要となる。本報告では、模擬高レベル廃液を300$$^{circ}$$Cにて仮焼した模擬HLW仮焼体を硝酸溶解し、その元素毎の溶解性を評価した。その結果、Ndはほとんどが溶解し、Ceについても残渣への移行割合は1%未満であった。このことから、MAの残渣への残留率は小さい可能性がある。今後、アルカリ廃液や使用済燃料溶解時の不溶解残渣が混在した組成を模擬した溶液を使用するとともに、仮焼体作成時の温度条件、酸溶解条件をパラメータとし、必要に応じて実MAを用いた試験によって再溶解性に関する知見を得るとともに再溶解液へのMA分離技術の適用性評価を行う。

口頭

Solidification behavior of the simulated oxide debris

須藤 彩子; 水迫 文樹*; 星野 国義*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝

no journal, , 

In order to obtain the knowledge on the phase relationship and stratification behavior of oxide debris under the slow solidification condition, liquefaction/solidification tests of simulated oxide debris were performed by using a high frequency induction furnace. As the oxides components from the core melt and structural materials, sintered pellets of UO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$-sim-FPs and powder of FeO and B$$_{4}$$C were prepared. The powder mixture and crashed sintered oxides were heated to 2600$$^{circ}$$C in Ar atmosphere in the first step (partial liquefaction), and then solidified at two different cooling rates; furnace cooling (No.1) and slow cooling (5$$^{circ}$$C /min, No.2). For the corium microstructure study, solidified samples were subjected to elemental analysis by SEM/EDX. Cross sectional images of both samples showed that the oxide layer and metallic layer were separately solidified. EDX analysis of oxide layer of No.1 sample revealed four phases; (U$$_{0.6}$$Zr$$_{0.31}$$Fe$$_{0.09}$$)O$$_{2}$$, (Zr$$_{0.51}$$U$$_{0.34}$$Fe$$_{0.15}$$)O$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$ and Fe metal. The tendency of re-distribution of oxide elements observed in No.2 was similar to that of No.1, however, the grain-growth of (Zr,U)O$$_{2}$$ phase occurred at the bottom region of the oxide layer. In these results, the phases detected in both samples were in reasonable accordance with those evaluated by the UO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$-FeO phase diagram.

口頭

シビアアクシデント時の燃料破損・溶融過程解析手法の高度化,1-8; 凝固モデル検証データの取得

須藤 彩子; 水迫 文樹*; 星野 国義*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝

no journal, , 

本試験では、燃料デブリの凝固過程解析モデルの開発に向け、高周波誘導加熱による酸化物模擬デブリの溶融・凝固試験を行い、冷却速度の違いが相形成や成層化へ与える影響に係る知見を取得した。酸化物系模擬デブリの調製には、UO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$, 模擬FP酸化物, FeO及びB$$_{4}$$Cの粉末試薬を用いた。まず、UO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$, 模擬FP酸化物粉末を混合し、ペレット状に焼結した後に破砕し、次に、この破砕物とFeO, B$$_{4}$$Cの粉末を混合してタングステンるつぼに装荷し加熱試験に供試した。高周波誘導加熱炉内で、Ar雰囲気中で2600$$^{circ}$$Cまで昇温、5分間保持した後、炉冷(No.1), 徐冷(5$$^{circ}$$C/min、No.2)の2条件で冷却固化を行った。加熱後試料を垂直方向に切断したところ、No.1, No.2ともに酸化物層と金属層に分かれていることがわかった。No.1の酸化物層をSEM-EDX分析した結果、(U,Zr)O$$_{2}$$ (Uリッチ), (Zr,U)O$$_{2}$$ (Zrリッチ), ZrO$$_{2}$$, Feの4相が同定された。No.1, No.2の条件で生成された相の組成はおおよそ一致していたが、(Zr,U)O$$_{2}$$相の形成領域に相違が見られた(No.2で、酸化物層下部での成長を観測)。凝固解析で重要となる(U,Zr)O$$_{2}$$, (Zr,U)O$$_{2}$$中へのFeOの溶解度については、本試験結果はThermo-calc状態図から予想される値とおおよそ一致しており、(U,Zr)O$$_{2}$$, (Zr,U)O$$_{2}$$へのFeOの固溶度が確認できた。

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,6-2; 最小二乗法を用いた模擬デブリ燃料のLIBSスペクトルの解析

赤岡 克昭; 大場 弘則; 若井田 育夫; 大内 敦*; 水迫 文樹*; 栄藤 良則*; 鳥丸 忠彦*

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリやその他の放射性物質のその場分析は、廃炉措置にとって非常に重要である。そこで、レーザー誘起発光分光法(LIBS)で測定されたU・Zr・Fe混合模擬燃料デブリのスペクトルついて、U, Zr, Fe単体のスペクトルを用いた最小二乗法による解析を実施した。その結果得られた検量線及び解析スペクトルなどについて報告する。

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,6-1; ファイバー伝送LIBSによる模擬燃料デブリの分析

大場 弘則; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 大内 敦*; 水迫 文樹*; 栄藤 良則*; 鳥丸 忠彦*

no journal, , 

原子力発電所事故で発生した燃料デブリの遠隔検知のために光ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光(ファイバーLIBS)分析技術を開発している。今回、ウラン-ジルコニウム混合模擬燃料デブリの分析にLIBSを適用して定量性の評価を調べた。また、ウラン含有混合反応物についての分析性能を調べた。その結果、ウラン-ジルコニウム重量比に対するスペクトル強度比に良好な相関が得られ、定量分析への一定の見通しを得た。また、ウラン含有混合酸化物ではレーザー照射スポット部位によって組成比が異なることから、SEM-EDSによる元素組成比とLIBS強度比の比較を行ったところ概ね一致することがわかった。

口頭

U-Zr-Fe-O系の凝固時偏析挙動

須藤 彩子; 水迫 文樹*; 星野 国義*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝

no journal, , 

With a view to investigating the tendency of segregation of constituents of fuel debris, liquefaction/solidification tests of simulated corium (UO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$, FeO, B$$_{4}$$C and sim-FP oxides) were performed. Simulated corium was heated up to 2600$$^{circ}$$C under Ar atmosphere and then cooled down with two different cooling processes; furnace cooling and slow cooling. Cross sectional images of both samples showed that the oxide layer and metallic layer were separately solidified. EDX analysis of oxide layer of samples revealed three oxide phases and Fe metal. Solubility of FeO in these oxide phases was mostly fixed to be 12$$pm$$5at% in all phases, which is in reasonable accordance with the value estimated from UO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$-FeO phase diagrams. The tendency of re-distribution of oxide elements observed in the sample with slow cooling was similar to that of quick cooling, however, the grain-growth of one oxide phase, rich in Zr-oxide, occurred at the bottom region of the oxide layer. The composition of this Zr-oxide phase is comparable to the initial average composition. The condensation is considered to be caused by the connection of remaining liquid agglomerates during slow solidification.

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