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論文

Interaction of rare earth elements and components of the Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 窪田 卓見*; 紀室 辰伍*; 天野 由記; 宮川 和也; 岩月 輝希; 水野 崇; 佐々木 隆之*; et al.

Chemosphere, 168, p.798 - 806, 2017/02

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2016.10.133
 被引用回数：3 パーセンタイル：10.21(Environmental Sciences)

高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価上重要な核種である3価マイナーアクチニド(MA(III))は、天然の地下水中に存在する懸濁粒子や溶存イオン、コロイドなどと吸着反応や錯形成反応などの相互作用を起こし、見かけ上の溶解度が増加する可能性が知られている。このため、これらの放射性核種と地下水中に含まれる物質との相互作用を理解しておくことは、地層中でのこれらの放射性核種の移行評価を行う上で重要である。本研究では、堆積岩地域である幌延地域の深部地下水を用いて、MA(III)のナチュラルアナログである希土類元素(REEs)を添加し、フィルターでろ過することにより、REEsの天然地下水中における挙動を調べた。その結果、イオン半径の小さいREEsほど地下水中に多く溶存している傾向が明らかになった。また、比較的大部分のREEsはリン酸塩として存在している可能性が強く示唆された。この結果は、高レベル放射性廃棄物の廃棄体から遠い将来に放出されると予想されているMA(III)の移行挙動を予測する上で、リン酸陰イオンが重要な役割を果たすことを示唆している。

論文

Catalytic effect of Pt and Ag-loaded $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ on the oxidation of xylene in air at low temperature under electron-beam irradiation

箱田 照幸; 松本 加奈江*; 水野 彰*; 広田 耕一

International Journal of Plasma Environmental Science & Technology, 4(1), p.65 - 70, 2010/03

http://www.iesj.org/html/service/ijpest/vol4_no1_2010/IJPEST_Vol4_No1_10_pp065-070.pdf

環境材料プロセシング研究グループでは、これまでに電子線と触媒を併用した揮発性有機化合物の無機化技術の開発を進めている。本研究では、Ptをアルミナに担持した熱触媒やAgをアルミナに担持したプラズマ反応との親和性の高い触媒について、熱分解が生じない100$$^{circ}$$Cの温度条件下でキシレンの分解に対する触媒の効果を調べた。具体的には、アルミナ単独の触媒及び金属担持アルミナ触媒について、それぞれの触媒層が、電子線に照射される条件から照射されない条件まで段階的に変化させ、キシレンや生成するCO$$_{2}$$やCO濃度変化を調べた。その結果、アルミナ単独の場合に比べて、Pt担持アルミナでは電子線に照射される条件において分解活性が低下し、Ag担持アルミナでは電子線に照射されない条件において分解活性が向上できることを見いだした。また、この分解活性の反応機構についても考察した。本研究の結果から、電子線照射と組合せるアルミナ系触媒として、熱触媒であるPt担持触媒は触媒効果が極めて小さく、プラズマ反応触媒であるAg担持触媒がその効果が高いことを明らかにした。

論文

Role of metals loaded on a TiO$$_{2}$$ Surface in the oxidation of xylene in air using an electron beam irradiation/catalytic process

箱田 照幸; 松本 加奈江*; 水野 彰*; 広田 耕一

Applied Catalysis A; General, 357(2), p.244 - 249, 2009/04

https://doi.org/10.1016/j.apcata.2009.01.030
 被引用回数：16 パーセンタイル：38.03(Chemistry, Physical)

当グループでは空気中の揮発性有機化合物(VOC)を電子ビーム照射により効率よく酸化分解するために、触媒を併用したVOC分解処理技術の開発を進めている。これまでに、この併用触媒の一つとして光触媒であるTiO$$_{2}$$が有効であり、さらにこれに電子親和力の大きなAgやPtなどの金属を担持することによりこのVOCの酸化分解が促進することがわかっている。本研究では、空気中キシレンの電子ビーム分解に、TiO$$_{2}$$やAg, Pt, AuやMnを担持したTiO$$_{2}$$を併用し、その結果を比較することによりVOC酸化分解促進における担持金属の役割を調べた。その結果、電子ビームが直接触媒表面に入射せずに、照射後のガスが到達する位置にAg担持TiO$$_{2}$$を設置した場合のVOC酸化促進効果が最も大きく、この効果はAgがオゾンを分解して活性酸素を生成する効果と有機物の吸着能力を向上させる効果の2つの効果の相乗効果として引き起こされることを明らかにした。

論文

Oxidation process of xylene in air using Ag/TiO$$_{2}$$ under electron beam irradiation

箱田 照幸; 松本 加奈江; 水野 彰*; 成田 正*; 小嶋 拓治; 広田 耕一

IEEE Transactions on Industry Applications, 44(6), p.1950 - 1956, 2008/11

https://doi.org/10.1109/TIA.2008.2006328
 被引用回数：3 パーセンタイル：34.2(Engineering, Multidisciplinary)

塗料工場からの換気ガス中に含まれるキシレンなどの電子ビーム(EB)照射による分解処理技術の開発のために、EB照射と触媒であるAg担持TiO$$_{2}$$を併用して、キシレンやその照射副生成物の分解を促進する触媒設置条件を明らかにするととともに、触媒表面上の酸化反応を定量した。その結果、照射空間の下流への触媒導入により、照射副生成物のCO$$_{2}$$への選択的な酸化が認められ、特にAg担持量が5wt%以上の場合に最大のCO$$_{2}$$生成量が得られることがわかった。さらに、非照射空間における副生成物の酸化反応では照射由来のO$$_{3}$$から解離した活性酸素が照射副生成物の酸化分解に関与している可能性があることを明らかにした。

論文

Oxidation of xylene and its irradiation byproducts using an electron-beam irradiating a $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ bed

箱田 照幸; 松本 加奈江*; 水野 彰*; 広田 耕一

Journal of Physics D; Applied Physics, 41(15), p.155202_1 - 155202_7, 2008/08

https://doi.org/10.1088/0022-3727/41/15/155202
 被引用回数：3 パーセンタイル：14.42(Physics, Applied)

換気ガス中に含まれる塗料溶剤の電子ビーム(EB)分解促進効果を目的として、触媒の基材として用いられる$$gamma$$-アルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)との併用による空気中キシレンやその照射副生成物の酸化分解について調べた。その結果、アルミナ表面に電子が直接入射する照射空間にアルミナ層を設置した場合に、キシレンや副生成物などがアルミナ表面上で分解し高濃度のCO$$_{2}$$が得られることがわかった。このCO$$_{2}$$は、照射によりアルミナ上に生成した酸化力の大きな正孔により有機物が分解することにより生成することが推察された。

論文

Catalytic oxidation of xylene in air using TiO$$_{2}$$ under electron beam irradiation

箱田 照幸; 松本 加奈江; 水野 彰*; 小嶋 拓治; 広田 耕一

Plasma Chemistry and Plasma Processing, 28(1), p.25 - 37, 2008/02

https://doi.org/10.1007/s11090-007-9114-y
 被引用回数：22 パーセンタイル：63.83(Engineering, Chemical)

塗料工場からの換気ガスに含まれる芳香族有機化合物の分解、並びに分解生成物の選択的なCO$$_{2}$$への酸化を目的として、電子ビーム照射と触媒との併用による換気ガスの無害化処理技術の開発を進めている。本研究では、水溶性を有する副生成物の酸化促進を目的として、数十ppmvのキシレンを含む空気に線量10kGyで電子ビーム照射し、照射空間あるいは非照射空間に導入した親水性表面を有するTiO$$_{2}$$触媒との併用によるキシレンやその照射生成物の酸化分解挙動を調べた。この結果、TiO$$_{2}$$を非照射空間に導入することにより高濃度のCO$$_{2}$$が得られ、この濃度は触媒を併用せずに線量17kGyで照射した場合と同程度であることがわかった。さらに、TiO$$_{2}$$と同形状の触媒作用を有しないステンレス球を用いて行った照射実験の結果との比較から、照射及び非照射空間におけるTiO$$_{2}$$表面上の酸化反応を定量した。

論文

Decomposition mechanism for electron beam irradiation of vaporized trichloroethylene-air mixtures

箱田 照幸; 橋本 昭司; 藤山 雄一*; 水野 彰*

Journal of Physical Chemistry A, 104(1), p.59 - 66, 2000/01

https://doi.org/10.1021/jp991970f
 被引用回数：32 パーセンタイル：68.61(Chemistry, Physical)

放射線を用いた排ガス処理技術の確立の可能性を検討するために、空気中に含まれたガス状のトリクロロエチレン(TCE)の電子ビームによる分解を試みた。その結果、初期濃度50~1,800ppmvのTCEは吸収線量の増加に伴って指数関数的に分解し、いずれの場合でも約3.6kGyでTCEの90%が分解することがわかった。分解生成物として、ジクロロ塩化アセチル、ホスゲン、一酸化炭素、二酸化炭素及び無機塩素(HClあるいはCl$$_{2}$$)を定量し、これらのアルカリ水溶液による捕集効率についても調べた。またTCEの分解のG値は、初期濃度の増加に伴って直線的に増加することがわかった。さらにG値の変化をテトラクロロエチレンとの結果と比較することにより、TCEの分解機構、特に連鎖停止反応について考察を行った。

報告書

プルトニウム廃棄物処理・処分技術開発 昭和62年度年報

稲田 栄一*; 大内 仁; 宮田 和俊*; 大内 優*; 薄井 和也*; 加川 昭夫; 山下 照雄; 水野 彰三*

PNC TN8410 88-045, 85 Pages, 1988/09

PNC-TN8410-88-045.pdf:1.63MB

プルトニウム燃料製造施設で発生するプルトニウム廃棄物並びに再処理工場等から発生する低レベル廃棄物について昭和62年度の処理,処分技術開発に関する資料としてまとめ,社内の検討に供する。 プルトニウム燃料製造施設で発生するプルトニウム廃棄物を主対象に,TRU廃棄物の減容安定化,除染,区分管理並びに処分に関する技術開発を進め,減容安定化技術開発は焼却灰等をマイクロ波溶融法にて固化する際,ルツボ形状が固化体の密度に与える影響を評価した。 除染技術開発はバレル電解研摩除染試験を行い,除染の均一性及びバラツキ等を評価した。 区分管理技術開発は非破壊測定手法のパッシブガンマ法により,可燃性廃棄物の焼却前後における239Pu量の関係からパッシブガンマ法の妥当性を確認した。処分技術開発は実核種を用いて,浸出試験を行うための処分技術開発試験設備の製作,据付及び施設検査を行った。 又,人工バリアとして核種移行の遅延能力が大きい緩衝材中のTRU核種挙動試験として,TRU核種を用いて拡散試験等を実施した。 一方,今年度より再処理工場等から,発生する低レベル固体廃棄物並びに液体廃棄物の減容安定化に関する技術開発を開始し,低レベル廃棄物のうち,未処理のまま貯蔵管理されている廃シリカゲル,廃砂,焼却灰等の不燃性残渣の固化処理技術について,調査,検討並びに固化処理試験を行った。低レベル濃縮廃液の処理技術として,廃液中から放射性物質を分離除去し,残る硝酸塩分の廃液を非放射性として海洋放出する処理技術を選定し,模擬廃液によるコールド試験を行った。 又,低レベル濃縮廃液及び化学スラッジを遠心薄膜蒸発機及び横型パドル乾燥機により乾燥粉体化させる処理技術について模擬廃棄物によるコールド試験を行った。 更に,上記低レベル固体廃棄物並びに液体廃棄物の減容安定化技術の実証を目的として,低レベル廃棄物処理開発施設(LWTF)を考えており,今年度は基本設計2を行った。

口頭

Oxidation process of xylene in air under electron beam irradiation with TiO$$_{2}$$ and Ag/TiO$$_{2}$$

箱田 照幸; 松本 加奈江; 水野 彰*; 小嶋 拓治; 広田 耕一

no journal, , 

塗料工場からの換気ガス中に含まれる数十ppmv程度の芳香族有機化合物の分解、並びに分解生成物の選択的なCO$$_{2}$$への酸化促進を目的として、電子ビーム照射と触媒との併用による換気ガスの無害化処理技術の開発を進めている。本研究では、親水性の特徴を有する照射生成物の選択的なCO$$_{2}$$への酸化を主たる目的として、親水性表面を有するTiO$$_{2}$$、さらにその表面における電荷分離効果による酸化促進が期待できるAg担持TiO$$_{2}$$を併用触媒として用いた。具体的には、数十ppmvのキシレンを含む空気に電子ビームを照射するとともに、照射場あるいは非照射場に導入した触媒との併用によるキシレン及びその照射生成物の酸化分解挙動を調べた。この結果、これらの触媒を電子ビーム照射場の近傍に導入することにより、キシレン由来照射生成物が選択的にCO$$_{2}$$へ酸化され、また、Ag担持量が5wt%以上において最大濃度のCO$$_{2}$$を得ることができた。さらに、このAg担持によるCO$$_{2}$$生成促進は、Agによるオゾン解離から生じた活性酸素による酸化に基づくことを明らかにした。

口頭

$$gamma$$-Al$$_2$$O$$_3$$併用電子ビーム照射による空気中キシレンの分解

箱田 照幸; 松本 加奈江; 水野 彰*; 広田 耕一

no journal, , 

塗料工場などからの換気ガス中に含まれる塗料溶剤の分解技術の開発を目的として、電子ビーム照射と吸着剤である$$gamma$$-Al$$_2$$O$$_3$$(以下、アルミナ)との併用による空気中のキシレンの分解について調べた。具体的には、電子ビームの発生方向に試料ガスを流通させた状態で、これと同方向に照射窓から異なる距離に設置したアルミナ層に照射した試料ガスを流通させて、試料ガス成分の分析を行った。その結果、10kGyの照射のみあるいは10kGyの照射場の後段にアルミナ層を設置した場合に比べて、アルミナ層を、直接、電子ビームで照射される10kG相当の照射場に設置した場合に高濃度のCO$$_2$$生成が観察された。例えば、電子ビームのエネルギーの半分程度がアルミナ層に付与される条件におけるCO$$_2$$濃度は80.5ppmvであり、この濃度を照射のみで得るためには24.7kGyの線量が必要であり、このことから照射空間に設置したアルミナ層との併用によりCO$$_2$$への分解に必要な線量を約40%まで低減できることがわかった。

口頭

TiO$$_2$$及びAg担持TiO$$_2$$を用いた電子ビーム照射による空気中キシレンの酸化分解

箱田 照幸; 松本 加奈江; 水野 彰*; 広田 耕一

no journal, , 

塗料工場からの換気ガス中に含まれるキシレンなどの電子ビーム(EB)照射による分解処理技術の開発のために、EB照射と触媒であるTiO$$_2$$及び3-10wt%Ag担時TiO$$_2$$を併用して、キシレンやその副生成物の分解を促進する触媒設置条件を明らかにするととともに、触媒表面上の酸化反応を定量した。その結果、照射空間の下流への触媒導入により、照射副生成物のCO$$_2$$への選択的な酸化が認められ、特にAg担持量が5wt%以上の場合に最大のCO$$_2$$生成量が得られることがわかった。さらに、非照射空間における副生成物の酸化反応では、O$$_3$$が関与している可能性があることを明らかにした。

口頭

$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$併用電子ビーム照射による空気中キシレンの分解

箱田 照幸; 松本 加奈江; 水野 彰*; 広田 耕一

no journal, , 

換気ガス中に含まれる塗料溶剤の電子ビーム(EB)分解除去を目的として、触媒の基材として用いられる$$gamma$$-アルミナの併用による空気中キシレンやその照射副生成物の酸化分解について調べた。その結果、アルミナ表面に電子が直接入射する照射空間にアルミナを設置した場合に、キシレンや副生成物などがアルミナ表面上で分解し高濃度のCO$$_{2}$$が得られることがわかった。このCO$$_{2}$$は、照射によりアルミナ上に生成した酸化力の大きな正孔で有機物が分解することにより生成することが推察された。

口頭

$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$を併用した電子ビーム照射による空気中キシレンの分解

箱田 照幸; 松本 加奈江*; 水野 彰*; 広田 耕一

no journal, , 

塗料工場からの換気ガス中に含まれるキシレンなどの電子ビーム(EB)照射による分解処理技術の開発のために、本研究ではEB照射と貴金属を担持していない$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$を併用して、キシレンやその副生成物の分解を促進する触媒設置条件を明らかにするととともに、触媒表面上の酸化反応を定量した。その結果、電子が直接入射する位置に$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$層を設置した場合に、主に副生成物が$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$表面上で分解し高濃度のCO$$_{2}$$が得られることがわかった。このCO$$_{2}$$は、照射によりアルミナ上に生成した酸化力の大きな正孔により有機物が分解することにより生成することが推察された。

口頭

電子線・TiO$$_{2}$$系触媒併用による空気中VOC酸化における触媒担持金属の役割

箱田 照幸; 水野 彰*; 広田 耕一

no journal, , 

空気中の揮発性有機化合物(VOC)を電子ビーム照射により効率よく酸化分解するために、触媒を併用したVOC分解処理技術の開発を進めている。これまでに、この併用触媒の一つとして光触媒であるTiO$$_{2}$$が有効であり、さらにこれに電子親和力の大きなAgやPtなどの金属を担持することによりこのVOCの酸化分解が促進することがわかっている。本研究では、空気中キシレンの電子ビーム分解に、TiO$$_{2}$$や、Ag, Pt, Au, Mnを担持した金属担持TiO$$_{2}$$を併用し、その結果を比較することによりVOC酸化分解促進における担持金属の役割を調べた。その結果、電子ビームが直接触媒表面に入射せずに、照射後のガスが到達する位置にAg担持TiO$$_{2}$$を設置した場合のVOC酸化促進効果が最も大きく、この結果は担持Agがオゾンを分解して活性酸素を生成する作用と有機物の吸着能力を向上させる作用の2つの相乗効果として引き起こされることを明らかにした。

口頭

鉄系超伝導体の非弾性中性子散乱

石角 元志; 永井 佑紀; 樹神 克明; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 水野 文夫; 脇本 秀一; 中村 博樹; 町田 昌彦; et al.

no journal, , 

鉄系高温超伝導体が東京工業大学の細野研究室において発見されて以来もうすぐ3年になるが、超伝導転移温度($$T_c$$)は最高で55Kと、銅酸化物高温超伝導体に続く2番目に高い物質系となっている。そのなかで最初に発見されたLaFeAsO$$_{1-x}$$F$$_x$$ ($$T_c^{max}$$=28K)系と最近、オーダーパラメータにノードが発見され話題となったBaFe$$_2$$(As,P)$$_2$$の粉末試料を、われわれはフェルミチョッパー型分光器(四季:BL01)を用いて調べてきたので、その結果について報告する。

口頭

Inelastic neutron scattering studies on iron-based high-$$T_c$$ superconductors

石角 元志; 樹神 克明; 脇本 秀一; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 水野 文夫; 永井 佑紀; 中村 博樹; 町田 昌彦; et al.

no journal, , 

さまざまな種類の鉄系超伝導体の中で、われわれはフェルミチョッパー分光器(四季:J-PARC)を用いて、LaFeAsO$$_{1-x}$$F$$_x$$ ($$T_c^{max}$$=28K)とBaFe$$_2$$(As,P)$$_2$$ ($$T_c^{max}$$=31K)を中心に研究してきた。これまで得られたデータをもとにして高$$T_c$$と磁気揺らぎの関係性について議論する。

口頭

LaFePO$$_{0.9}$$の磁気揺らぎの消失

石角 元志; 樹神 克明; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 水野 文夫; 脇本 秀一; 伊豫 彰*; 永崎 洋*; 新井 正敏; et al.

no journal, , 

われわれは、鉄系超伝導体の中でも比較的$$T_c$$の低いLaFePO$$_{0.9}$$($$T_c$$=5K)の多結晶試料($$sim$$34g)の非弾性中性子散乱測定を四季分光器(J-PARC)を用いて行った。測定は超伝導状態における共鳴モードの影響を避けるため、常伝導状態($$T$$=30K)において行い、参照物質としてスピン揺らぎがある(ない)ことがわかっているLaFeAs(O$$_{1-x}$$F$$_x$$) x=8.2%(15.8%)も同時に行った。その結果、この系において$$Gamma$$-M点間のネスティングによる磁気揺らぎは観測されなかった。このことは電子オーバードープのLaFeAsO$$_{1-x}$$F$$_x$$ (x=15.8%, $$T_csim$$7K)と同様な特徴である。高い$$T_c$$(=29K)を持つx=8.2%で磁気揺らぎが観測されていることを鑑みると、$$Gamma$$-M点間のフェルミ面に由来する磁気揺らぎと高い$$T_c$$との強い相関を示唆する。講演ではこの系において磁気揺らぎが消失した原因についてネスティング条件と関連して考察したい。

口頭

鉄系超伝導体La1111系及びBaFe$$_2$$(As,P)$$_2$$の磁気散乱

石角 元志; 永井 佑紀; 樹神 克明; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 水野 文夫; 脇本 秀一; 中村 博樹; 町田 昌彦; et al.

no journal, , 

われわれは、鉄系超伝導体LaFeAsO$$_{1-x}$$F$$_x$$($$T^{max}_{rm c}$$=28K)及びBaFe$$_2$$(As,P)$$_2$$($$T^{max}_{rm c}$$=31K)の粉末試料を用いた非弾性中性子散乱の測定を系統的に行ってきたので、その結果について報告する。

口頭

Spin resonance on nodal iron-based high-TC superconductors

石角 元志; 樹神 克明; 脇本 秀一; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 水野 文夫; 永井 佑紀; 中村 博樹; 町田 昌彦; et al.

no journal, , 

オーダーパラメータにノードを持つ鉄系超伝導体LaFePO$$_{0.9}$$($$T_{rm c}$$=5K)及びBaFe$$_2$$(As,P)$$_2$$($$T_{rm c}$$=30K)のスピン揺らぎについて、J-PARC, MLFのチョッパー分光器(四季)とJRR-3号炉の3軸分光器(TAS-1)を相補的に用いた非弾性中性子散乱の系統的な研究を行ってきたのでその結果について報告する。

口頭

中性子非弾性散乱で見た鉄系超伝導体のスピン揺らぎ

石角 元志; 樹神 克明; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 水野 文夫; 脇本 秀一; 伊豫 彰*; 永崎 洋*; 新井 正敏; et al.

no journal, , 

今回われわれは、$$T_{rm c}$$の低い($$T_{rm c} sim$$5K)鉄系超伝導体LaFePO$$_{0.9}$$の多結晶試料($$sim$$34g)の非弾性中性子散乱測定をチョッパー分光器(四季@J-PARC)で行った。その結果、この系において$$Gamma$$-M点間のネスティングによる磁気揺らぎは観測されなかった。これはLaFeAsO$$_{1-x}$$F$$_x$$(x=15.8%, $$T_{rm c}$$=7K)と同様な特徴であり、高い$$T_{rm c}$$(=29K)を持つx=8.2%で磁気揺らぎが観測されていることを鑑みると、$$Gamma$$-M点間のネスティングに由来する磁気揺らぎと高い$$T_{rm c}$$との強い相関を示唆する。講演では磁気揺らぎが消失した原因について、これまで測定してきた系と比較して議論する。

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