Ion beam induced luminescence analysis of europium complexes in styrene-divinylbenzene copolymer-coated spherical silica by proton and argon ion beams irradiation

中原 将海; 渡部 創; 竹内 正行; 湯山 貴裕*; 石坂 知久*; 石井 保行*; 山縣 諒平*; 山田 尚人*; 江夏 昌志*; 加田 渉*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.144 - 150, 2023/09

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2023.06.012

マイナーアクチニド回収のための抽出クロマトグラフィ技術において、荷電粒子誘起発光分析により様々な抽出剤を用いて調製した吸着材中のユウロピウム錯体構造の評価を行った。測定は、量子科学技術研究開発機構のイオン照射施設においてシングルエンド加速器から得られる陽子ビーム及びサイクロトロン加速器から得られるアルゴンイオンビームを利用して行った。本研究において、抽出剤の種類によって荷電粒子誘起発光スペクトルが変化することが確認され、これらの変化と錯体構造のとの相関について評価を行った。

Study on gamma-ray-degradation of adsorbent for low pressure-loss extraction chromatography

宮崎 康典; 佐野 雄一; 岡村 信生; 渡部 雅之; 江夏 昌志*

QST-M-29; QST Takasaki Annual Report 2019, P. 72, 2021/03

https://repo.qst.go.jp/records/82107

放射性廃棄物の減容化及び有害度低減に、使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液から長寿命のマイナーアクチノイドを分離回収する固相分離技術の開発を行っている。特に、大粒径の吸着材をカラム充填することで、分離性能を維持しつつ、分離操作の安全性向上を目指した低圧損抽出クロマトグラフィを進めている。本研究では、HONTA含浸吸着材を0.01M硝酸溶液に浸漬し、線照射によるHONTAの劣化挙動を調査した。吸収線量0.51MGyの場合では劣化物が2種類であったが、吸収線量の増加によって、e.g. 2.09MGy、劣化物の種類が5種類となった。このうち、2種類は溶媒抽出では見られておらず、抽出クロマトグラフィに特有の劣化物であることが示唆された。今後、硝酸や水が関与する抽出剤の劣化機構を明らかにする。

Local structure and distribution of remaining elements inside extraction chromatography adsorbents

渡部 創; 佐野 雄一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 大野 真平*; 新井 剛*; 松浦 治明*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.202 - 206, 2017/08

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2017.01.055

Extraction chromatography is one of the most promising technology for minor actinide (MA(III): Am and Cm) recovery from high level liquid waste generated in the reprocessing. A brand-new adsorbent proposed by our group are expected to achieve more efficient MA(III) recovery than usual procedure. Fundamental MA(III) adsorption/elution performances of the adsorbents have been demonstrated. An appropriate washing process of lanthanides (Ln(III)) is necessary to be established to design a process flow. In this study, chemical state and distribution of Eu inside the adsorbent before and after contacting with candidate eluents for MA(III) or Ln(III) were evaluated by EXAFS measurements and micro-PIXE analysis, respectively. Two-dimensional PIXE images showed that adsorbed Eu and residual Eu after contacting with the eluents for MA(III) were uniformly distributed on the particle. However, EXAFS oscillation revealed that local structure around Eu drastically changes by the contact. Those results suggest that the Eu remained inside the particle without distinct shift and that they form various complexes with extractants in the particle.

軽イオンマイクロビーム分析/加工システムの改良

江夏 昌志; 石井 保行; 山田 尚人; 大久保 猛; 加田 渉*; 喜多村 茜; 岩田 吉弘*; 神谷 富裕; 佐藤 隆博

JAEA-Technology 2016-006, 41 Pages, 2016/03

JAEA-Technology-2016-006.pdf:14.03MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究部門高崎量子応用研究所のイオン照射研究施設では、これまでに、3MVシングルエンド加速器におけるMeV級軽イオンマイクロビームによる高空間分解能な局所元素分析・加工システムの開発を行ってきた。ここでは、加速器、ビーム輸送ライン及びマイクロビーム形成装置などの主構成機器に加えて、マイクロPIXE/PIGE(Particle Induced X-ray/Gamma-ray Emission)分析、三次元元素分布分析(PIXE-CT: Computed Tomography)、イオン誘起発光分析(IBIL: Ion Beam Induced Luminescence)及び微細加工(PBW: Proton Beam Writing)への応用研究に用いるための付帯装置・治具類に関する技術的な改良について、これらの機器・装置等の概要とともに纏める。

In-situ monitoring of ion-beam luminescence of Si-O-C(-H) ceramics under proton-beam irradiation

成澤 雅紀*; 江夏 昌志; 武山 昭憲; 杉本 雅樹; 出崎 亮; 佐藤 隆博; 外薗 洋樹*; 河相 武利*; 岩瀬 彰宏*

Journal of the Ceramic Society of Japan, 123(9), p.805 - 808, 2015/09

http://doi.org/10.2109/jcersj2.123.805

Two kinds of Si-O-C(-H) ceramics particles having intrinsic photoluminescence (PL) spectra were prepared from silicone resin microspheres by heat treatment in a hydrogen atmosphere at 800 or 1100C. The obtained particles were painted on a Si substrate using a binder, and ion-beam-luminescence spectra were observed under proton beam irradiation with an acceleration energy in the ranges of 1-3 MeV. Observed spectra had peaks at wavelength of 520-540 nm. These peak wavelengths were larger than those observed under UV light irradiation. The luminescence of H 1100 (sample decarbonized at 1100C) was bright, and that of H 800 (sample decarbonized at 800C) was faint. However, the intensity of luminescence decreased rapidly at an early stage of the beam irradiation. In air, a sharp luminescence band with a peak at 300 nm appeared together with the main emission with a peak in the range of 520-540 nm. The existence of the sharp band at 300 nm was apparent in the H 800 spectra, whereas it appeared as a minor peak in the H 1100 spectra in air.

Fabrication of microstructures embedded in SC-CVD diamond with a focused proton microbeam

加田 渉*; 神林 佑哉*; 三浦 健太*; 猿谷 良太*; 久保田 篤志*; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 花泉 修*

Key Engineering Materials, 643, p.15 - 19, 2015/05

http://doi.org/10.4028/www.scientific.net/KEM.643.15

Micro-processing procedures have been extensively studied using a Proton Beam Writing (PBW) technique in order to fabricate two or three dimensional microscopic patterns in single-crystal chemical vapor deposition (SC-CVD) diamonds. In this study, various microscopic patterns were drawn on SC-CVD diamonds (3.0 mm 3.0 mm 0.5 mm IIa single-crystal) at various fluences with PBW using 0.75 and 3 MeV proton beams. The beam conditions of PBW other than the beam energy were as follows; a beam size of 1 m, a scanning area of 800 m 800 m and beam current of up to 100 pA. From the result of the observations based on the optical and electrical modification of SC-CVD, the microscopic patterns were fabricated in the diamonds by the micro-processing procedure varying fluence and beam energy. This result demonstrated that the micro-processing procedure with PBW enables us to fabricate the two or three dimensional microscopic patterns, which are optically and electrically modified, in SC-CVD diamonds by optimizing fluence and beam energy.

Development of diagnostic method for deep levels in semiconductors using charge induced by heavy ion microbeams

加田 渉*; 神林 佑哉*; 岩本 直也*; 小野田 忍; 牧野 高紘; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 星乃 紀博*; 土田 秀一*; 児島 一聡*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 348, p.240 - 245, 2015/04

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2014.12.054

Deep level defects in semiconductors act as carrier traps Deep Level Transient Spectroscopy (DLTS) is known as one of the most famous techniques to investigate deep levels. However, DLTS does not well work for samples with high resistivity. To overcome this issue, DLTS using charge generated by ion incidence was proposed. Recently, we developed a deep level evaluation system based on Charge Transient Spectroscopy using alpha particles from Am (Alpha Particle Charge Transient Spectroscopy: APQTS) and reported the effect of deep levels in 6H SiC pn diodes generated by electron irradiation on the characteristics as particle detectors. In this study, we report the development of Charge Transient Spectroscopy using Heavy Ion Microbeams (HIQTS). The HIQTS can detect deep levels with micron meter spatial resolution since microbeams are applied. Thus, we can clarify the relationship between deep levels and device characteristics with micron meter resolution. When a 6H-SiC pn diode was irradiated with 12 MeV-oxygen (O) ions at 410 and 810 /cm, the charge collection efficiency (CCE) decreased to 71 and 52%, respectively. HIQTS signals obtained from those damaged regions using 15 MeV-O microbeams increased at measurement temperature ranges above 350 K, and the signals are larger with increasing 12 MeV-O ion fluence.

Development of a scintillator for single-ion detection

横山 彰人; 加田 渉*; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 山本 春也; 神谷 富裕; 横田 渉

JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 168, 2015/03

https://doi.org/10.11484/jaea-review-2014-050

サイクロトロンでは、数百MeV以上の重イオンマイクロビームを用いたシングルイオンヒット技術が生物細胞などの照射実験で利用されており、高精度位置検出が必要とされている。しかし、現状の固体飛跡検出器では 照射後の薬品による表面処理と顕微鏡での照射位置の観察に時間を要し、リアルタイムでの検出が困難であった。そこで、ビームモニタに利用されているZnS等の発光体などを試用したが発光強度や位置分解能が十分ではなかった。本研究では、単結晶サファイアに賦活剤として注入するEuイオンの量や熱処理条件等の調整により、強いイオンルミネッセンス(Ion Luminescence: IL)を発する試料の開発と発光検出装置の感度試験を行った。予備実験として調製試料の表面にレーザー照射することにより、電子励起過程を伴って発光するフォトルミネッセンス(Photoluminescence: PL)を測定した結果、表面から30nm70nmにEuを7.5ions/nmを注入した後に、600Cで30分間熱処理した試料のPL強度が最大だった。また、同試料を用いた発光検出装置の感度試験では、260MeV Neイオンを1秒間に200個のフルエンス率で1点照射することによってILを捕えることができた。しかしながら、シングルイオンヒット実験では、ビーム電流量が数cps程度と低いことから、感度の向上のために賦活剤の濃度の調整などの改良を今後行う。

Real-time single-ion hit position detecting system for cell irradiation

佐藤 隆博; 江夏 昌志; 加田 渉*; 横山 彰人; 神谷 富裕

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 332, p.242 - 244, 2014/08

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2014.02.070

AA new real-time single-ion hit position detecting system was developed to be replaced with SSNTD (Solid State Nuclear Track Detector) for cell irradiation experiments because SSNTD takes several minutes for off-line etching. The new real-time system consists of a 1-mm-thick CaF(Eu) scintillator, an optical microscope with a 10 objective lens and a high-gain CCD (Charge Coupled Device) or CMOS (Complementary Metal Oxide Semiconductor) camera. Each ion of 260-MeV neon passing through a 100-m-thick SSNTD sheet was detected using the real-time system in a performance test for the spatial resolution. The FWHMs of the distances between positions detected by the real-time system and the centers of the etch pits on SSNTD were 4.9 and 11.4 m in x- and y-axis directions, respectively. The result shows that the system is useful for typical cultured cells of a few tens of micrometers.

Fabrication of fine imaging devices using an external proton microbeam

酒井 卓郎; 安田 良; 飯倉 寛; 野島 健大; 江夏 昌志; 佐藤 隆博; 石井 保行; 大島 明博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 332, p.238 - 241, 2014/08

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2014.02.069

プロトンマイクロビームによる微細加工技術を利用して、微細な六角柱による周期構造を有する蛍光板の作製を行った。その手順としては、紫外線硬化樹脂に蛍光体粉を混入し、原子力機構-TIARAにおいて3MeVプロトンマイクロビームのパターン照射を行った。照射後の試料はエタノールで洗浄し、未照射部位の紫外線硬化樹脂を取り除き、さらに塩酸によるエッチング処理を施した。作製した蛍光板は、可視光・紫外線照明下での光学顕微鏡と走査型電子顕微鏡で観察を行った。その結果、ミクロンオーダーの微細な構造を有する蛍光板が作製できていることが確認できた。この新たな蛍光板は、中性子やX線,イオンビーム等の高分解能な検出素子として利用できると思われる。