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論文

Elastic and dynamical structural properties of La and Mn-doped SrTiO$$_{3}$$ studied by neutron scattering and their relation with thermal conductivities

梶本 亮一; 中村 充孝; 村井 直樹; 社本 真一; 本田 孝志*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 畑 博人*; 江藤 貴弘*; 野田 正亮*; et al.

Scientific Reports (Internet), 8(1), p.9651_1 - 9651_8, 2018/06

https://doi.org/10.1038/s41598-018-27984-z
 被引用回数：6 パーセンタイル：30.3(Multidisciplinary Sciences)

The electron-doped SrTiO$$_{3}$$ exhibits good thermoelectric properties, which makes this material a promising candidate of an n-type oxide thermoelectric device. Recent studies indicated that only a few percent co-doping of La and Mn in SrTiO$$_{3}$$ substantially reduces the thermal conductivity, thereby greatly improving the thermoelectric figure of merit at room temperature. Our time-of-flight neutron scattering studies revealed that by doping both La and Mn into SrTiO$$_{3}$$, the inelastic scattering spectrum shows a momentum-independent increase in the low-energy spectral weight approximately below 10 meV. The increase in the low-energy spectral weight exhibits a clear correlation with thermal conductivity. The correlation is attributed to dynamical and local structural fluctuations caused by the Jahn-Teller instability in Mn$$^{3+}$$ ions coupled with the incipient ferroelectric nature of SrTiO$$_{3}$$, as the origin of the low thermal conductivity.

論文

Effects of Mn substitution on the thermoelectric properties and thermal excitations of the electron-doped perovskite Sr$$_{1-x}$$La$$_{x}$$TiO$$_{3}$$

奥田 哲治*; 畑 博人*; 江藤 貴弘*; 草原 彰吾*; 小田 涼佑*; 梶 創揮*; 仁科 康佑*; 桑原 英樹*; 中村 充孝; 梶本 亮一

Journal of the Physical Society of Japan, 85(9), p.094717_1 - 094717_6, 2016/09

https://doi.org/10.7566/JPSJ.85.094717
 被引用回数：5 パーセンタイル：40.09(Physics, Multidisciplinary)

We studied how Mn substitution affects the thermoelectric properties and thermal excitations of the electron-doped perovskite Sr$$_{1-x}$$La$$_{x}$$TiO$$_{3}$$ by measuring its electrical and thermal transport properties, magnetization, specific heat, and inelastic neutron scattering. Slight Mn substitution with the lattice defects enhanced the Seebeck coefficient, perhaps because of coupling between itinerant electrons and localized spins or between itinerant electrons and local lattice distortion around Mn$$^{3+}$$ ions, while it enhanced anharmonic lattice vibrations, which effectively suppressed thermal conductivity in a state of high electrical conductivity. Consequently, slight Mn substitution increased the dimensionless thermoelectric figure of merit for Sr$$_{1-x}$$La$$_{x}$$TiO$$_{3}$$ near room temperature.

論文

Effects of Mn substitution on the thermoelectric properties of the electron-doped perovskite Sr$$_{1-x}$$La$$_{x}$$TiO$$_{3}$$

奥田 哲治*; 畑 博人*; 江藤 貴弘*; 仁科 康佑*; 桑原 英樹*; 中村 充孝; 梶本 亮一

Journal of Physics; Conference Series, 568(Part 2), p.022035_1 - 022035_5, 2014/12

https://doi.org/10.1088/1742-6596/568/2/022035
 被引用回数：7 パーセンタイル：91.32(Physics, Applied)

We have tried to improve the n-type thermoelectric properties of the electron-doped Perovskite Sr$$_{1-x}$$La$$_{x}$$TiO$$_{3}$$ by a Mn substitution. The 1-2% Mn substitution enhances the Seebeck coefficient ($$S$$) and reduces the thermal conductivity ($$kappa$$) by about 50% at room temperature (RT) without largely increasing the resistivity for the 5% electron-doped SrTiO$$_{3}$$. Consequently, the power factor at RT keeps a large value comparable to that of Bi$$_{2}$$Te$$_{3}$$ and the dimensionless figure-of-merits at RT increases twofold by the slight Mn substitution. Such a large reduction of $$kappa$$ at RT is perhaps due to the effect of Jahn-Teller active Mn$$^{3+}$$ ions, around which dynamical local lattice distortion may occur.

口頭

La, Mn置換したSrTiO$$_3$$におけるフォノン異常と熱電特性

梶本 亮一; 中村 充孝; 畑 博人*; 江藤 貴弘*; 奥田 哲治*

no journal, , 

最近、ペロブスカイトTi酸化物SrTiO$$_3$$のSrをLaに、TiをMnにそれぞれ微量に置換すると熱伝導度が大きく抑えられることが見いだされた。興味深いことにこの熱伝導度の異常はLaとMnの双方を置換したときに初めて生じる。そのミクロスコピックな起源を調べるため、SrTiO$$_3$$およびそれにLa, Mn, LaとMnの両方をドープした試料の4種の粉末試料に対して、中性子非弾性散乱実験によりフォノンの測定を行った。実験はJ-PARC・MLFのBL01ビームラインに設置されているチョッパー型非弾性中性子散乱装置「四季」を用いて行った。その結果、15meVに見られる光学フォノンによるピークより低エネルギー側のフォノン強度に顕著に試料依存性が見られ、特に熱伝導度が最も低いSr$$_{0.95}$$La$$_{0.05}$$Ti$$_{0.98}$$Mn$$_{0.02}$$O$$_{3}$$試料で大きな強度の増大が見られた。これは$$Q$$=(1,1,1)近傍の音響フォノンに異常が生じている可能性がある。発表では高エネルギーのフォノンのデータと共に、これらのフォノンの異常が熱伝導度にどのように影響するか考察する。

口頭

粉末非弾性中性子散乱によるSrTiO$$_3$$のフォノンに対する元素置換効果

梶本 亮一; 中村 充孝; 菊地 龍弥; 畑 博人*; 江藤 貴弘*; 草原 彰吾*; 奥田 哲治*

no journal, , 

ペロブスカイトTi酸化物SrTiO$$_3$$のSrをLaに置換することで電子をドーピングすると良い熱電特性を示すことが報告されているが、最近、さらにTiを微量のMnで置換すると電気伝導を大きく変化させることなく熱伝導度が大きく抑えられ、その結果熱電特性が大幅に向上することが見出された。この熱伝導度の変化に対応するフォノンの異常の有無を調べるため、J-PARCのチョッパー型非弾性中性子散乱装置「四季」を用いて、SrTiO$$_3$$およびそれに微量のLaまたはMnまたはその両方を置換した粉末試料に対してフォノンスペクトルの測定を行った。その結果、LaとMnを両方置換した試料にのみ、低エネルギー領域にスペクトルの増大が見られ、熱伝導度の減少と対応していると考えられる。本発表ではこのスペクトルの変化を紹介し、その起源について議論する。

口頭

La, Mn置換したSrTiO$$_3$$の結晶構造解析

梶本 亮一; 中村 充孝; 社本 真一; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 畑 博人*; 江藤 貴弘*; 奥田 哲治*

no journal, , 

最近、ペロブスカイトTi酸化物SrTiO$$_3$$のSrをLaに、TiをMnにそれぞれ微量置換すると熱伝導度が大きく抑えられることが見出された。その熱伝導の抑制は結晶構造、特に、局所構造の変化に対応している可能性がある。そこで、我々はSrTiO$$_3$$, SrTi$$_{0.98}$$Mn$$_{0.02}$$O$$_{3}$$, Sr$$_{0.95}$$La$$_{0.05}$$TiO$$_{3}$$, Sr$$_{0.95}$$La$$_{0.05}$$Ti$$_{0.98}$$Mn$$_{0.02}$$O$$_{3}$$の粉末試料に対して、J-PARCの中性子回折装置NOVAを用いて粉末中性子回折実験を行ない、その結晶構造を調べた。得られた粉末回折パターンをRietveld解析したところ、平均的な結晶構造には4つの試料で違いは見られなかった。一方、粉末回折パターンを対相関関数に変換して比較したところ、Ti-Oの結合長に相当する$$r$$=1.9${AA}$のピークに、Sr$$_{0.95}$$La$$_{0.05}$$Ti$$_{0.98}$$Mn$$_{0.02}$$O$$_{3}$$のみ$$r$$=2.1${AA}$付近にショルダー構造が見られた。この$$r$$位置はJahn-Teller歪みが生じるLaMnO$$_{3}$$中のMn$$^{3+}$$O$$_{6}$$八面体の長いMn-O結合長に近い値であり、今回の系でもLaとMnの共置換によってMnイオン周りにJahn-Teller歪みが生じている可能性が考えられる。

口頭

Elastic and dynamical structural properties of La and Mn-doped SrTiO$$_{3}$$ studied by neutron scattering and their relation with thermal conductivities

梶本 亮一; 中村 充孝; 村井 直樹; 社本 真一; 本田 孝志*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 畑 博人*; 江藤 貴弘*; 野田 正亮*; et al.

no journal, , 

The electron-doped SrTiO$$_{3}$$ exhibits good thermoelectric properties. Recent studies indicated that only a few percent co-doping of La and Mn in SrTiO$$_{3}$$ substantially reduces the thermal conductivity. Then, we investigated the static as well as dynamical structural properties of La and Mn-doped SrTiO$$_{3}$$ by time-of-flight elastic and inelastic neutron scattering. We found that the La-Mn co-doped samples show tetragonal structures similar to the low-temperature structure of SrTiO$$_{3}$$, while the La-doped and Mn-doped samples maintain cubic structures with the same symmetry as the high-temperature structure of SrTiO$$_{3}$$. However, it is unlikely that it is the origin of the low thermal conductivity, since the structural transition in SrTiO$$_{3}$$ does not significantly change the thermal conductivity. On the other hand, we found that the inelastic scattering spectrum shows a momentum-independent increase in the low-energy spectral weight by the co-doping. Interestingly, the increase in the low-energy spectral weight exhibits a clear correlation with thermal conductivity. The substitution of Sr$$^{2+}$$ ions by La$$^{3+}$$ ions results in the electron doping, and further doping of the Mn ions are expected to create Jahn-Teller active Mn$$^{3+}$$ ions. We consider that dynamical and local structural fluctuations caused by the Jahn-Teller instability in Mn$$^{3+}$$ ions coupled with the incipient ferroelectric nature of SrTiO$$_{3}$$ induce additional low-energy scatterings and correspond to the origin of low thermal conductivity in the La and Mn co-doped compounds.

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