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論文

日本の高レベルガラス固化体に対する粘度の温度依存性と結晶化時間の評価

河村 和廣; 小出 学*; 松下 和正*

日本原子力学会和文論文誌, 13(1), p.27 - 33, 2014/03

本報では、模擬高レベルガラス固化体を対象としてガラス転移温度領域の高温側と低温側との粘度の温度依存性を測定することにより、粘度の対数値と温度の逆数からなる直線式、活性化エネルギー値を求め、さらに低温側の活性化エネルギー値が、高温側の0.1倍であることを明らかにした。従来ガラスの粘度の温度依存性は、Mazurinらによる一般ガラスを対象に測定したガラス転移温度領域の低温側の活性化エネルギー値が、高温側の0.5倍になるという結果が報告されていたが、その数値はガラス転移温度領域以下の温度における高レベルガラス固化体の長期結晶化時間を評価するのに適さないことがわかった。また結晶化度およびガラス溶解速度が最も大きい結晶化温度と時間(640$$^{circ}$$C, 10,000時間)を求め、粘度の温度依存式と合せて長期結晶化時間式を得た。その結果をもとに、長期結晶化時間の温度依存性を評価し、想定されている地層処分時の設計最高温度以上(150$$^{circ}$$C)で保持しても十分な長期安定性をもつことを明らかにした。

報告書

ベルギー原子力研究センター(SCK・CEN)との共同研究会議; $$alpha$$放射性核種含有ガラス固化体を用いた原位置試験(CORALUSプロジェクト)に関する会議への参加報告

河村 和廣

JNC TN8200 2005-002, 39 Pages, 2005/07

JNC-TN8200-2005-002.pdf:77.9MB

CORALUSプロジェクトの最終会議が2005年月14、15日、ベルギーのモルで開催された。サイクル機構は、核種移行モデリング評価結果を発表し、関係機関の発表と合せて討議した。また地下研究施設及びその地上施設、地下環境と同様な環境で試験が可能なホット試験施設を見学した。$$alpha$$放射性核種含有ガラス固化体を用いた原位置試験成果は別途公開される予定である。

論文

高レベルガラス固化体の性能評価に関する研究; 現状と信頼性向上にむけて

稲垣 八穂広*; 三ツ井 誠一郎*; 牧野 仁史*; 石黒 勝彦*; 亀井 玄人*; 河村 和廣*; 前田 敏克; 上野 健一*; 馬場 恒孝*; 油井 三和*

原子力バックエンド研究, 10(1-2), p.69 - 84, 2004/03

地層処分における高レベルガラス固化体の性能評価の現状について総説した。ガラス固化体の水への溶解及び核種浸出に関する現象理解は過去20-30年で大きく進展し、現時点で保守的な性能評価は可能であると考えられる。しかしながら、評価の信頼性向上の観点からは、長期の処分期間におけるガラス溶解反応メカニズムや各国で異なる実際の処分環境の影響についての基礎科学的理解をさらに深めるとともに、それらの成果を十分に反映した性能評価モデルの構築が望まれる。これら基礎研究の進展は処分システム全体の性能評価の信頼性向上、さらには処分システムの合理性や経済性の向上にも寄与できるものと期待される。我が国におけるガラス固化体の性能評価研究は、米国,フランス等における多角的な研究と比較して十分なものとは言えず、さらなる拡充が望まれる。

報告書

高レベル放射性廃棄物ガラス固化体 -性能評価の現状と課題-

稲垣 八穂広*; 三ツ井 誠一郎; 牧野 仁史; 石黒 勝彦; 亀井 玄人; 河村 和廣; 前田 敏克*

JNC TN8400 2003-036, 53 Pages, 2003/12

JNC-TN8400-2003-036.pdf:0.51MB

我が国においては、実際の処分環境に適応した詳細な評価やデータ/モデルの検証といったガラス固化体の性能に関する充分な知見の構築が、地層処分の信頼性を客観的に示す上で重要な役割を果たすものと考えられ、更なる研究が必要とされている。 本稿では、ガラス固化体の性能評価に関するこれまでの研究成果を整理、検証した。また、各国の研究の現状を比較評価する事で、その信頼性向上に向けて今後我が国が取り組むべき研究課題を明らかにした。

報告書

ベルギー原子力研究センター(SCK/CEN)との共同研究会議 -$$alpha$$放射性核種含有ガラス固化体を用いた原位置試験(CORALUSプロジェクト)に関する会議等への参加報告-

河村 和廣; 上野 健一

JNC TN8200 2003-002, 248 Pages, 2003/11

JNC-TN8200-2003-002.pdf:21.8MB

ベルギー原子力研究センター(SCK/CEN)との共同研究会議($$alpha$$放射性核種含有ガラス固化体を用いた原位置試験(CORALUSプロジェクト)に関する会議)が、2003年10月29,30日にフランスのアビニョンで開催された。今までに得られた研究成果が発表され、核種移行モデリングの結果も議論された。今後、原位置試験で得られるデータとモデリング結果との比較検討が必要である。

論文

Oxidation-Reduction Equilibrium of Fe3+/Fe2 in a Candidate Glass for Immobilization of High Level Nuclear Waste

河村 和廣; 宮本 陽一; 大内 仁

Glass Technology, 39(4), p.142 - 148, 2002/00

動燃が開発した高レベル放射性廃棄物固化処理用のガラスフリット(動燃ガラスコード名:PF798)を用いて、Fe3+/Fe2+比から酸化還元状態を調べ、このガラスの酸化還元平衡が次式で表され、Fe2++(1/4)O2+(3/2)O2-=FeO2- 測定結果を次のようにまとめることができることを明らかにした。log(Fe3+)/(Fe2+)Po2^1/4=-(1.90$$pm$$0.30)+(4500$$pm$$430)/(T/K)

論文

Effect of MgO and BaO on Fe3+/Fe2+ equilibrium in a Candidate Glass for Immobilization o

河村 和廣; 宮本 陽一

High Temperature Materials and Processes, 16(3), p.169 - 172, 2002/00

動燃が開発した高レベル放射性廃棄物固化処理用のガラスフリット(動燃ガラスコード名:PF798)中のLi2Oに置き換えてMgO、BaOを添加した場合の酸化還元状態の変化を明らかにするため、Fe3+/Fe2+比を測定した。MgOの増加(Li2Oの現象)により、酸素活量が減少し、Fe3+/Fe2+比が減少した。またBaOとLi2Oはほぼ等価の役割を果たし、Fe3+/Fe2+の変化はほとんど無かった。

報告書

アスファルトの$$gamma$$線による放射線劣化により生成する可溶性有機物の評価

福本 雅弘; 西川 義朗*; 加川 昭夫; 河村 和廣

JNC TN8400 2001-002, 23 Pages, 2000/12

JNC-TN8400-2001-002.pdf:0.55MB

TRU廃棄物処分研究におけるアスファルト固化体の影響評価の一環として、放射線($$gamma$$線)によるアスファルトの劣化により生成する可溶性有機物の種類と濃度について確認した。また、硝酸塩の影響についても合わせて確認した。その結果、放射線(アスファルトが処分環境で100万年の期間に受ける$$gamma$$線の吸収線量に相当する10MGy)によるアスファルトの劣化により生成される可溶性有機物のギ酸、酢酸及びシュウ酸濃度はそれぞれ、約50mg/dm3、約30mg/dm3及び約2mg/dm3とValckeらがEurobitum(ブローンアスファルト、MexphaltR85/40)の放射線分解の劣化生成物の影響をPuとAmを用いた試験により実施し、Boom Clay間隙水中のPuとAm溶解度は増加しなかったと示した時のギ酸、酢酸、シュウ酸の濃度より低濃度の溶出であった。また、硝酸イオンが多量に存在しても、TOC、ギ酸、酢酸、シュウ酸濃度の変化は微量であった。すなわち、放射線により硝酸イオンが亜硝酸イオンとなる過程でアスファルトの酸化的分解を促進することにより、錯体の有機配位子となりうるギ酸、酢酸を溶出させることは少ないといえる。このことから、アスファルト固化体の放射線($$gamma$$線)による劣化により溶出してくる可溶性有機物とTRU核種との錯体形成によるTRU核種の溶解度上昇、TRU核種の分配係数低下は限定的である。

論文

Influence of Chemical and Radiolytic Degradation of Bitumen on Its Performance for Disposal

加川 昭夫; 河村 和廣; 福本 雅弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 37(10), p.934 - 937, 2000/10

アスファルトの劣化として考えられる放射性劣化と化学的劣化試験を行ない、アスファルトの劣化現象及び可溶性有機成分の評価を行なった。放射線劣化には、水にアスファルトを浸漬させ1MGyと10MGyの60Co-$$gamma$$線照射を行なった。その結果、10MGyの場合でもTOC(全有機炭素量)は15mg-C/dm3となり、小さな値となった。化学的劣化は、水等にアスファルトを浸漬させた容器を363Kの恒温槽内に静置し、試験雰囲気を大気条件と低酸素還元条件の2通りとした。その結果、大気条件の浸出液中のTOCは浸出期間に伴って増加の傾向を示したのに対して、低酸素還元条件での浸出液中のTOCは増加せず、平衡状態となった。今回の試験結果から、アスファルトの劣化現象は酸化分解が大きく起因しており、地下の処分環境は低酸素還元条件であることから、アスファルトの劣化は小さく、また、放射線劣化による影響も小さいことが分かった。

報告書

クオリティにおける核種移行研究; 第2次取りまとめ反映に向けたデータ取得

芦田 敬; 澁谷 朝紀; 佐藤 治夫; 舘 幸男; 北村 暁; 河村 和廣

JNC TN8400 99-083, 63 Pages, 1999/11

JNC-TN8400-99-083.pdf:5.36MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分に関する第2次取りまとめにおいて設定されている核種移行データの妥当性の確認と信頼性の向上を目的として、地層処分放射化学研究施設(クオリティ)においてデータ取得を行った。実施した試験は、核種移行に係わる溶解度、収着、拡散に関する研究であり、以下に示す5テーマについて実施した。各試験の内容および成果の概要は以下に示す通りである。(1)Np(IV)の溶解度に及ぼす炭酸の影響に関する研究 還元条件、炭酸共存下におけるNp(IV)の溶解度をpHおよび炭酸濃度をパラメータに測定した。得られた溶解度曲線から2種類の水酸化炭酸錯体の存在が示唆され、その安定度定数を試算するとともに、既存の熱力学データと比較した。その結果、既存のデータと比較的近いことが分かった。(2)スメクタイトに対するNp(IV)の収着挙動に及ぼす炭酸の影響に関する研究 炭酸濃度をパラメータとしたスメクタイトに対するNp(IV)の分配係数(Kd)を測定した。Kdは、炭酸濃度(0.04$$sim$$0.15M)の影響を受けずほぼ一定であった。1MKC1およびHC1による脱離挙動を調べた結果、低酸素濃度側ではHC1により、高炭酸濃度側ではKC1により脱離され、2つの異なる脱離挙動が見られた。(3)岩石に対するCs,Pb,Cmの分配係数測定国内の主要岩石(玄武岩、泥岩、砂岩、花崗閃緑岩、凝灰岩)に対するCs,Pb,CmのKdをイオン強度をパラメータに測定した。得られたKdを、第2次取りまとめにおける降水系および海水系での設定値と単純に比較してみると、いずれの条件においても設定値と同程度か高めの値になっており、第2次取りまとめにおける設定値の妥当性あるいは保守性が示された。(4)圧縮ベントナイト中のPbの拡散挙動に関する研究 圧縮ベントナイト中のPbの見掛けの拡散係数(Da)をベントナイトの乾燥密度、珪砂混合率、温度をパラメータに測定した。その結果、バックグラウンドの測定精度が重要であることが分かった。現状で得られた結果より概算したDaからKdを求め、第2次取りまとめにおける設定値と比較した結果、同程度であり、設定値の保守性が示された。(5)圧縮スメクタイト中のCsの拡散に及ぼすイオン強度の影響に関する研究 ベントナイトに不純物として含まれている可溶性塩を除去した圧縮スメクタイト中のCsのDaを乾燥密度

報告書

電解法による白金族元素分離試験(3)電解分離による物質収支及び基礎試験のまとめ

須藤 収; 河村 和廣; 水庭 直樹

JNC TN8410 99-010, 86 Pages, 1999/03

JNC-TN8410-99-010.pdf:1.95MB

再処理工程より発生する高レベル放射性廃液中には、U,Puの核分裂生成物として様々な元素が存在し、白金族元素のRu,Pd,Rhも分裂生成物として存在している。この高レベル放射性廃液を廃棄体化(ガラス固化)する際に、一定量以上の白金族元素は酸化物または金属の微粒子としてガラス中に析出する傾向を示し、析出量によっては溶融炉の安定運転に影響を及ぼす場合がある。本報告書では白金族元素の析出影響に対し、あらかじめ高レベル放射性廃液中から分離する手法として、電解法を用いた白金族元素の分離性等に関する基礎検討を行った結果の概要をまとめた。 電解法による分離方法としてPdは電解還元法、Ruは電解酸化法の適用検討を行った。それぞれ電解温度、電解電位、電流密度、処理液量に対する電極面積比(比液量)等の条件に対しそれぞれの一定の傾向を示す事を確認できた。またRuの酸化還元においてはRuO4の形態で廃液中から揮発することを示唆する結果が得られ、同族のPdがRuの揮発を促進させるCe4+の生成を妨害しその存在濃度が分離に影響を及ぼすことを確認した。Pdの電解還元法ではPdの析出物中にTe,Ru,Rhが存在し電解電位によりその量が変化する事を確認した。本検討結果を基に、ガラス固化技術開発施設(TVF)への電解法による白金族分離技術の適用を検討しプロセスフローを示した。

報告書

高レベル廃棄物の高減容固化処理プロセスの構築

須藤 収; 河村 和廣; 鈴木 猛; 水庭 直樹

JNC TN8410 99-009, 104 Pages, 1999/03

JNC-TN8410-99-009.pdf:3.24MB

高レベル廃棄物の貯蔵・処分費用負担の低減を目的に、高度技術として高減容固化処理プロセスの技術開発を進めてきた。本書では、プロセス構築のための要素技術開発試験データ等をもとに、プロセスの成立性を評価する目的で、高減固化プロセスフローのケーススタディを行い、その結果の概要をまとめた。現状の高レベル廃棄物ガラス固化体中の廃棄物含有率を上げ、減容化を図ることで、高レベル廃棄物の貯蔵・処分費用の負担低減のため、プロセスに係わる要素技術開発を進めてきた。具体的には、Moを含む沈殿物分離試験、白金族元素電解分離試験、発熱元素脱硝吸着分離試験、高減容ガラス固化試験及び分離物の固化マトリックス開発試験を行った。これらの成果から明らかとなった元素の分離率等を基に、現状の固化プロセスフローを含め9ケースの物質収支を作成し、発生廃棄物量の試算、減容率及び6ケースのコスト評価を実施して、高減容固化プロセスが成立し得ることを確認した。また、本検討評価に用いたデータに係わる要素技術項目について、各コールド試験、発熱元素脱硝分離トレーサー試験及び実廃液を使用した沈殿物分離、脱硝分離、高減容ガラス固化試験の結果も併せてまとめた。

報告書

TVF炉のコールド試験データを用いた熱流動解析

河村 和廣; 小林 洋昭; 菅生 徹*; 川又 宏之*; 須藤 収

JNC TN8410 98-008, 43 Pages, 1998/11

JNC-TN8410-98-008.pdf:5.8MB

環境保全・研究開発センター環境保全部技術開発グループでは、これまでに高レベル放射性廃棄物のガラス固化処理用ガラス溶融炉の開発を進める上でコンピューターシミュレーションを利用した炉内状態の推定を行うために、ガラス溶融炉3次元熱流動解析コード「FLOWMEL」を開発した。これを用いて実炉への適用を目指し、ガラス固化技術開発施設溶融炉(TVF炉)のコールド試験データをもとにコードの検証評価として熱流動解析を行った。一定条件の解析に加え、モックアップ3号溶融炉の解析において精度向上が認められたパラメータフィッティング手法を参考にして、体膨張係数を変更した解析を行った結果、実測値に近い温度分布が得られた。しかし、解析値が定常状態に至っていない様子が伺われ、体膨張係数以外の条件について、パラメータフィッティング等の検討が今後必要である。

論文

Oxidation-reduction equilibrium of Fe$$^{3+}$$/Fe$$^{2+}$$ in a candidate glass for immobilisation of high level nuclear waste

岩瀬 正則*; 河村 和廣; 宮本 陽一; 大内 仁

Glass Technology, 39(4), p.142 - 146, 1998/08

動燃が開発した高レベル放射性廃棄物固化処理用のガラスフリット(動燃ガラスコード名: PF798)を用いて、Fe$$^{3+}$$/Fe$$^{2+}$$比から酸化還元状態を調べ、このガラスの酸化還元平衡が次式で表され、Fe2++(1/4)O2+(3/2)O2-=FeO2- 測定結果を次のようにまとめることができることを明らかにした。log(Fe3+)/(Fe2+)Po2^1/4=-(1.90$$pm$$0.30)+(4500$$pm$$430)/(T/K)

報告書

実高レベル廃液固化ガラスによるフロン分解試験

宮本 陽一; 河村 和廣; 米谷 雅之; 小林 あおい

PNC TN8410 98-119, 79 Pages, 1998/07

ガラス固化体は多量の放射性核種を含んでおり、貯蔵中に放射線と熱を放出する。一方フロンは冷房の熱媒体、半導体の洗浄剤などに広く利用されているが、オゾン層破壊の原因物質であることが指摘され、環境影響のない物質に分解後、廃棄することが望まれている。放射線照射による有害廃棄物の無害化処理の観点から、放射線照射によるフロン分解技術の調査を行った。フロンのような有機ハロゲン化合物の分解法の一つに、$$gamma$$線照射による分解方法がある。東京都立アイソトープ総合研究所(現東京都立産業技術研究所)では、$$^{60}$$Co線源によるフロン分解に関わる研究を進めており、分解過程の反応機構を解明している。動力炉・核燃料開発事業団では、ガラス固化体放射線の有害廃棄物処理への適用に関する研究の一環として、高レベル放射性物質研究施設(CPF)内でフロンを対象にガラス固化体による放射線照射試験を行い、ガラス固化体放射線照射によるフロンの分解を確認した。

論文

円筒電極直接通電型ガラス溶融炉の開発

正木 敏夫; 児島 慶造; 小林 洋昭; 河村 和廣; 五十嵐 寛

動燃技報, (105), p.47 - 55, 1998/03

東海事業所のガラス固化技術開発施設で運転されるガラス溶融炉は、運転に伴い材料が侵食されるため定期的に交換する必要がある。交換後は解体処理されるが、その多くが高レベル固体廃棄物となる。ガラス溶融炉の高度化技術開発の観点から、次世代のガラス溶融炉は寿命に達した後の二次廃棄物量が少なく、廃棄物中に含まれる白金族元素に対し構造的により安定な運転が可能であることが望まれる。このような必要性から円筒電極直接通電型溶融炉(JCEM)の開発を進めている。本報では、JCEMの開発経過として、小型試験装置での処理能力および白金族元素の影響評価ならびに工学試験装置の処理能力の評価試験について述べる。

報告書

環境第一開発室における廃棄物処理技術開発(平成9年度業務報告及び今後の技術開発計画)

河村 和廣; 山名 智; 小林 洋昭; 米谷 雅之

PNC TN8440 98-006, 184 Pages, 1998/02

PNC-TN8440-98-006.pdf:5.54MB

本報告書は、環境技術開発部環境技術第一開発室において平成9年度に実施された主な技術開発や試験成果についてまとめると共に、平成10年度以降実施すべき主な技術開発や試験計画についてとりまとめたものである。 (1)溶融技術高度化試験 (2)高温溶融処理技術開発 (3)高レベル廃棄物高減容処理技術開発 (4)廃棄体材料研究

報告書

環境第一開発室における廃棄物処理技術開発(平成8年度業務報告書)

河村 和廣; 宮本 陽一; 米谷 雅之; 小林 洋昭; 五十嵐 寛

PNC TN8440 98-005, 188 Pages, 1998/02

本報告書は、環境技術開発部環境技術第一開発室において平成8年度に実施された主な技術開発や試験結果についてまとめたものである。 (1)溶融技術高度化試験 (2)雑固体廃棄物処理高度化技術開発 (3)高レベル廃棄物高減容処理技術開発 (4)廃棄物品質評価・保証技術開発

報告書

TVF溶融炉解体手順書

石田 登; 河村 和廣; 黒澤 英任*; 小林 洋昭; 下田 良幸*

PNC TN8410 98-037, 38 Pages, 1998/02

PNC-TN8410-98-037.pdf:0.89MB

高レベル廃液のガラス固化技術開発施設(TVF)における主要機器であるガラス溶融炉は、高温で運転するため、溶融ガラスとの接触により耐火物および電極に侵食が生じる。そのため、十分な侵食代を有した設計がなされているとともに、寿命となった溶融炉は交換可能な構造となっている。使用済みのガラス溶融炉は大型の高放射性廃棄物となることから、遠隔操作により溶融炉を解体し、合理的な廃棄物の貯蔵・管理を行う必要がある。環境技術開発部 環境技術第一開発室ではモックアップ試験炉の解体試験等を通じて溶融炉の遠隔解体技術開発を進めてきた。本書では、モックアップ2号炉の解体試験結果をもとに、炉形状の相違を換算した上でTVFの使用済みガラス溶融炉の解体を想定し、解体手順をとりまとめたものである。

報告書

アスファルト固化施設火災・爆発事故原因究明に関わる熱流動解析および熱伝動解析

河村 和廣; 正木 敏夫; 川又 宏之*; 小林 洋昭; 菅生 徹*; 四倉 浩司*

PNC TN8410 98-034, 110 Pages, 1998/02

PNC-TN8410-98-034.pdf:6.01MB

アスファルトの固化施設火災・爆発事故の早期の原因究明のため、「アスファルトの固化施設火災・爆発事故原因究明・再発防止対策班」(以下、原因究明班)より、アスファルトの固化体の熱流動解析、アスファルト充填室の空気流動解析およびエクストゥルーダの熱伝導解析について、環境技術開発部 環境技術第一開発室(HTS)に依頼があり、それぞれの解析を実施した。それぞれの解析には、原因究明班より提供、もしくは指示された物性値等の入力データを用いた。本報告書は、主に上記の解析結果について、とりまとめたものである。

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