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論文

Isotope effects in the reactions of $$^{8}$$$$^{0}$$Br activated by isomeric transition with various deuterated propanes

立川 圓造; 沼倉 研史*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 47(11), p.2749 - 2753, 1974/11

https://doi.org/10.1246/bcsj.47.2749
 被引用回数：5

C$$_{2}$$H$$_{6}$$-C$$_{3}$$D$$_{6}$$系の結果を、先に報告したC$$_{2}$$H$$_{6}$$-C$$_{3}$$D$$_{8}$$系での結果と比較しC$$_{3}$$D$$_{8}$$-C$$_{3}$$H$$_{8}$$のモデレーター同位体効果は10%以下であることを確かめたのち、種々D化したプロパンからの生成物の反応性同位体効果をしらべた。得られた結果は回転慣性効果、電気陰性核効果のみでは説明できず置換基、残基、特にH、CH$$_{3}$$のrelaxationにより説明される。又$$^{c}$$omplex$形$成機構を用いると、同位体効果は、反応80$$_{B}$$rが反応領域の低エネルギー側であるときに生じ易く、分子のD化が進むとともに、反応確率が低くなることに基づくと結論される。

論文

Carbon sources and formation mechanisms of organic iodides in nitric acid solutions

佐伯 正克; 沼倉 研史*; 立川 圓造

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 25(9), p.407 - 414, 1974/09

https://doi.org/10.1016/0020-708X(74)90021-0
 被引用回数：8

無?体$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iを含む硝酸溶液を加熱または$$gamma$$線照射することにより、CH$$_{3}$$Iを主生成物とする有機ヨウ素が生成する。CO$$_{2}$$の炭素源としての可能性を同位体希釈法を用いて調べた。その結果および種々の炭素化合物の添加実験から、本実験系における有機ヨウ素の炭素源は、硝酸中に含まれる有機系高分子不純物であることが分った。さらに、蒸留精製した硝酸による実験結果およびHe気流中と、O$$_{2}$$気流中における結果の比較から、有機ヨウ素は、有機化合物の分解で生じた分裂片と$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I°とのラジカル反応で生成していると結論した。

論文

Method for suppressing formation of organic iodides by reaction of carrier-free iodine-131 in HNO$$_{3}$$ solutions

沼倉 研史*; 佐伯 正克; 立川 圓造

Journal of Nuclear Science and Technology, 10(12), p.762 - 764, 1973/12

https://doi.org/10.3327/jnst.10.762

無担体$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iを硝酸溶液中で加熱反応することにより、最大約10%の収率で放射性有機ヨウ素が生成する。放射性有機ヨウ素の生成量は反応温度に著しく依存し、56$$^{circ}$$Cでは0.1%以下の収率となる。硝酸を他の酸に変えることによっても生成量は減少し、特にHCl,HNO$$_{3}$$とHClの混酸およびHClO$$_{4}$$中では0.01%以下の収率となる。さらに$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{7}$$I担体を加えることにより、収率は減少し、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iの10$$^{4}$$倍の担体添加で無担体の場合の1/100となる。実際の応用に関し、反応温度および酸の変換は使用済燃料の溶解速度、反応容器の腐食等の点で問題があるが、担体の添加はこのような制約がない。

論文

Formation of organic iodides upon heating nitric acid solutions containing carrier-free iodine-131

沼倉 研史*; 佐伯 正克; 立川 圓造

Journal of Nuclear Science and Technology, 10(6), p.367 - 373, 1973/06

https://doi.org/10.3327/jnst.10.367

無担体$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iを含む硝酸溶液の加熱により、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iの一部は有機ヨウ素に変わる。主生成物はCH$$_{3}$$$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I、C$$_{2}$$H$$_{5}$$$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I、n-C$$_{3}$$H$$_{7}$$$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I、n-C$$_{4}$$H$$_{9}$$$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iであり、相対分布は照射済Uの溶解時に見られる結果とよく一致している。溶液内$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iの化学形の時間変化と生成挙動から、有機ヨウ素はI°$$rightarrow$$IO$$_{3}$$$$^{-}$$の酸化過程で生ずると結論された。さらに、中間体I$$^{ast}$$を考えることにより、生成曲線についての定性的考察を行なった。

論文

Energetic reactions of $$^{8}$$$$^{0}$$Br activated by (I.T.) process in C$$_{3}$$H$$_{8}$$-C$$_{2}$$H$$_{6}$$ and C$$_{3}$$H$$_{8}$$-CH$$_{3}$$Br systems

沼倉 研史*; 立川 圓造

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 46(2), p.346 - 351, 1973/02

https://doi.org/10.1246/bcsj.46.346
 被引用回数：5

Kr,C$$_{2}$$H$$_{6}$$,CH$$_{3}$$Brを添加物と用い反跳$$^{8}$$$$^{0}$$BrとC$$_{3}$$H$$_{8}$$の反応を調べた。個々の生成物に対する添加物の効果を調べるため次の2つの仮定を用いた。1)各生成物に対するエネルギーモデレーションの効果はすべて同じである。2)熱イオン反応の寄与は無視しうる。以上の仮定を用いて、実験結果を解析した。一方$$^{8}$$$$^{0}$$Br for H反応によるn-C$$_{3}$$H$$_{7}$$$$^{8}$$$$^{0}$$Br/i-C$$_{3}$$H$$_{7}$$$$^{8}$$$$^{0}$$Brの比は添加物と共に減少する傾向を示し、i-C$$_{3}$$h$$_{7}$$$$^{8}$$$$^{0}$$Brの生成はn-C$$_{3}$$H$$_{7}$$$$^{8}$$$$^{0}$$Brのそれに比し低エネルギー反応であると結論される。

論文

An Additional formation of CH$$_{2}$$$$^{8}$$$$^{0}$$BrBr via a kinetic-energy-independent process in the highly moderated $$^{8}$$$$^{0}$$Br-CH$$_{4}$$ systems

沼倉 研史*; 佐伯 正克; 立川 圓造

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 46(1), p.1 - 4, 1973/01

https://doi.org/10.1246/bcsj.46.1
 被引用回数：10

気相における反跳原子の反応を研究する際、希ガスを添加し、モデレーター効果を調べ、熱イオン反応とホット反応を区別する方法がよく用いられる。(I・T)壊変に依り生ずる$$^{8}$$$$^{0}$$BrとCH$$_{4}$$の反応はこれまでよく研究されているが、モデレーター高濃度側で一部データーの不一致がみられ、両反応のassignmentに不明瞭さが残されている。今回の実験では、Krモデレーターの高濃度側で熱イオン反応に依るCH$$_{2}$$$$^{8}$$$$^{0}$$BrBrの附加的生成を指摘した。更に、大過剰のモデレーター存在下で収率のBr$$_{2}$$濃度依存性を調べ、得られた結果を用いて、上述の不一致は主として用いたBr$$_{2}$$濃度の違いに依ると結論した。

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