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論文

Combining muon spin relaxation and DFT simulations of hydrogen trapping in Al$$_{6}$$Mn

清水 一行*; 西村 克彦*; 松田 健二*; 赤丸 悟士*; 布村 紀男*; 並木 孝洋*; 土屋 大樹*; Lee, S.*; 髭本 亘; 都留 智仁; et al.

Scripta Materialia, 245, p.116051_1 - 116051_6, 2024/05

質量ppmレベルの水素は金属材料の水素脆化を引き起こすが、水素の捕獲部位を実験的に解明することは極めて困難である。我々は、正ミュオンが水素の軽い同位体として作用することを利用して、物質中の水素の捕獲状態を研究した。ゼロ磁場ミュオンスピン緩和実験と密度汎関数理論(DFT)計算をAl$$_{6}$$Mnに対して行った。Al$$_{6}$$Mnにおける水素のDFT計算の結果、4つの水素トラップサイトが見つかり、その水素トラップエネルギーはeV/atom単位で0.168(サイト1), 0.312(サイト2), 0.364(サイト3), 0.495(サイト4)であった。推定された双極子磁場幅の温度変化($$Delta$$)は、94, 193, 236Kでステップ状の変化を示した。サイト密度を考慮すると、観測された$$Delta$$の変化温度は、サイト1, 3, 4にミュオンがトラップされたものと解釈される。

論文

Assessment of hydrogen embrittlement behavior in Al-Zn-Mg alloy through multi-modal 3D image-based simulation

藤原 比呂*; 戸田 裕之*; 海老原 健一; 小林 正和*; 眞山 剛*; 平山 恭介*; 清水 一行*; 竹内 晃久*; 上椙 真之*

International Journal of Plasticity, 174, p.103897_1 - 103897_22, 2024/03

 被引用回数:0

高強度化したアルミ合金において水素脆化は、理解し解決すべき問題である。アルミ合金において、水素が析出物界面に蓄積し脆化の原因となっていると考えられている。しかし、き裂付近の水素分布と応力場の局所的な相互作用について、空間的な複雑さを考慮した定量的な知見は明らかでない。本研究では、結晶塑性有限要素法と水素拡散解析を組み合わせたマルチモーダル3次元画像ベースシミュレーションを用い、実際のき裂近傍の応力分布と、それが水素分布に及ぼす影響およびき裂発生確率に及ぼす影響を捉えることを試みた。その結果、粒界き裂は、その先端近傍の水素蓄積により、MgZn$$_2$$析出物の半整合界面の凝集エネルギーが低下した領域で擬へき開き裂に遷移することが分かった。この結果は、本シミュレーション手法がナノスケールの剥離とマクロスケールの脆性破壊の橋渡しに成功したことを示すものと考える。

論文

Stress corrosion cracking induced by the combination of external and internal hydrogen in Al-Zn-Mg-Cu alloy

Tang, J.*; Wang, Y.*; 藤原 比呂*; 清水 一行*; 平山 恭介*; 海老原 健一; 竹内 晃久*; 上椙 真之*; 戸田 裕之*

Scripta Materialia, 239, p.115804_1 - 115804_5, 2024/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Nanoscience & Nanotechnology)

Al-Zn-Mg-Cu合金の外部および内部水素(H)の組合せによって誘起される応力腐食割れ(SCC)の挙動をその場3次元評価技術を使い系統的に調べた。Al-Zn-Mg-Cu合金のSCCは水素濃度が臨界値を超える潜在的なクラック発生領域で発生・進展し、Hがナノスケール$$eta$$-MgZn$$_2$$析出物界面での原子結合を弱め巨視的な割れを引き起こしていることが分かった。さらに、水環境からき裂へ浸透した外部Hが、き裂先端近傍に勾配を持つH影響ゾーンを作ることでSCCにおいて重要な役割を果たすことや、あらかじめ存在する内部Hが、塑性変形に伴いき裂先端に向かうことでSCCにおけるき裂の発生と進展の両方に関与することも分かった。

論文

Hydrogen embrittlement and its prevention in 7XXX aluminum alloys with high Zn concentrations

清水 一行*; 戸田 裕之*; 藤原 比呂*; 山口 正剛; 上椙 真之*; 竹内 晃久*; 西嶋 雅彦*; 鎌田 康寛*

Corrosion, 79(8), p.818 - 830, 2023/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

7xxxアルミニウム合金は代表的な高強度アルミニウム合金であるが、水素による機械的特性劣化がさらなる高強度化の妨げとなっている。我々は、7xxxアルミニウム合金の水素脆化を防止するための新しい技術として、Mn系第2相粒子の分散を提案する。本研究では、Mnを0.0%および0.6%含有する高水素7xxx合金の変形および破壊挙動を放射光X線トモグラフィーを用いてその場で観察した。得られた巨視的な水素脆化は、合金中の水素分配に基づき定量的に解析された。0.6%Mnを添加することにより、高い水素トラップ能力を持つ第二相粒子を生成し、水素による擬劈開破壊を有意に抑制することができた。

論文

Identification of hydrogen trapping in aluminum alloys $$via$$ muon spin relaxation method and first-principles calculations

都留 智仁; 西村 克彦*; 松田 健二*; 布村 紀男*; 並木 孝洋*; Lee, S.*; 髭本 亘; 松崎 禎市郎*; 山口 正剛; 海老原 健一; et al.

Metallurgical and Materials Transactions A, 54(6), p.2374 - 2383, 2023/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

高強度Al合金の水素脆化感受性は、Al合金の実用化において重要な課題として認識されているが、水素のトラップまたは分布の特定は困難であった。本研究では、実験とシミュレーションに基づいた効果的なアプローチにより、Al合金中の潜在的なトラップサイトを探索することを提案する。Al-0.5%Mg, Al-0.2%Cu, Al-0.15%Ti, Al-0.011%Ti, Al-0.28%V, Al-0.015%V (at.%)に対して、5から300Kの温度範囲でゼロフィールドミュオンスピン緩和実験が行われた。双極子場の幅の温度変化から、Al-0.5%Mgに3つのピーク、Al-0.2%Cuに4つのピーク、Al-0.011%TiとAl-0.015%Vに3つのピークがあることが明らかにされた。観測されたピークに対応するミュオントラップサイトの原子配置は、溶質及び溶質-空孔ペア周りの水素のトラップエネルギーに対する第一原理計算を用いてよく同定された。ミュオンピーク温度とトラップエネルギーの間に線形関係が抽出されたことにより、Al合金において水素と強い結合エネルギーを持つ合金元素とその複合体の可能性を探ることができる。

報告書

再処理施設品質保証システムに係る改善の取組み(業務報告); 廃止措置段階への移行、ISO認証取止めから新検査制度対応準備まで(平成24年度から令和元年度までの主な改善の実績)

芳中 一行; 清水 和幸; 杉山 孝行

JAEA-Review 2021-008, 112 Pages, 2021/07

JAEA-Review-2021-008.pdf:5.99MB

2012年(平成24年)から2019年(令和元年)度にかけて、新規制基準の施行への対応、ISO9001の認証返上の対応などを通じ、それまで運用してきた品質保証システムを段階的に大きく見直した。品質保証システムの見直しにあたっては関連する基準・規格への要求事項を満足させることはもちろんのことであるが、それまでの運用状況を踏まえつつ、保安活動をどのようにしていくのが良いのか検討したうえで改善を図ることが重要である。本報告では、新規制基準への適合や、主に原子力発電所における安全確保を対象とした品質保証規程(JEAC4111)を再処理施設に適用する際の考え方(システム見直しの際の解釈)、見直しの背景、各見直しにあたって検討してきた事項等を業務報告としてまとめた。合わせて、今後の品質保証活動に際して留意すべき事項を整理した。留意すべき主な事項として、業務プロセスの確立にあたって他部署との関係及び責任の分岐点を明確にするとともにフロー図などを用いて各プロセスの順序と相互関係を明確にすること、意思決定プロセスに係る管理(インプット情報、判断基準(根拠)など)が重要になること、プロセスの監視・測定おいてはスケジュールの観点のみでなく「施設・設備の状況」、「法令要求等の遵守状況」、「プロセス改善(修正)の必要性」の観点が必要であること、文書化においては既存のシステムと整合させ上位文書との関連付けを明確にしておく必要があることを挙げている。

論文

アルミニウムの自発的な界面剥離現象の謎に迫る; より高強度の金属材料開発に向けて

戸田 裕之*; 都留 智仁; 山口 正剛; 松田 健二*; 清水 一行*; 平山 恭介*

化学, 75(10), p.48 - 53, 2020/10

アルミニウム合金の水素脆化に関して、原子分解能をもつ電子顕微鏡観察による原子配列の情報を得ることで、材料中の原子レベルの欠陥と水素の相互作用を解析できる精密な原子モデルを構築した。これを用い、電子状態計算に基づくシミュレーションによって欠陥構造における水素の振る舞いや、水素がもたらす破壊プロセスを明らかにすることを目指した。一方、大型シンクロトロン放射光施設を用いたアルミニウムの破壊挙動の3D連続観察、およびその画像解析技術を駆使し、水素によって誘発される破壊挙動の特徴を捉えるとともに、水素脆化制御に至る学術アプローチを構築する試みも併せて行った。

論文

Hydrogen trapping in Mg$$_2$$Si and Al$$_7$$FeCu$$_2$$ intermetallic compounds in aluminum alloy; First-principles calculations

山口 正剛; 都留 智仁; 海老原 健一; 板倉 充洋; 松田 健二*; 清水 一行*; 戸田 裕之*

Materials Transactions, 61(10), p.1907 - 1911, 2020/10

 被引用回数:11 パーセンタイル:55.63(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミニウム合金中の金属間化合物Mg$$_2$$Si及びAl$$_7$$FeCu$$_2$$の水素トラップエネルギーを第一原理から計算した。Mg$$_2$$Siは水素をトラップしないが、Al$$_7$$FeCu$$_2$$はその結晶内部に水素原子を0.56eV/atomという強いトラップエネルギーでトラップすることが分かった。このことは、合金の製造過程でAl$$_7$$FeCu$$_2$$化合物の生成を適切に制御できれば、水素脆化の防止に役立つことを意味している。

論文

The Possible transition mechanism for the meta-stable phase in the 7xxx aluminium

Bendo, A.*; 松田 健二*; 西村 克彦*; 布村 紀男*; 土屋 大樹*; Lee, S.*; Marioara, C. D.*; 都留 智仁; 山口 正剛; 清水 一行*; et al.

Materials Science and Technology, 36(15), p.1621 - 1627, 2020/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:47.13(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミニウム合金の準安定相は機械的性質に最も寄与する一次のナノサイズの析出物である。7xxx系アルミニウム合金における硬度の連続的上昇はクラスターやGPゾーンから準安定の$$eta'$$相への相変態に関係する。構造的および組成的変態は最も低い活性化エネルギーの経路に従って生じる。本研究は、構造的相変態がどのようにして生じるかを拡散の最短経路に基づいて評価するものであり、高分解能透過型電子顕微鏡を用いて、相変態の動的挙動を捉えることに成功した。

論文

Hydrogen-accelerated spontaneous microcracking in high-strength aluminium alloys

都留 智仁; 清水 一行*; 山口 正剛; 板倉 充洋; 海老原 健一; Bendo, A.*; 松田 健二*; 戸田 裕之*

Scientific Reports (Internet), 10, p.1998_1 - 1998_8, 2020/04

 被引用回数:31 パーセンタイル:82.42(Multidisciplinary Sciences)

鉄やチタンと異なりアルミニウムは熱処理で他の相が生成することがないため、高強度アルミニウム合金の生成には析出物による時効強化が唯一の方法として用いられてきた。そのため、高濃度に分布した析出物は機械特性や水素脆化に重要な役割を果たす。これまで、7000番のアルミニウム合金における析出物とマトリクス界面は整合であるため、水素によるデコヒージョンの要因になると考えられていなかった。本研究では、実験と理論、および第一原理計算を連携することで、欠陥にトラップされる水素分配を理論的に予測することに成功した。さらに、アルミニウム合金で観察される擬へき開破壊のメカニズムについて、析出物界面にトラップされた水素は占有率が上昇しても安定にトラップし続け、自発的に破壊することがその要因であることを明らかにした。

論文

An Unreported precipitate orientation relationship in Al-Zn-Mg based alloys

Bendo, A.*; 松田 健二*; Lervik, A.*; 都留 智仁; 西村 克彦*; 布村 紀男*; Holmestad, R.*; Marioara, C. D.*; 清水 一行*; 戸田 裕之*; et al.

Materials Characterization, 158, p.109958_1 - 109958_7, 2019/12

 被引用回数:19 パーセンタイル:78.27(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミニウム(Al)合金中のMgZn$$_2$$析出物の観察を、電子線回折, 明視野透過型電子顕微鏡、及び、原子スケール走査透過型電子顕微鏡イメージングの組合せを用いて行った。その結果、$$eta$$-MgZn$$_2$$析出物相とAl格子との間に、未だ報告されていない$$eta_{13}$$方位関係の存在を明らかにした。その界面の原子モデルを作成し第一原理計算による構造緩和計算を行ったところ、最も不整合な方位において観察されるステップ状の構造をよく説明できる計算結果が得られた。

論文

中性子イメージングによる純パラジウムおよびアルミニウム合金中の水素濃度解析

清水 一行*; 林田 洋寿*; 戸田 裕之*; 甲斐 哲也; 松本 吉弘*; 松本 佳久*

日本金属学会誌, 83(11), p.434 - 440, 2019/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.23(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

Neutron imaging experiment was performed to visualize the distribution of solute hydrogen in an Al-10.1%Zn-1.2%Mg alloy and a pure palladium after hydrogen charging. Changes in the contrast of neutron transmission images caused by hydrogen were clearly observed in a palladium. In the wavelength range of 2-3 AA and 5-13.5 AA, the mean neutron transmission around the center of a hydrogen-charged palladium were 0.692 and 0.511, respectively. The hydrogen content in a palladium was estimated to be 10.8 mol% from the measured neutron transmission. This study has demonstrated that hydrogen content can be analyzed by considering the wavelength dependence of neutron intensity. On the other hand, hydrogen could not be observed from the neutron transmission image in Al-Zn-Mg alloys. This was due to the low hydrogen content, which was mass ppm level even after hydrogen charging, and statistical precision was not sufficient to discuss the amount of hydrogen of the mass ppm order.

論文

水素分配制御によるアルミニウム合金の力学特性最適化

戸田 裕之*; 山口 正剛; 松田 健二*; 清水 一行*; 平山 恭介*; Su, H.*; 藤原 比呂*; 海老原 健一; 板倉 充洋; 都留 智仁; et al.

鉄と鋼, 105(2), p.240 - 253, 2019/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

本レビューでは、高強度アルミニウム合金の水素脆化に関する研究活動、特に様々なトラップサイトでの水素トラップとそれによる水素脆化への影響に焦点を当てて報告する。高亜鉛濃度Al-Zn-Mg合金において、高分解能TEM法による析出物のナノ構造及び界面構造の分析や、高分解能X線マイクロトモグラフィー技術による詳細な破壊マイクロメカニズムとマイクロ構造-破壊特性関係の調査がなされ、さらに、ごく最近実現された超高分解能X線顕微鏡により特徴的な局部的変形、亀裂の発生・成長が観察されている。また、第一原理シミュレーションによる数々の水素トラップサイトのトラップエネルギー導出を元に、変形・破壊中の水素再分配が解析された。水素の再分配と3つの異なるミクロ機構による水素脆化との間の関係を論じ、水素脆化が起こるための現実的な条件を説明する。

論文

Microstructure evolution in a hydrogen charged and aged Al-Zn-Mg alloy

Bendo, A.*; 松田 健二*; Lee, S.*; 西村 克彦*; 戸田 裕之*; 清水 一行*; 都留 智仁; 山口 正剛

Materialia, 3, p.50 - 56, 2018/11

Microstructure evolution of alloy with composition Al-3.4Zn-1.9 Mg (at. %) was tracked using high resolution imaging and electron diffraction during ageing at 120 C after being initially natural aged for 4 days. Hydrogen was charged in microstructure by cutting samples in Electrical Discharge Machine immediately after being quenched from solid solution temperature. Transmission Electron Microscope observations revealed a higher presence of high aspect ratio GPII-zones in microstructure of hydrogen charged and aged samples. Correlation was made with previously reported hydrogen effect into vacancy formation.

論文

平成28年度技術士試験「原子力・放射線部門」対策講座; 平成27年度技術士二次試験「原子力・放射線部門」; そのポイントを探る$$sim$$全体解説、必須科目及び選択科目の設問と解説

高橋 直樹; 芳中 一行; 原田 晃男; 山中 淳至; 上野 隆; 栗原 良一; 鈴木 惣十; 高松 操; 前田 茂貴; 井関 淳; et al.

日本原子力学会ホームページ(インターネット), 64 Pages, 2016/00

本資料は、平成28年度技術士試験(原子力・放射線部門)の受験を志す者への学習支援を目的とし、平成27年度技術士試験(原子力・放射線部門)の出題傾向分析や学習方法等についての全体解説、必須科目の解答と解説及び選択科目の模範解答や解答作成にあたってのポイント解説を行うものである。なお、本資料は技術士制度の普及と技術士育成を目的とした日本原子力学会から日本技術士会(原子力・放射線部会)への依頼に基づき、原子力機構所属の技術士及び社内外の各分野における専門家により作成を行ったものである。

口頭

高強度アルミニウム合金の水素誘起自発的破壊現象の解明; 実験と計算科学からのアプローチ

都留 智仁; 山口 正剛; 板倉 充洋; 海老原 健一; 清水 一行*; Bendo, A.*; 松田 健二*; 戸田 裕之*

no journal, , 

7000系アルミニウム合金では熱処理によってMgZn$$_{2}$$析出物が導入され、それらは強度の向上に貢献する一方、水素脆化への寄与は明らかになっていない。アルミニウム合金の擬へき開破壊の形態は、塑性変形によって助長されるのではないという特徴などから、他の材料で観察される機構とは明らかに異なっている。このことから、アルミニウム合金で観察される擬へき開破壊モードは、これまでに知られている水素挙動や破壊形態では説明できないことが示唆される。本研究では、アルミニウム合金に特有の擬へき開破壊に関連した水素脆化挙動について、実験による三次元観察技術と原子シミュレーションによって検討を行った。シンクロトロンX線イメージング,エネルギー分散型X線分析(EDS),走査型電子顕微鏡(SEM)により、水素チャージ後のアルミニウム合金中の$$eta$$-MgZn$$_{2}$$析出物に関する破壊形態を調査した。さらに、第一原理計算と各種実験技術を統合した熱力学モデルによって、水素分配と擬へき開破壊の関係を検討した。

口頭

Hydrogen-accelerated cleavage in high strength aluminium alloys

都留 智仁; 清水 一行*; 山口 正剛; 板倉 充洋; 海老原 健一; Bendo, A.*; 松田 健二*; 戸田 裕之*

no journal, , 

鉄やチタンと異なりアルミニウムは熱処理で他の相を持たないため、高強度アルミニウム合金の生成に析出物による時効強化が唯一の方法として用いられてきた。そのため、高濃度に分布した析出物は機械特性や水素脆化に重要な役割を果たす。これまで、7000番のアルミニウム合金における析出物とマトリクス界面は整合であるため、水素によるデコヒージョンの要因になると考えられていなかった。本研究では、実験と理論、および第一原理計算を連携することで、欠陥にトラップされる水素分配を理論的に予測することに成功した。さらに、アルミニウム合金で観察される擬へき開破壊のメカニズムについて、析出物界面にトラップされた水素は占有率が上昇しても安定にトラップし続け、自発的に破壊することがその要因であることを明らかにした。

口頭

Hydrogen trapping and quasi-cleavage fracture in Al-Zn-Mg alloy

都留 智仁; 清水 一行*; 山口 正剛; 板倉 充洋; 海老原 健一; Bendo, A.*; 松田 健二*; 戸田 裕之*

no journal, , 

7xxx系合金は、析出硬化の主要な合金元素としてZnとMgを含む高強度Al合金である。これらの合金では、ごく一部の溶存水素が「擬へき開」破壊と呼ばれる異常な脆性破壊を起こすことが分かっている。本研究では、高強度Al-Zn-Mg合金の水素脆化に着目し、水素の平衡分配を推定した。実験観察と電子状態計算を組み合わせた理論モデルにより、Al合金の準劈開破壊に関連する前例のない水素脆化機構を探索した。第一原理計算により、空孔,刃状/らせん転位,粒界,$$eta$$-MgZn$$_{2}$$析出物などの様々な欠陥構造と水素との結合エネルギーを評価した。その結果、界面が完全にコヒーレントで界面周辺の自由体積が小さいにもかからわらず、Al-MgZn$$_{2}$$界面の結合エネルギーは粒界や空孔の結合エネルギーよりも大きいことがわかった。そこで、界面における凝集エネルギーと占有率の関係を評価した。水素の分配を総合的に検討することにより、Al-Zn-Mg合金の水素による擬へき開破壊のメカニズムを発見した。

口頭

Al-Zn-Mg合金におけるT相の水素トラップと水素脆化防止

清水 一行*; 戸田 裕之*; 藤原 比呂*; 平山 恭介*; 山口 正剛

no journal, , 

Al-Zn-Mg合金の水素脆化の起源として、水素による$$eta$$相界面はく離を提唱してきた。Al-Zn-Mg合金の水素脆化を防止するためには、界面の水素を低減することが極めて重要である。本研究では、水素脆化防止の新たな戦略として、合金の主な析出相を$$eta$$相からT相に切り替えることを目指している。T相は強い内部水素トラップサイトを持ち、$$eta$$相は内部水素トラップサイトを持たないことが示唆されている。第一原理計算によりT相の内部水素トラップを明らかにするとともに、T相による水素脆化防止効果を実証した。

口頭

Numerical simulation of hydrogen entering a second phase particle in aluminum

海老原 健一; 藤原 比呂*; 清水 一行*; 山口 正剛; 戸田 裕之*

no journal, , 

アルミ合金の高強度化において、水素脆化は避けられない問題である。水素は、合金中の粒界や相界面などの界面欠陥に拡散偏析し、そこでの原子結合を弱めることで脆化を引き起こす。このため、水素の界面偏析を減らすことで水素脆化を抑制する可能性が考えられる。近年、アルミ合金中のスズの第二相粒子が水素をその内部にトラップする可能性が原子レベル計算によって見いだされ、さらに、実験において、スズを添加したアルミ合金において水素脆化の抑制が報告されている。本研究では、$$alphagamma$$二相鋼中の水素拡散をシミュレーションするコードを、スズの第二相粒子を含むアルミニウム中での水素拡散へ適用し、実験条件に従って、スズ第二相粒子への水素の侵入の可能性を評価した。その結果、ある程度の水素がスズ第二相粒子に侵入することを確認した。これは、シミュレーションでの実験事実の検証に資するものである。

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