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論文

酸素欠乏地下環境における炭素鋼腐食モデリング

柴田 俊夫*; 渡邊 正敏; 谷口 直樹; 清水 亮彦*

材料と環境, 62(2), p.70 - 77, 2013/02

酸素欠乏還元性環境中性水溶液中の炭素鋼はH$$_{2}$$Oと反応してH$$_{2}$$を発生し表面に腐食皮膜を生成する。腐食速度は腐食に伴って生成する腐食皮膜中を反応物質が拡散する速度によって決定される。腐食プロセスに関与する幾つかの拡散種の拡散定数は文献から知ることができた。しかしながら鉄酸化物中のH$$_{2}$$Oの拡散定数は見いだすことができなかったので、適切な仮定を用いて推定した。物質移動論モデルによって炭素鋼の腐食速度をシミュレーションした。腐食皮膜ポア中をH$$_{2}$$O及びFe$$^{2+}$$イオンが液相拡散するモデル、及び腐食皮膜中のH$$_{2}$$O固相拡散モデルについて、表計算ソフトのExcelを用いてシミュレーションを行った。腐食電流密度と腐食減肉厚さの時間的変化やそれらのpH依存性及び温度依存性を検討した。シミュレーション結果を実測値と比較した結果、腐食皮膜中のH$$_{2}$$O固相拡散が酸素欠乏環境における炭素鋼の腐食速度を決定していることが示唆された。

報告書

オーバーパックの長期耐食性に関する調査; 平成18年度(委託研究)

立川 博一*; 川久保 文恵*; 清水 亮彦*; 柴田 俊夫*; 安住 和久*; 井上 博之*; 杉本 克久*; 水流 徹*; 藤本 愼司*

JAEA-Research 2007-086, 74 Pages, 2008/02

JAEA-Research-2007-086.pdf:5.96MB

オーバーパックの腐食寿命については、これまで、日本の幅広い地質環境条件を想定した実験データや既往研究等に基づいて検討が行われてきた。しかしながら、高pH環境での挙動,ニアフィールド環境条件の時間的な変化に伴う挙動,溶接部の腐食挙動等、長期的な信頼性を向上させるとともに、オーバーパック設計を具体化するうえでの課題がある。このような状況を考慮して、(財)原子力安全研究協会内に国内の金属の腐食科学分野の専門家からなる「オーバーパックの長期安定性に関する調査専門委員会」を設置し、既往の研究成果と安全評価上の考え方について、金属の腐食科学の観点から長期耐食性に関する調査検討を行った。

報告書

オーバーパックの長期耐食性に関する調査(委託研究)

立川 博一*; 川久保 文恵*; 清水 亮彦*; 柴田 俊夫*; 杉本 克久*; 瀬尾 眞浩*; 水流 徹*; 藤本 慎司*; 井上 博之*

JAEA-Research 2006-058, 80 Pages, 2006/10

JAEA-Research-2006-058.pdf:10.86MB

旧核燃料サイクル開発機構では、「我が国における高レベル放射性廃棄物地層処分の技術的信頼性; 地層処分研究開発第2次取りまとめ」(「第2次取りまとめ」)報告書を国に提出し、日本の幅広い地質環境条件を想定して実験データや既往研究等に基づいてオーバーパックの腐食寿命について検討を行った。しかしながら、高pH環境での挙動,ニアフィールド環境条件の時間的な変化に伴う人工バリアの挙動など長期的な信頼性を向上させるうえでの課題がある。このような状況を考慮して、原子力安全研究協会内に国内の金属の腐食科学分野の専門家からなる「オーバーパックの長期安定性に関する調査専門委員会」を設置し、既往の研究成果と安全評価上の考え方について、人工バリア材の長期安定性,長期耐食性の観点から調査検討を行った。

報告書

人工バリアの長期安定性、長期耐食性に関する調査研究

青山 絵理*; 立川 博一*; 清水 亮彦*

JNC TJ8400 2004-034, 442 Pages, 2005/03

JNC-TJ8400-2004-034.pdf:18.48MB

核燃料サイクル開発機構では「第2次取りまとめ」報告書を国に提出し、日本の幅広い地質環境条件を想定して実験データや既往研究等に基づいてベントナイトの長期的な変質挙動、オーバーパックの腐食寿命について検討している。しかしながら、高pH環境での挙動、ニアフィールド環境条件の時間的な変化に伴う人工バリアの挙動など長期的な信頼性を向上させるうえでの課題がある。このような状況を考慮して、(財)原子力安全研究協会内に国内の粘土科学及び金属の腐食科学分野の専門家からなる「緩衝材の長期安定性評価に関する調査専門委員会」、「オーバーパックの長期安定性に関する調査専門委員会」を設置し、既往の研究成果と安全評価上の考え方について、人工バリア材の長期安定性、長期耐食性の観点から調査検討を行った。本報告書はその調査結果を取りまとめたものである。

報告書

核種移行評価の信頼性向上に関する調査及び技術的レビュー(平成16年度)

佐野 絵理*; 立川 博一*; 清水 亮彦*

JNC TJ8420 2004-004, 342 Pages, 2005/02

JNC-TJ8420-2004-004.pdf:15.39MB

核燃料サイクル開発機構で策定した核種移行に関する研究計画及び得られた研究成果について(財)原子力安全研究協会内に当該分野の専門家からなる委員会を設置し、総合的かつ多角的にレビューを行った。また、核種移行データの信頼性を向上させるために、人工バリア材および天然バリア材中でのアクチニド元素や核分裂生成物の溶液化学および移行挙動に関する調査検討を行った。研究課題は次の通りである。(1)還元環境でのベントナイト中のプルトニウムの拡散挙動に関する研究。(2)表面錯体モデルによる圧縮ベントナイト中での核種分配係数の解析的評価。(3)天然水及び各種材料における崩壊系列核種の放射非平衡に関する調査。(4)f元素の錯生成反応に関する調査

口頭

地下埋設環境下での銅の腐食速度に対するイオン種の影響

矢島 淳吾*; 安住 和久*; 渡邊 正敏; 谷口 直樹; 清水 亮彦*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分では、廃棄物をガラス固化して金属容器に収納し、ベントナイトで覆った状態で長期間地下埋設する方法が検討されている。酸化還元電位が貴な銅は、酸素のない地下環境では腐食がほとんど進展しないため、金属容器の候補材料の一つとなっているが、地層処分環境を想定した条件におけるイオン種による銅の腐食挙動への影響については検討例が少ない。本研究では、ベントナイト層を経由してきた地下水に含まれるイオン種のうち、硫酸イオンとシリカ由来成分に着目し、これらを含む高温水溶液中における銅の腐食挙動を、銅薄膜の電気抵抗変化より腐食量を評価するレジストメトリー法を用いて調査した。

口頭

Modeling of carbon steel corrosion under oxygen depleted environment

柴田 俊夫*; 渡邊 正敏; 谷口 直樹; 清水 亮彦*

no journal, , 

日本においては、使用済み燃料の再処理によって生じる高レベル放射性廃棄物は金属のキャニスタに封入されたガラス固化体として地層中に隔離されることになっている。炭素鋼の腐食速度は、深地層地下環境において年間10マイクロメートル程度と小さいことが知られておりキャニスタの候補材料になっている。炭素鋼に対する腐食速度のデータが実験室及び実地の双方において蓄積されており、初期速度は年間10マイクロメートル程度であるが、時間の経過に伴い低下していく。本研究では、腐食沈殿皮膜中の水の拡散が腐食速度を律速するものと仮定し、酸素欠乏環境下において観察された腐食速度を説明可能となるよう合理的な腐食速度モデルを構築した。また、本モデルは、沈殿皮膜の溶解が溶液中の境界層内拡散による物質移動プロセスにより決定されることを仮定している。本モデルを用いたデジタルシミュレーションは、腐食速度の時間依存性やpH依存性及び長期間経過後の定常腐食速度をよく再現していることが示された。

口頭

In-situ corrosion monitoring of Cu foil immersed in bentonite-contact solutions

安住 和久*; 矢島 淳吾*; 永井 優人*; 渡邊 正敏; 谷口 直樹; 清水 亮彦*

no journal, , 

ガラス固化された高レベル放射性廃棄物格納容器の候補材料の一つである銅は、定置直後において酸素が残存する環境ではベントナイトを通して容器表面に到達した地下水との作用により腐食が進行すると考えられる。ベントナイトを通して容器表面に到達した地下水には、少量のシリカを含むさまざまなイオンが含まれている。本研究では、これらの化学種が含まれた溶液中に浸漬した銅の腐食速度をレジストメトリーで測定し、シリカの腐食速度抑制機構を調べるため溶液中に浸漬させた後の銅の表面をFE-SEMにより分析した。その結果、少量のシリカを添加した溶液では、シリカを添加していないものと比較して腐食速度は抑制されることがわかった。また、ラーマンスペクトルによりシリカを添加していない溶液に対する腐食生成物はおもにCu$$_{2}$$Oであることが同定された。一方、シリカを添加した溶液に対しては、電気絶縁体の性質を示すシリカの沈殿が表面に生成し、このシリカが溶液中で膨張することによりCuイオンの溶解プロセスを抑制していると推定された。

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