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Al
GaO
scintillators by gamma-ray-induced positron annihilation lifetime spectroscopy藤森 公佑*; 北浦 守*; 平 義隆*; 藤本 將輝*; Zen, H.*; 渡邊 真太*; 鎌田 圭*; 岡野 泰彬*; 加藤 政博*; 保坂 将人*; et al.
Applied Physics Express, 13(8), p.085505_1 - 085505_4, 2020/08
被引用回数：5 パーセンタイル：33.01(Physics, Applied)CeドープGdAlGaO(Ce:GAGG)シンチレーターにおける陽イオン空孔の存在を明らかにするために、ガンマ線誘起陽電子消滅寿命測定(GiPALS)法による測定を行った。GAGGおよびCe:GAGGのGiPALSスペクトルに現れる成分は、バルク中と欠陥に捕獲された状態の陽電子消滅であり、その結果2つの指数減衰成分で構成されている。Ce:YAl
Oに関する研究から、欠陥に関連する構造はAl/Ga-Oの複空孔に起因するものであることが示唆された。この成分は、Ce, Mg:GAGGの方が小さくなり、その傾向はリン光の原因である浅い電子トラップの抑制と相関していた。酸素空孔は、Al/Ga空孔の電荷を補う役割をしている。欠陥に関連した構造における寿命は、Mg共ドーピングによって大幅に変化し、これは、酸素空孔とともに、Al/GaサイトでのMg
イオンとの集合体を考慮することで理解され、その結果、空孔クラスターが形成された。
三島 理愛; 稲葉 優介*; 立岡 壮太郎*; 針貝 美樹*; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 松村 達郎; 竹下 健二*
Chemistry Letters, 49(1), p.83 - 86, 2020/01
被引用回数：4 パーセンタイル：21.18(Chemistry, Multidisciplinary)使用済燃料の再処理で生じる高レベル放射性廃液を最終処分するにあたり質の良いガラス固化体に成型するためには、白金族元素(PGM)を分離することが重要である。新たな収着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)を合成し、濃硝酸中におけるPGM収着挙動を調べた。その結果、硝酸によりAlHCFが顕著な溶出をすることがわかった。同様にPGMであるRhの単成分溶液においてもAlHCFが溶出しRh収着が確認されなかった。しかしPd単成分溶液においてはPd収着が確認でき、AlHCFは大きく溶出せず構造が安定化した。そこでPdとRhが共在する二成分系溶液での収着試験を行ったところPd収着によりAlHCFの構造が保たれRhは収着された。また、Pd収着量とAlとFeの溶出量について、AlとFeの溶出比はAlHCF中の元素比と一致しなかったがその理由としてFeの再収着が考えられ新しい構造の形成が示唆された。AlHCFによるPGMの収着メカニズムは、単純なイオン交換だけでなく酸化還元反応と収着速度論も重要な法則である。この収着と溶出の挙動を理解することがAlHCFのPGM収着性能向上に役立つ。
三島 理愛; 立岡 壮太郎*; 稲葉 優介*; 針貝 美樹*; 松村 達郎; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
no journal, ,
日本では高レベル放射性廃液(HLLW)をガラス固化し地下深部に最終処分する方針であるが、ガラス固化処理中に発生する、HLLW中の白金族元素の析出とMoのイエローフェーズ形成が問題になっており、さらにそれら解決のための洗浄運転による発生ガラス固化体量と必要な最終処分場面積の増大も問題となる。本研究では吸着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)に着目し、AlHCFの各種金属イオンに対する吸着挙動を解明し溶出と吸着の関係を理解することを目的に、AlHCFの合成と処理条件による吸着性能への影響と、金属イオンの吸着とAlHCFの溶出との関係を調査した。合成したAlHCFは模擬HLLWにおいて白金族元素とMoに対し吸着性能を示すことが分かった。各元素に対する吸着機構を調べるためPd単成分溶液での吸着試験を行った結果、Pd吸着過程で溶出したFeとAlの元素比は1:4となり、本来のAlHCF内のFeとAlの元素比3:4と異なることから、Pdの吸着だけでなく再吸着と安定化のメカニズムの存在が示唆された。
三島 理愛; 立岡 壮太郎*; 稲葉 優介*; 針貝 美樹*; 松村 達郎; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
no journal, ,
日本では高レベル放射性廃液(HLLW)をガラス固化し地下深部に最終処分する方針であるが、ガラス固化処理中に発生する、HLLW中の白金族元素の析出とMoのイエローフェーズ形成が問題になっており、さらにそれら解決のための洗浄運転による発生ガラス固化体量と必要な最終処分場面積の増大も問題となる。本研究では吸着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)に着目し、AlHCFの各種金属イオンに対する吸着挙動を解明し溶出と吸着の関係を理解することを目的に、AlHCFの合成と処理条件による吸着性能への影響と、金属イオンの吸着とAlHCFの溶出との関係を調査した。合成したAlHCFは模擬HLLWにおいて白金族元素とMoに対し吸着性能を示すことが分かった。各元素に対する吸着機構を調べるためPd単成分溶液での吸着試験を行った結果、Pd吸着過程で溶出したFeとAlの元素比は1:4となり、本来のAlHCF内のFeとAlの元素比3:4と異なることから、Pdの吸着だけでなく再吸着と安定化のメカニズムの存在が示唆された。
北浦 守*; 藤森 公佑*; 平 義隆*; 藤本 將輝*; Zen, H.*; 平出 哲也; 鎌田 圭*; 渡邊 真太*; 大西 彰正*
no journal, ,
カチオン空孔は負に帯電するので、その性質を調べるには陽電子消滅分光法が唯一の方法である。我々は、超短パルスレーザーと電子ビームの垂直衝突によって高エネルギーパルスガンマ線を発生させた。本研究では、その高エネルギーガンマ線を用いた陽電子消滅寿命分光によってGAGG(GdAlGaO)、CeドープGAGGおよびCe, MgドープGAGGの結晶中に存在する空孔型欠陥の研究を行った。欠陥に関連した構造における寿命は、Mg共ドーピングによって大幅に変化し、これは、酸素空孔とともに、Al/GaサイトでのMgイオンとの集合体を考慮することで理解され、その結果、空孔クラスターが形成されていると考えられた。
AlGaO結晶の燐光成分の起源藤森 公佑*; 北浦 守*; 平 義隆*; 藤本 將輝*; Zen, H.*; 平出 哲也; 鎌田 圭*; 渡邊 真太*; 大西 彰正*
no journal, ,
超短パルスレーザーと電子ビームの垂直衝突によって高エネルギーパルスガンマ線を発生させた。本研究では、その高エネルギーガンマ線を用いた陽電子消滅寿命分光によってGAGG(GdAlGaO)、CeドープGAGGおよびCe, MgドープGAGGの結晶中に存在する空孔型欠陥の研究を行った。欠陥に関連した構造における寿命は、Mg共ドーピングによって大幅に変化し、これは、Al/Ga空孔が消失することを示す。この事実は燐光成分が抑制されることとよく対応しており、Mgの共添加が浅い電子捕獲中心の抑制に有効であることを示す重要な結果である。
小林 徹; 中瀬 正彦*; 渡邊 真太*; 牧 涼介*; 丸山 恵史*; 菊永 英寿*; 朝野 英一*; 桜木 智史*; 浜田 涼*; 針貝 美樹*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の事故では、汚染水処理で発生した2次廃棄物の安定固化や廃棄体化が課題となっている。アクチノイド科学研究グループでは、固化が難しく長半減期で低収着性のため長期の被ばく線量を支配するヨウ素(I)と、潜在的有害度が高く、長期的な発熱源かつ
核種であるマイナーアクチノイドに着目し、アパタイトやモナザイトといったリン酸塩鉱物に固化し、ステンレス鋼やジルカロイといったマトリクス材料中に熱間等方圧加圧法等で固定化する新しい固化技術の開発を検討している。本発表では、これらの方法で固化処理した試料について、含有元素の化学状態や局所構造を放射光XAFS法で検討した結果を報告する。
箕輪 一希*; 渡部 創; 伴 康俊; 中瀬 正彦*; 渡邊 真太*; 松浦 治明*
no journal, ,
MA回収プロセスの最終工程であるMA相互分離プロセスで有効なアルキルジアミドアミン吸着材の吸着原理解明のためにXAFS測定, FEFF, FDMNESを用いて解析を行った。FEFFを用いたフィッティング解析より、酸濃度による錯体構造の違いはみられなかった。また、FDMNESによる窒素のXANESスペクトルの解析を行った結果、スペクトル中にRE(ADAAM)(NO)錯体情報が観測されることが分かった。
道志 智*; 前田 和紀*; 平 義隆*; 渡邊 真太*; 平出 哲也
no journal, ,
酸化セリウム(CeO)の酸素欠陥は触媒活性に影響を及ぼすことが報告されている。触媒反応中の酸素欠陥の状態や濃度について高感度にその場測定することが求められており、陽電子消滅法の利用を検討している。今回、陽電子がトラップされているサイトを明らかにするために、粒子径の異なる試料を測定した。長寿命成分強度が大きい、粒子径2nmの寿命スペクトルから、まず最長寿命成分の寿命値を390.8
1.6psと決定した。次に、最長寿命成分が最も小さくなる60nmの粒子径の寿命スペクトルにおいて最長寿命成分を390.8psに固定し、解析を行い、もう一つの陽電子トラップサイトの寿命値を199.47.4psと決定した。これらは第一原理計算における表面、および中性な酸素欠陥にトラップされた陽電子寿命に近い数値となった。
道志 智*; 前田 和紀*; 平 義隆*; 渡邊 真太*; 平出 哲也
no journal, ,
ガンマ線による対生成によって試料内部で陽電子を発生させることを利用したガンマ線誘起陽電子消滅寿命測定法(GiPALS)は、従来の測定法と比較してバックグラウンド成分が大幅に小さく、また陽電子源を試料内部に入れないため、高温高圧などの過酷な環境での測定が可能であるという利点がある。酸化セリウム(CeO)については、陽電子消滅寿命スペクトルは2成分でfittingできることが報告されている。しかし、実際にはバルクで消滅する成分、格子欠陥にトラップされて消滅する成分、および表面にトラップされて消滅する成分の3成分は少なくとも存在すると考えられる。そこで、本研究では、粒子径を変え、バルク中での陽電子消滅割合が異なるCeOのGiPALS測定を行い、3成分でfittingすることを試み、各成分を帰属した。また、第一原理計算により、CeOの陽電子消滅寿命におけるバルク成分、欠陥成分、表面成分を理論的に検討した。
