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甲斐 健師; 樋川 智洋; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*; 横谷 明徳*
Journal of Chemical Physics, 158(16), p.164103_1 - 164103_8, 2023/04
水の放射線分解・光分解に関する新たな科学的知見は、放射線化学・放射線生物学を含む様々な研究分野の劇的進歩に必要不可欠である。水に放射線を照射すると、その飛跡上に沿って、反応性の高い水和電子が無数に生成される。水和電子は、発生した電子と水分子の運動が動的に相関し、形成されることは知られているが、その形成に至るまでの、電子の非局在化、熱化、分極メカニズムは未だ解明していない。本研究で独自に開発したコードを利用した解析結果から、これらの過渡的現象は、水特有の水素結合ネットワークに由来する分子間振動モードと、水和を進行する水分子の回転モードの時間発展に支配されるように進行することが明らかとなった。本研究によるアプローチは、水に限らず、様々な溶媒に適用可能であり、そこから得られる科学的知見は、放射線生物影響、原子力化学、放射線計測など幅広い研究領域へ適用されることが期待できる。
甲斐 健師; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*
放射線化学(インターネット), (106), p.21 - 29, 2018/11
放射線によりDNAの数nm以内に複数の損傷部位が生成されると、細胞死や染色体異常のような生物影響が誘発されると考えられている。本稿では、電子線トラックエンドにおいて生成されるDNA損傷が関与する生物影響の誘発について、われわれが進めたシミュレーション研究の成果を解説する。その結果から、1次電子線照射によりDNA鎖切断を含む複数の塩基損傷が1nm以内に密に生成され、その複雑損傷部位から数nm離れた位置に2次電子により塩基損傷が誘発されることが示された。この孤立塩基損傷部位は損傷除去修復が可能であり、結果として鎖切断に変換されるため、1次電子線により生成された鎖切断と合わせ、最終的にDNAの2本鎖切断が生成され得る。この2本鎖切断末端は塩基損傷を含むために修復効率が低下し、未修復・誤修復により染色体異常のような生物影響が誘発されることが推測された。本シミュレーション研究の成果はDNA損傷の推定のみならず放射線物理化学過程が関与する現象の解明にも有益となる。
甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 樋川 智洋; 渡邊 立子*
Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2838 - 2844, 2018/01
被引用回数：22 パーセンタイル：75.15(Chemistry, Physical)放射線生物影響を誘発する複雑DNA損傷はエネルギー付与率の高い放射線トラックエンドで生成されやすいと考えられている。そのDNA損傷を推定するために、電子線トラックエンドにおける水の放射線分解最初期過程について、計算シミュレーションに基づいた理論的研究を実施した結果から、1次電子線照射によりDNA鎖切断を含む複数の塩基損傷が1nm以内に密に生成され得ることが示された。この複雑DNA損傷は損傷除去修復が困難である。更に、その複雑損傷部位から数nm離れた位置に2次電子により塩基損傷が誘発されることが示された。この孤立塩基損傷部位は損傷除去修復が可能であり、結果として鎖切断に変換されるため、1次電子線により生成された鎖切断と合わせ、最終的にDNAの2本鎖切断が生成され得る。この2本鎖切断末端は塩基損傷を含むために修復効率が低下し、未修復・誤修復により染色体異常のような生物影響が誘発されることが推測された。
渡邊 立子*; 甲斐 健師; 服部 佑哉*
Radioisotopes, 66(11), p.525 - 530, 2017/11
放射線による生物影響のメカニズムの解明には、モデルやシミュレーションを用いた研究は重要な役割を持つ。特に、生物影響メカニズムに関するモデル化や、DNA分子と細胞のような生体の異なる空間スケールから得られた実験データの関係を評価するためにはミュレーションは有効な手段である。本稿では、DNAと細胞への放射線影響のシミュレーションによる研究の概要について述べる。この中で、従来のDNA損傷推定法に加えDNA損傷生成に関わる物理化学過程の詳細を推定する新たな理論的アプローチと、DNA損傷と細胞応答のダイナミクスを推定する数理モデルも紹介する。
甲斐 健師; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*
陽電子科学, (8), p.11 - 17, 2017/03
放射線により、DNAの数nm以内に複数の損傷部位が生成されると、細胞死や染色体異常のような生物影響が誘発されると考えられている。著者らは、DNA損傷生成の機構に関係すると考えられる細胞内の放射線作用の解析として、細胞と組成の近い水中で高エネルギーの1次電子線・陽電子線により生成される2次電子の動的挙動を計算した。その結果、2次電子は、親イオン近傍で電離・電子的励起を誘発しやすく、減速した電子の約10%は、クーロン引力により親イオン付近に分布することが分かった。続いて、これらの計算結果から、以下のように複雑なDNA損傷の生成機構を推定した。DNA内部から電離した2次電子は、DNA外部に飛び出す前に、DNA内部で電離・電子的励起を誘発可能である。さらに、クーロン力により引き戻された電子は、DNAの水和層で水和前電子になり、解離性電子移行によりDNA損傷を誘発可能である。結果として、1次電子線・陽電子線のみならず2次電子の作用により、1nm以内に複雑DNA損傷が生成され得る。
甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*
Journal of Physical Chemistry A, 120(42), p.8228 - 8233, 2016/10
被引用回数：18 パーセンタイル：62.79(Chemistry, Physical)放射線照射により細胞中で生成された低エネルギー2次電子は、生物影響を誘発する複雑なDNA損傷生成に関与すると考えられている。本研究では、DNA損傷の推定を行うために、水中における低エネルギー2次電子の動力学的挙動の数値計算による理論的研究を実施した。計算結果から、水中で減速した電子は、親イオンのクーロン場に徐々に引きつけられ、数百fs程度になると親イオンから半径2nm以内の領域に12.6%の電子が分布することが示された。更に、親イオンから半径1nm以内において、電離と電子的励起が主に誘発され、その衝突数は全体の約40%となる。これらの解析結果から、もしDNA内部から低エネルギー2次電子が放出されると、複雑なDNA損傷が、電離や電子的励起に加え、解離性電子移行により生成され得ることを提案した。このような複雑なDNA損傷は、最終的に細胞死や染色体異常のような生物影響の誘発に関与する可能性がある。
甲斐 健師; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*
放射線化学(インターネット), (102), p.49 - 56, 2016/00
水中における低エネルギー電子の挙動解析は、放射線化学に関する基礎研究や放射線によるDNA損傷の推定の解析等で重要となる。われわれは、これまで低エネルギー2次電子の果たすDNA損傷の役割を解明するため、不確定要素を未だ多く含む放射線物理化学過程の研究を進めてきた。また、これらの研究成果に基づき、DNA内部から電離した2次電子が関与する修復され難いDNA損傷生成過程を新たに理論予測した。本稿は、われわれのこれまでの研究成果について、放射線化学の専門誌で、前・中・後編の3部構成で「放射線物理化学過程に関する最近の進展」と題して解説するものである。中編では、本研究において開発した動力学モンテカルロコードを検証するために、電子の熱化距離や熱化時間に関する計算結果を紹介し、熱化と水和前過程について、これまでの従来予測と異なる点について議論した成果を解説する。
横谷 明徳; 藤井 健太郎; 牛込 剛史; 鹿園 直哉; 漆原 あゆみ; 渡邊 立子
Radiation Protection Dosimetry, 122(1-4), p.86 - 88, 2006/12
被引用回数：11 パーセンタイル：60.27(Environmental Sciences)軟X線により誘発される、DNA損傷の収率を調べた。軟X線のLETは、
線と超軟X線のそれの中間にある。通常のX線発生装置から得られる広いエネルギースペクトルを持つ軟X線は、放射線生物学実験のみならず乳がん検診にも広く用いられている。ICRPの勧告によれば、軟X線の放射線加重係数は線のそれと同じ1とされている。しかし、そのエネルギースペクトル上には、制動放射により発生する数10keV以下の低エネルギー光子の成分がかなり多い。これらの低エネルギー光子は、光電効果により低速の光電子やAuger電子を多数発生させるためDNAに対してより高密度な電離・励起を与え、複雑なDNA損傷を誘発すると考えられる。われわれはWターゲット,150kVpで運転したX線発生装置より得られる軟X線をDNAに照射し、生じたDNAの鎖切断収率を定量した。さらに、塩基除去修復酵素との反応を利用して定量された塩基損傷の収率についても報告する予定である。
横谷 明徳; 鹿園 直哉; 漆原 あゆみ; 藤井 健太郎; 赤松 憲; 渡邊 立子
放射線生物研究, 40(2), p.168 - 184, 2005/06
放射線によるDNAへの作用と活性酸素(ROS)などの内因性ラジカルによる作用が大きく異なる点は、後者がラジカルの熱的拡散によるランダムヒット事象であるのに対し、前者は放射線の飛跡構造(トラック)に大きく依存することである。このような放射線による直接ヒットによるDNA損傷は、放射線のトラックに沿った微小領域に生じた複数の励起やイオン化を起点とする、いわゆるクラスター化して生じたDNA損傷を引き起こすと考えられるが、その化学構造を含めた実体及びこれに対する細胞中での修復作用機序については未だほとんど解明されていない。本稿では、クラスターDNA損傷研究の最近の動向とわれわれのグループが最近行っている実験の試みを紹介し、クラスターDNA損傷の生成機構と生体内での役割について考察する。
渡邊 立子; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 斎藤 公明
International Journal of Radiation Biology, 80(11-12), p.823 - 832, 2004/11
被引用回数：15 パーセンタイル：68.2(Biology)軟X線領域には、DNAを構成する元素,炭素,窒素,炭素及びリンのK殻の吸収端が含まれる。このためDNAを軟X線照射した場合に放出される二次電子のエネルギースペクトルは、吸収端の上下で大きく異なる。特に、DNA構成元素から放出される二次電子は飛程が短いため、DNAに与える損傷の生成効率は、二次電子のスペクトルに敏感に左右されるはずである。本研究では、K殻吸収端を挟む上下のエネルギーの単色X線を選んでDNAを照射した場合の二次電子のエネルギースペクトル,エネルギー付与分布,DNA鎖切断の生成効率との関係を、光吸収過程のモデル化及び二次電子の飛跡をシミュレーションすることにより解析した。この結果、K殻吸収が起こるとリンの場合は鎖切断効率が増加するが、他の元素の場合には収率が減少するなど、吸収端上下での大きなスペクトル変化がDNA鎖切断の生成効率に影響することを予測することができた。
横谷 明徳; 高倉 かほる*; 渡邊 立子; 赤松 憲*; 伊藤 隆*
Radiation Research, 162(4), p.469 - 473, 2004/10
DNAの放射線増感剤として用いられる5-bromouracilの単結晶に対し、BrのK吸収端付近(13.461-13482keV)の偏光単色X線を照射し、生じるラジカルをEPR法により調べた。照射には、5-bromouracilの吸収スペクトル上に観測された3つの共鳴励起エネルギーを用い、80及び300Kで照射を行った。観測されたEPRスペクトルから、分子のN1部位からの脱水素ラジカルが、照射した全てのエネルギーに共通して現われることがわかった。しかしその収率は、励起エネルギーに依存した。このラジカルは、BrのK吸収端を外した低エネルギー側とコバルト60線でも、同様に観測された。一方、室温(300K)で照射した場合の方が(80K)で照射した場合よりも、ラジカル収量は約10倍以上高かった。以上の結果から、DNAのBrウラシル置換分子の放射線増感を議論する。
横谷 明徳; 高倉 かほる*; 渡邊 立子; 赤松 憲*; 伊藤 隆*
Radiation Research, 162(4), p.469 - 473, 2004/10
被引用回数：3 パーセンタイル：10.08(Biology)DNAの放射線増感剤の一つである、5-bromouracilの単結晶に対するX線吸収スペクトルの測定を、水平面内に直線偏光した放射光を用いて、透過法により13.41から13.50keVのBrK吸収端領域で行った。その結果、4つの共鳴ピーク構造が観測された。これらのピークの相対強度は、X線の入射方向と平行にした結晶のb-c面の法線に関する回転に強く依存した。分子軌道計算により、これらのピーク構造はBr-C結合の反結合分子軌道への励起及び形状共鳴に由来することが示された。観測されたX線吸収の異方性は、これら分子軌道の角度依存性に由来すると考えられる。
増子 献児*; 渡邊 立子; 久米 悦雄
JAERI-Data/Code 2004-005, 72 Pages, 2004/03
JAERI-Data-Code-2004-005.pdf:10.48MB
低線量・低線量率被ばくの影響の程度を定量することは、放射線のリスクを評価するうえで重要である。放射線リスク評価を放射線影響のメカニズムに基づいて行うために、放射線照射から生物に影響が生じるまでの一連の過程を解明することを目的とした研究が行われてきている。この中で、放射線の微視的飛跡構造のモンテカルロ法によるコンピュータシミュレーションに基づくDNA損傷生成過程の研究が行われてきた。このようなシミュレーション結果を可視化(画像化)することにより、DNA損傷生成過程を経時的に空間的に確認することができるうえ、直接観測が困難なミクロなスケールの現象の具体的なイメージを与えることが可能になるため、マクロに観測している現象の理解を深めることもできる。本報告書は、放射線の生物影響の評価に不可欠な、放射線の飛跡構造(エネルギー付与構造),ラジカル反応・拡散の様子,DNA構造モデルなど、モンテカルロシミュレーション結果の可視化画像をまとめたデータ集である。
渡邊 立子; Nikjoo, H.*
International Journal of Radiation Biology, 78(11), p.953 - 966, 2002/11
被引用回数：39 パーセンタイル：90.08(Biology)ブロモウラシルやヨードウラシルといったハロゲン化ピリミジン(HP)をDNAに導入すると、放射線照射に対する細胞致死の感受性が増加することがよく知られている。この原因として、HPの導入によるDNA鎖切断収率の増加と修復の阻害が提唱されている。本研究の目的は、DNA鎖切断収率の増加の程度、その原因、損傷の複雑さを調べることにより、DNA損傷と細胞致死を関連付けることである。このため、X線照射によるDNA鎖切断の生成過程のモデル化にモンテカルロ法を用い、DNA鎖切断の収率と損傷のスペクトルを計算した。HPによるDNA鎖切断増加のメカニズムとしては、水和電子とHPの反応,HPの電離・励起,HP以外の塩基からHPへの電子の移動を仮定した。この結果、仮定したすべての経路によって鎖切断が増加し、HPへの電子の移動が大きく収率の増加に寄与すること、HPの導入によって切断の複雑度が増すことが示された。さらに、DNA鎖切断と細胞致死のデータの比較により、DNA二本鎖切断の細胞致死への関与が支持された。
渡邊 立子; 斎藤 公明
Radiation and Environmental Biophysics, 41(3), p.207 - 215, 2002/08
被引用回数：21 パーセンタイル：51.29(Biology)100eVから1MeVまでの単一エネルギーの電子線による水溶液中でのプラスミドDNAの鎖切断の誘発について、モンテカルロシミュレーションによって研究を行った。鎖切断生成のメカニズムとして水ラジカルによる間接作用のみに注目し、モデル化を行った。このモデルに基づき、DNAの一本鎖切断(SSB)と二本鎖切断(DSB)の線量効果関係をシミュレートし、それぞれの生成収率を計算した。この結果、SSBは線形,DSBは線形-二次の線量効果関係が得られた。DSBについては、線量効果関係が電子のエネルギーに大きく依存し、1keVの電子によるDSBの大部分は線形成分、すなわち単一事象によって生じることがわかった。また、SSBとDSBはそれぞれ1keVで最小値と最大値をとる逆のエネルギー依存性がみられ、1keVの電子のような放射線飛跡末端での間接作用による重篤なDNA損傷の生成しやすさが示唆された。これらの結果は、実験値をよく再現しており、本研究での鎖切断生成のメカニズムのモデルの妥当性を示すもので、生体への放射線作用に重要な役割を示すラジカルによる間接作用のDNA切断機構に関する理解が深まった。
甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*; 米谷 佳晃*; 樋川 智洋; 佐藤 達彦
no journal, ,
電子による水の放射線分解過程の研究は、原子力産業に関与した研究分野や放射線治療へ適用され、更に、細胞内におけるDNA損傷の推定を行う上でも非常に重要である。本研究では、特にエネルギー付与率が高い、電子線トラックエンドの放射線最初期過程について深く理解するために、電離により生成された低速2次電子の減速過程を動力学計算した。その結果、2次電子は、電離後300 fsで親カチオンから主に10nm程度広がること示された。また、電子のエネルギーに注目すると、電離後300fsで平均エネルギーは0.7eV程度であった。更に、その際のエネルギー分布は強い非平衡状態を示し、0.1eV以下の低エネルギー成分が10
以上生成されることが示された。これらの結果は、水和前電子の生成過程を理解するための新たな知見になり得る。
甲斐 健師; 樋川 智洋; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*; 横谷 明徳*
no journal, ,
放射線やレーザー照射による水の放射線分解の基礎研究は、原子力産業に関与した研究分野に適用され、更に、細胞内における放射線DNA損傷を理解する上でも非常に役立つ基礎知見を与える。そこで、水中で発生した電子の動的挙動をシミュレートするコードを開発し、これを用いた理論的研究を実施した。電子の空間確率分布を計算した結果、電子の空間確率分布の関数型は付与されるエネルギーに依存し、指数関数型とガウス型で概ね再現されることを示した。エネルギー確率分布の時間発展にも注目すると、100meV以下の成分はMaxwell分布に漸近する一方、それ以上のエネルギー成分は親カチオンのクーロン場の影響により時間にあまり依存しないことを示した。これらの成果は放射線物理と放射線化学を結ぶ重要な知見となる。
