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渡部 和男
ぶんせき, 2010(7), p.349 - 350, 2010/07
原子力関連分野で使用される放射性物質の標準試料について解説した。核燃料標準物質は、米国NBL,欧州連合IRMM及び仏国CETAMAの3機関が世界に向けて供給している。放射性同位体の標準は、国内では日本アイソトープ協会が、計量校正事業者登録制度に基づき、RI線源の校正等を行うとともに、海外からの輸入の窓口としての役割を果たしている。放射性能分析用標準物質は、環境,生体等の物質についてNIST及びIAEAが供給している。
宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 若井田 育夫; 渡部 和男
AIP Conference Proceedings 1104, p.30 - 35, 2009/03
アブレーション共鳴吸収分光による核燃料物質の遠隔同位体組成分析法を開発している。ランタノイド元素の酸化物試料を模擬試料に用い、同位体識別に適した実験条件を調べた。その結果、雰囲気ガスの最適な圧力や最適な観測時間はガスの種類によって大きく異なるものの、得られる吸収スペクトルの線幅は、いずれも0.85GHz程度であることを明らかにした。また天然セリウムの吸収スペクトルから求めた
Ceと
Ceの信号強度比が、天然同位体比とよく一致することを確認した。またこの方法により、アブレーションしきい値近傍の光強度における、セリウム原子の鉛直方向及び水平方向の飛行速度や原子密度の時間変化などを評価した。
吉田 善行; 渡部 和男; 伊藤 光雄; 上野 隆; 竹下 英文
JAEA-Review 2008-062, 34 Pages, 2009/01
JAEA-Review-2008-062.pdf:4.07MB
近年、使用済燃料(SF)の分析法が急速に刷新されている。それは、アクチノイド(U, Np, Pu, Am, Cm)及び核分裂生成物の核種分析に用いられる誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)が著しく進歩したことによる。ICP-MSは基本的に、分析に必要な試料量、すなわち分析対象元素の絶対量及び試料溶液の容量のいずれもが極少量で済むため、強い放射能を有するSFの分析に多大な威力を発揮する。すなわちICP-MSを適用することによって、分析作業者の被ばく線量の低減化が可能になり、分析操作で生じる放射性廃液の量を大幅に削減することが可能となる。さらに、ICP-MSに先立って、同法による核種分析において妨害となる同重体を有する元素を分離しておく必要があるが、その分離法においても顕著な進歩がみられる。本総説では、このような目覚ましい進展がみられるSFの分離法,核種定量法に焦点を当て、50数編の論文に基づいてこの分野の最近の進歩をまとめ、あわせて今後の展望,課題などを明らかにする。
江坂 文孝; 渡部 和男; 小野寺 貴史; Lee, C. G.; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和
Applied Surface Science, 255(4), p.1512 - 1515, 2008/12
被引用回数：9 パーセンタイル：40.55(Chemistry, Physical)原子力施設において採取された環境試料中に含まれる微小ウラン粒子の同位体比を二次イオン質量分析(SIMS)法により調べることにより、その施設での原子力活動内容について検認することが可能である。その際、同位体比測定精度は測定結果の妥当性を評価するうえで重要である。しかし、粒子の粒径と同位体比測定精度との関係に関しては未だ明らかではない。本研究では、発表者らが開発した電子顕微鏡(SEM)及びSIMSにより単一粒子の粒径及び同位体比を調べる方法を用いて、その関連について検討を行った。その結果、濃縮度5%のウラン酸化物粒子の場合、粒径が0.5
mの粒子においても測定精度5%以内で
U/
Uの測定が可能であることが示された。
宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 若井田 育夫; 渡部 和男
JAEA-Research 2008-056, 24 Pages, 2008/06
JAEA-Research-2008-056.pdf:5.1MB
低除染TRU燃料の遠隔同位体分析にアブレーション共鳴吸収分光法を適用するための研究を行った。ガドリニウムを模擬試料として、さまざまなプルームの発生条件や観測条件で吸収スペクトルを測定し、吸収ピークの線幅が狭く、感度も高い条件を調べた。その結果、吸収線幅は、減圧希ガス雰囲気中で生じる低速プルーム成分を観測した場合に最も狭く、重い希ガスほど、より少ない圧力,より遅い観測時刻で狭くなることがわかった。また線幅の最小値は希ガスの種類によらず0.85GHz程度であり、室温のガドリニウム原子で計算されるドップラー幅に近いことがわかった。また、経過時間が10s程度になると、基底状態の多重項の中でも上位の準安定状態の緩和が無視できなくなることから、観測に用いる原子の準位エネルギーに応じて、雰囲気ガスの種類を選ぶべきであるとの知見が得られた。
澤木 健太*; 浅井 志保; 渡部 和男; 須郷 高信*; 斎藤 恭一*
膜, 33(1), p.32 - 38, 2008/01
中性の抽出試薬TOPO(トリオクチルホスフィンオキシド)を利用して高効率に金属イオンを分離することを目的とし、高分子鎖を細孔表面に接ぎ木(グラフト)した多孔性膜にTOPOを担持した。TOPOを高密度に担持し、しかも担持後の透水性を保持するために、親水基であるジオール(2OH)基と疎水基であるオクタデカンチオール(C
S)基を高分子鎖へ導入した。2OH基は、細孔内部に凝集し、細孔を塞いでいるTOPOとグラフト鎖上部との結合を弱める効果があり、TOPO担持後に純水を透過させることによって容易にTOPOが除去され、膜の透水性が回復した。CS基は、グラフト鎖間へ浸透したTOPOと疎水性相互作用することによって、TOPOをグラフト鎖間に安定に保持した。したがって、2OH基とCS基を組合せることによって、透水性と担持量とを両立したTOPO担持多孔性膜を作製できることが示された。金属吸着容量は、0.66mol-Bi(III)/kg-TOPO膜となり、市販の抽出クロマトグラフィー樹脂と同等、あるいはそれ以上の値であった。さらに、担持されたTOPOのすべてがBi(III)の捕捉に利用され、従来材料に比べて、TOPOは金属を効率よく捕捉できることが示された。
Zhang, X. Z.*; 江坂 文孝; 江坂 木の実; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和; 渡部 和男
Spectrochimica Acta, Part B, 62(10), p.1130 - 1134, 2007/10
被引用回数：23 パーセンタイル：70.33(Spectroscopy)本研究では、単一ウラン粒子の同位体比分析における誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)法の有効性について検討を行った。まず、マニピュレータを用いた単一粒子移送法,粒子溶解法及び同位体比測定法について検討を行い、一連の分析手順を確立した。同位体標準試料の測定結果として、粒径0.5-3.9mの粒子について、認証値からの偏差1.8%以内でU/U同位体比の測定が可能であった。また、本法は模擬環境試料の分析にも適用され、その有効性が確認された。以上より、ICP-MSを用いた単一ウラン粒子分析法は保障措置のための有効な手段になり得ることが示された。
Lee, C. G.; 井口 一成; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 272(2), p.299 - 302, 2007/05
被引用回数：47 パーセンタイル：93.88(Chemistry, Analytical)フィッショントラック(FT)-表面電離質量分析(TIMS)法によるパーティクル分析法は、二次イオン質量分析計では分析が難しい粒径1m以下のウラン粒子に対しても同位体比分析が可能であることから、有効な保障措置環境試料分析手法とされている。われわれがすでに開発したFT-TIMS法は、核分裂性物質を含む粒子をFT検出器の中に閉じこめるので、高い検出効率,試料調製の簡便さ,ウラン濃縮度別検出の可能性などの長所がある。しかし、検出器エッチングの際、ウラン粒子の一部が溶解する恐れがある。そこで、粒子と検出器部を分離した2層式FT試料調製法の開発を行っている。従来の2層式試料では、検出器のFTから目的粒子の検出の際、検出器と粒子層とのずれにより目的粒子検出に困難を伴う。われわれが新たに開発している方法では検出器と粒子層の一段を固定することによりそのずれを解決した。その結果、数回のエッチング後も検出器と粒子層のずれが生じないことを確認した。また、本法により検出した天然組成のウラン粒子(NBL950a)のTIMSによる同位体比測定の結果、
U/U及びU/U同位体比の誤差はそれぞれ5.8%, 1.5%以内であった。発表では、試料調製法の詳細及びTIMSによる同位体比測定結果について報告する。
浅井 志保; 渡部 和男; 須郷 高信*; 斎藤 恭一*
膜, 32(3), p.168 - 174, 2007/05
金属を捕捉する官能基を持つグラフト鎖を、細孔の表面に付与した多孔性膜を用いると、試料溶液中のイオンが拡散する時間を低減でき、迅速分離を実現できる。本研究では、エポキシ基を持つモノマーであるグリシジルメタクリレート(GMA)を、多孔性膜の細孔表面にグラフト重合した。次にグラフト鎖中のエポキシ基の一部をカルボキシペンチルアミノ(CPA)基へ変換し、さらに塩基性抽出試薬Aliquat336を担持した。迅速処理性能を損なわずにAliquat336を高密度に担持するために、Aliquat336溶液の溶媒組成及びAliquat336濃度の効果を調べた。Aliquat336溶液の溶媒として用いるエタノール/水の混合液中での水の体積割合wvfが大きいほどAlqiaut336担持量は増大した。wvfの増加とともにグラフト鎖が伸長するからである。10%Aliquat336溶液を使って作製した膜のAliquat336担持量は1.2mol/kg-GMA膜となり、このときの透水性は、GMA膜と同等の性能であった。したがって、Aliquat336担持量と透水性を両立できることがわかった。
澤木 健太*; 土門 さや香*; 浅井 志保; 渡部 和男; 須郷 高信*; 斎藤 恭一*
膜, 32(2), p.109 - 115, 2007/03
放射線グラフト重合法を利用して、市販の多孔性膜の細孔表面にさまざまな機能を備えたグラフト鎖を付与することができる。本研究では、グラフト鎖へ疎水性部を持つ官能基を導入し、そこへ抽出試薬を担持することによって、金属イオンの分離の迅速化を試みた。グラフト鎖に導入する官能基としてアルキルアミノ基又はアルカンチオール基を選び、酸性抽出試薬であるCyanex 272をグラフト鎖に担持した膜を作製し、モデルイオンとしてZn(II)を用いてCyanex 272担持多孔性中空糸膜の金属イオン吸着性能を評価した。ドデシルアミノ及びオクタデシルアミノ基を導入し、Cyanex 272を担持した多孔性膜では、亜鉛イオンの平衡吸着容量は、それぞれ0.35及び0.37mol/kg-GMA膜となった。この値は市販の抽出試薬担持ビーズ状樹脂と同程度であった。さらに、膜に担持されたCyanex 272のうちそれぞれ77及び78%が亜鉛イオンの捕捉に寄与していることが示された。
江坂 文孝; 江坂 木の実; Lee, C. G.; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和; 渡部 和男
Talanta, 71(3), p.1011 - 1015, 2007/02
被引用回数：63 パーセンタイル：87.33(Chemistry, Analytical)環境試料中の個々のウラン粒子のU/U及び
U/U同位体比を分析する方法として、電子顕微鏡観察下での粒子移送と二次イオン質量分析法を組合せた方法を開発した。本法の有効性を確認するために、ウラン標準粒子とPb粒子を混合して作成した模擬環境試料の分析を行った。その結果、粒子移送によりPb分子イオンによる影響を排除することができ、認証値とよく一致したウラン同位体比測定結果が得られた。本法は実試料の分析にも適用され、その有効性が確認された。
浅井 志保; 渡部 和男; 斎藤 恭一*; 須郷 高信*
Journal of Membrane Science, 281(1-2), p.195 - 202, 2006/09
被引用回数：13 パーセンタイル：44.25(Engineering, Chemical)多孔性膜の細孔表面にグラフト重合によって付与した高分子鎖へ、パラジウムに選択性を持つ抽出試薬であるAliquat 336,塩化トリ-
-オクチルメチルアンモニウムを担持した。グラフト鎖へ6-アミノヘキサン酸基とオクタデシルアミノ基を導入することによって、高密度かつ安定に、しかも高い液体透過性能を保持した状態で、Aliquat 336を担持できることを見いだした。得られたAliquat 336担持膜へパラジウム水溶液を透過させると、担持されたAliquat 336の大部分がパラジウムの吸着に寄与していることがわかった。
江坂 文孝; 江坂 木の実; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和; 渡部 和男
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 251(1), p.218 - 222, 2006/09
被引用回数：3 パーセンタイル：21.09(Instruments & Instrumentation)個々の粒子を電子顕微鏡に付設したマニピュレータにより測定用試料台上に移動し、全反射蛍光X線分析法により定量分析を行う方法について検討を行った。その結果、試料台上にあらかじめ内標準物質を添加しておくことにより、直径3.04-8.84マイクロメートルの銅粒子に対して計算値からの偏差10%以内で定量を行うことができた。一方、直径10.17マイクロメートル以上の銅粒子に対しては偏差が33%以上であり、正確な定量が不可能であった。しかし、このような大きな直径の粒子に対しても、粒子を測定に先立って溶解することにより偏差9%以内で定量が可能であった。本法は真ちゅう粒子の定量にも応用され、その有効性が確認された。今後、環境試料中の微粒子に含まれる核物質量の測定についても検討を行っていく。
臼田 重和; 安田 健一郎; 國分 陽子; 江坂 文孝; Lee, C. G.; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 平山 文夫; 福山 裕康; et al.
International Journal of Environmental Analytical Chemistry, 86(9), p.663 - 675, 2006/08
被引用回数：14 パーセンタイル：40.18(Chemistry, Analytical)IAEAは、保障措置の強化策の一環として、未申告の原子力活動を検知するため、1995年保障措置環境試料分析法を導入した。核物質を扱う原子力活動は、施設内外から採取された環境試料中の極微量核物質を精確に分析することにより、その痕跡を立証できるという原理に基づく。現在は、施設内で拭き取ったスワイプ試料に含まれる極微量のUやPuの同位体比を分析している。将来は、施設外で採取された植物・土壌・大気浮遊塵なども環境試料として想定される。環境試料中の核物質の物理的・化学的形態がわかれば、その起源,取り扱い工程,移行挙動が推定できる。保障措置の観点からは、このような情報も重要である。原研では、CLEARを整備して以来、文科省の要請を受け、我が国とIAEA保障措置に貢献するため、おもにスワイプ試料中の核物質を対象とした高度な極微量分析技術の開発に挑戦してきた。本発表では、(1)原研で開発した極微量環境試料分析技術の全般,(2)物理的・化学的形態評価にかかわる現在の分析技術開発,(3)極微量核物質に将来適用可能な形態分析技術にかかわる方法論について述べる。
宮部 昌文; 加藤 政明; 大場 正規; 若井田 育夫; 渡部 和男; Wendt, K.*
Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 45(5A), p.4120 - 4122, 2006/05
被引用回数：2 パーセンタイル：8.72(Physics, Applied)多段階共鳴イオン化分析法による難分析核種の分析に不可欠な周波数安定化レーザーシステムのうち、根幹となる周波数基準レーザーに、原子の磁気円2色性を利用した方法(DAVLL法)を適用する研究を行った。ルビジウム原子の
線のうち、ドップラー拡がりのある吸収線とドップラーフリー吸収線のそれぞれについて、温度や磁場による磁気円二色性スペクトルの変化を測定し、最も安定な吸収線を選定した。2台の安定化レーザーで光のビートを観測し、ビート周波数の長時間変動から波長安定度を評価した。この結果、ドップラー拡がりのない
Rb(
=3
CO3, 4)クロスオーバー吸収線にロックした場合に、波長変動を8時間で
50kHz以内にまで抑えることができ、RIMS分析用光源システムの基準レーザーとして十分な安定度が得られることを確認した。
宮部 昌文; 大場 正規; 加藤 政明; 若井田 育夫; 渡部 和男
Journal of Nuclear Science and Technology, 43(4), p.305 - 310, 2006/04
被引用回数：13 パーセンタイル：65.83(Nuclear Science & Technology)放射性廃棄物中の長寿命難分析核種である
Caを共鳴イオン化法で分析するために、光源装置の開発を行った。ルビジウム同位体のドップラーフリー吸収線に波長を固定した周波数基準レーザーと、干渉縞の相対位置からコンピューターで複数のレーザーの相対周波数を制御する機構を用いて、共鳴イオン化用レーザーの周波数制御を行う装置を開発した。ヘテロダイン分光法やカルシウムの共鳴蛍光分光法を用いて装置の周波数安定度や周波数同調精度を評価し、開発した光源が共鳴イオン化分析に十分な性能を有することを確認した。
Lee, C. G.; 井口 一成; 江坂 文孝; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 245(2), p.440 - 444, 2006/04
被引用回数：8 パーセンタイル：50.31(Instruments & Instrumentation)保障措置環境試料中の極微細ウラン粒子の検出法として有効なフィッショントラック(FT)法では、ウラン粒子の検出効率は検出器の化学エッチング条件に大きく依存する。本研究では、核分裂性粒子含有FT検出器のエッチング挙動を調べる目的で、ウラン粒子を閉じこめたポリカーボネート製FT検出器を作製し、エッチング速度に対するウラン濃縮度の影響を調べた。エッチング速度は、エッチングによる検出器の重量変化から評価した。全体に、検出器の重量変化はウラン粒子の濃縮度に大きく依存し、高濃縮度のウラン粒子を含む検出器ほど重量減少は大きい。検出器の重量減少の挙動から、エッチング速度が異なる二つ領域の存在が明らかになった。エッチング初期の非線形挙動は、すべての検出器において飛跡が最初に現れるエッチング時間が非線形領域内にあることから、おもに飛跡の出現によると考えられる。その後の直線的な挙動は、出現した飛跡の拡大に対応している。また、粒子1個あたりに換算したエッチング速度は(濃縮度)
に比例することがわかった。このような飛跡のエッチング挙動とウラン粒子の濃縮度との相関を利用することにより高濃縮度のウラン粒子だけを優先的に検出可能であることが示唆された。
Lee, C. G.; 井口 一成; 江坂 文孝; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和
Japanese Journal of Applied Physics, Part 2, 45(10), p.L294 - L296, 2006/03
被引用回数：18 パーセンタイル：54.95(Physics, Applied)保障措置環境試料のパーティクル分析は2次イオン質量分析器(SIMS)が有効な方法とされているが、SIMS法では1m以下の粒子に対しては装置固有の感度上の限界がある。実際には保障措置環境試料中には1m以下の粒子も存在しており、このような微小粒子の分析を可能とする高感度な分析法として、われわれはフィッショントラック(FT)法と表面電離質量分析(TIMS)法を組合せた方法を開発している。この方法では、粒子層と検出器の一端を固定することと検出器のエッチングのための専用の治具を開発し使用することにより、従来の2層式試料で見られた検出器のFTと粒子保持層の目的粒子との位置ずれを解決し、目的粒子の検出効率を大きく向上させた。これにより、保障措置環境試料のパーティクル分析の高感度化・効率化が期待される。
宮部 昌文; Geppert, C.*; 加藤 政明; 大場 正規; 若井田 育夫; 渡部 和男; Wendt, K. D. A.*
Journal of the Physical Society of Japan, 75(3), p.034302_1 - 034302_10, 2006/03
被引用回数：18 パーセンタイル：65.97(Physics, Multidisciplinary)高分解能共鳴電離分光によりカルシウム原子のイオン化ポテンシャルを正確に決定した。単一縦モード外部共振器半導体レーザー3台を用いて、基底状態のカルシウム原子を摂動のない4snp(1P1), 4snf(1F3)系列(主量子数20-150)まで3段階共鳴励起した。観測された量子欠損を、拡張されたリッツ公式を用いて近似することで、従来より1桁高い精度で、カルシウムの系列極限を49305.9240 (20)cm
と決定できた。
桜井 聡; 間柄 正明; 臼田 重和; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; et al.
核物質管理学会(INMM)日本支部第27回年次大会論文集(CD-ROM), 9 Pages, 2006/00
日本原子力研究開発機構(原子力機構)では、文部科学省の委託を受け、国内及び国際保障措置制度の堅持に貢献する目的で、環境試料分析のため極微量核物質などの分析法を開発している。拭き取り試料のスクリーニング,バルク及びパーティクル分析については基本技術の開発を終了し、その品質管理体制も含めて2003年にIAEAからネットワーク分析所として認証された。2004年以降、国内試料の分析を行うとともにIAEAネットワーク分析所の一員として活動を開始し、実試料の分析を通じて原子力機構の有する分析能力の検証と改善を図るとともに、さらに分析適応範囲を広げ、精度向上と効率化を図るため、新たな分析法の開発を進めている。ここでは、これまでの原子力機構における保障措置環境試料分析にかかわる技術開発について振り返るとともに、この分野における最近の研究開発の動向について言及する。
