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荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Instruments & Instrumentation)Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K
line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.
鈴木 誠矢; 荒井 陽一; 岡村 信生; 渡部 雅之
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.839 - 848, 2023/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所の事故で発生した燃料デブリは、溶融した核燃料物質と原子炉の構造材等で構成された酸化物が多くを占めているため、環境温度の変化により岩石のように劣化する可能性が高い。燃料デブリは10年以上水冷されているが、季節や昼夜の温度変化の影響を少なからず受けていることから、燃料デブリの経年変化挙動を評価するためには環境温度の変化を考慮することが不可欠である。仮に燃料デブリの劣化が進んでいる場合、微粉化した放射性物質が冷却水中に溶出して取出し作業に影響を及ぼす可能性がある。本研究では、環境温度の繰り返し変化がクラックの発生に与える影響に着目して、燃料デブリの模擬体を用いた加速試験を実施した。その結果、クラックは温度変化を重ねることで増加することを確認し、燃料デブリの簿擬態は熱膨張と収縮による応力により脆化することが判明した。燃料デブリの物理学的な劣化挙動は岩石や鉱物に類似していることが確認され、模擬燃料デブリと環境のモデルでクラックの増加挙動を予測することが可能となった。
岩本 敏広; 齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 成瀬 惇喜*; 塚原 剛彦*
Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 4 Pages, 2023/05
モノアミド抽出剤と温度応答性ポリマーを用いたゲル化抽出技術のウラン廃棄物処理への適用性の検討を行った。異なる構造を有する3種類のモノアミド抽出剤を用いた模擬溶液の分離試験により、溶液中のCe(IV)をゲル化抽出法により選択的に回収されることが示された。これらの試験結果をもとに、ゲル化抽出法に適したモノアミド抽出剤を選定した。
長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 5 Pages, 2023/05
JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III): Am, Cm) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. The particles are coated by styrene-divinylbenzene copolymer, and an extractant for MA recovery is impregnated into the polymer. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle (diameter, uniformity and pore size). Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, spray drying granulation experiments and fundamental characterization of the product particle were carried out to find optimal specs of the particle and conditions of the granulation operation.
荒井 陽一; 長谷川 健太; 渡部 創; 渡部 雅之; 箕輪 一希*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 勝木 健太*; 新井 剛*; 小西 康裕*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 9 Pages, 2023/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U are generated by solvent extraction of nuclear fuel materials in experiments of reprocessing technologies. Although incineration and denitrification/conversion processes are promising for treating such liquid waste, the installation of large equipment is essential. To give appropriate treatment procedures for radioactive liquid waste generated in nuclear facilities, STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project was started by Japan Atomic Energy Agency (JAEA) with several organizations. We are focusing on baker's yeasts for their excellent metal ions adsorption characteristics, easy handling and low prices. In order to optimize adsorption performance and operation procedures as the liquid waste treatment technology, adsorption performance of U has to be precisely investigated. In this study, adsorption performance of U and anion from nitric acid solution was investigated by batch-wise adsorption experiments.
高畠 容子; 渡部 創; 入澤 啓太; 塩飽 秀啓; 渡部 雅之
Journal of Nuclear Materials, 556, p.153170_1 - 153170_7, 2021/12
被引用回数：1 パーセンタイル：16.35(Materials Science, Multidisciplinary)The long-time experimental activities on pyroprocessing have generated waste eutectic salts contaminated with nuclear materials. After reprocessing tests, waste salts should be appropriately treated, with a focus on Cl disposal considering its corrosive nature. It is important to construct Cl confinement for the waste salts. Chlorapatite (Ca
(PO
)
Cl
) has great potential for Cl confinement due to Ca and P. The chemical reactivity of Cl will be drastically reduced if chlorapatite can be synthesized in calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate (CAP) containing CsCl. This study confirms the chemical state of Cl and metal elements in the cement by XRD, XPS, and XANES in the CAP containing CsCl. The analyses results suggest the existence of the Ca-Cl-Cs and Al-Cl-Cs bonds in CAP containing CsCl. The formation of the chemical bonds of Cl with metal elements might be one of important factors for the chlorapatite formation from the CAP containing CsCl.
宮崎 康典; 佐野 雄一; 岡村 信生; 渡部 雅之; 江夏 昌志*
QST-M-29; QST Takasaki Annual Report 2019, P. 72, 2021/03
放射性廃棄物の減容化及び有害度低減に、使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液から長寿命のマイナーアクチノイドを分離回収する固相分離技術の開発を行っている。特に、大粒径の吸着材をカラム充填することで、分離性能を維持しつつ、分離操作の安全性向上を目指した低圧損抽出クロマトグラフィを進めている。本研究では、HONTA含浸吸着材を0.01M硝酸溶液に浸漬し、
線照射によるHONTAの劣化挙動を調査した。吸収線量0.51MGyの場合では劣化物が2種類であったが、吸収線量の増加によって、e.g. 2.09MGy、劣化物の種類が5種類となった。このうち、2種類は溶媒抽出では見られておらず、抽出クロマトグラフィに特有の劣化物であることが示唆された。今後、硝酸や水が関与する抽出剤の劣化機構を明らかにする。
Tsai, P.-E.; 岩元 洋介; 萩原 雅之*; 佐藤 達彦; 小川 達彦; 佐藤 大樹; 安部 晋一郎; 伊藤 正俊*; 渡部 浩司*
Proceedings of 2017 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (NSS/MIC 2017) (Internet), 3 Pages, 2018/11
一次はじき出し原子(PKA)のエネルギースペクトルは、モンテカロル放射線輸送コードを用いた加速器施設設計の放射線損傷評価において重要である。しかし、計算コードに組み込まれている物理モデルは、PKAスペクトル について実験値の不足から十分に検証されていない。これまで、従来の固体検出器を用いた原子核物理実験の測定体系において、劣った質量分解能や核子あたり数MeV以上と高い測定下限エネルギーのため、実験値は限られていた。そこで本研究では、粒子・重イオン輸送計算コードPHITSを用いて、PKAスペクトルを測定するための2つの時間検出器と1つのdE-Eガス検出器からなる新しい測定体系を設計した。その結果、本測定体系は、質量数20から30のPKAにおいて、核子当たり0.3MeV以上のエネルギーを持つPKA同位体を区別できる。一方で、質量数20以下のPKAにおいては、PKAの質量数を識別できる下限エネルギーは核子当たり0.1MeV以下に減少する。今後、原子力機構のタンデム施設、及び東北大学のサイクロトロン・ラジオアイソトープセンターにおいて、設計した測定体系の動作テストを行う予定である。
仲吉 彬; 鈴木 誠矢; 岡村 信生; 渡部 雅之; 小泉 健治
Journal of Nuclear Science and Technology, 55(10), p.1119 - 1129, 2018/10
被引用回数：2 パーセンタイル：20.93(Nuclear Science & Technology)Treatment policies for debris from Fukushima Daiichi Nuclear Power Station is not decided, however, any policies may include medium and long term storages of debris. Dry storages may be desirable in terms of costs and handlings, but it is necessary to assess generating hydrogen during storages due to radiolysis of accompanied water with debris before debris storages. AlO
, SiO, ZrO, UO and cement paste pellets as simulated debris were prepared, which have various porosities and pore size distribution. Weight changes of wet samples were measured at various drying temperatures (100, 200, 300, and 1000
C) using a Thermogravimetry, under helium gas flow (50 cc/min) or reduced pressure conditions (reducing pressure rate: 200 Pa in 30 min). From the results, drying curves were evaluated. There is a possibility that cold ceramics can predict drying behaviors of ceramics debris as a simulation because all of the ceramics pellets generally showed similar drying characteristics in this experiment. The cement paste pellets indicated different behavior compared to the ceramics pellets, and the drying time of the cement paste pellets was longer even in 1000C conditions. It is necessary to decide the standard level of the dry state for a drying MCCI products which may be accompanied by concrete.
高木 直行; 篠田 佳彦; 渡部 雅之
Proceedings of 7th Infornation Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning & Transmutation, 0 Pages, 2002/00
「必要な物質を回収する」という従来の核燃料サイクルの考えから、「不要な物質を除去する」という考え方に発想を転換した、新しいリサイクル概念"ORIENT-cycle"を提案した。使用済み燃料中のFPの6割は厳重な深地層処分が不要な安定元素であるため、これらを高発熱性元素(Cs、Sr)やHLWの減容化に効果のある元素(Mo)とともに除去するサイクルスキ-ムを構築した。平衡サイクル解析によってそのマルチリサイクルが成立することを確認するとともに、HLWの発生量は現行のLWR再処理に比べて約1/10に低減できる可能性があることを示した。
駒 義和; 田中 康正; 根本 慎一; 渡部 雅之
Solvent Extraction and Ion Exchange, 16(6), p.1357 - 1367, 2002/00
被引用回数：52 パーセンタイル：84.27(Chemistry, Multidisciplinary)再処理廃液から三価のアクチニドであるAmとCmをランタニドと分離して回収するため、CMPO-TBP混合溶媒とDTPA-NaNO3溶液を用いるSETFICS法を開発した。このプロセスの有用性を検証する目的でTRUEX法の試験で得た製品溶液を用いて、向流多段抽出試験を行った。AmとCmを含む製品溶液には、SmやEuが混入したが、La
Ndまでの軽希土を除去することができた。80%以上のランタニドを製品から除くことに成功した。
藤井 俊行*; 渡部 雅之; 山名 元*
JNC TY9400 2001-002, 44 Pages, 2001/02
JNC-TY9400-2001-002.pdf:1.17MB
低除染でのリサイクルシステムにおいて設計上不可欠の情報である放射性核種の移行率に関する研究の一環として、天然ウランを中性子照射して得られたFPをトレーサとして有効に利用し、FPのPUREX、TRUEX抽出条件下での分配特性を実験的に評価した。また同FPを含む硝酸溶液へのステンレス、ジルコニウム、チタン等の再処理材器構造材の浸漬及び洗浄実験を行い、これら合金へのFPの吸着特性の実験的評価を行った。この結果により、イットリウム、モリブデン、ジルコニウム、テルル、ヨウ素、アンチモン、ランタン、セリウム等のPUREX、TRUEX工程内での抽出移行、及び、テルル、ヨウ素、モリブデンのステンレス等への吸着移行に関する知見を得た。
渡部 雅之; 紙谷 正仁; 田中 博
JNC TN9400 2001-034, 157 Pages, 2001/01
JNC-TN9400-2001-034.pdf:5.07MB
核燃料サイクル開発機構で進めている実用化戦略調査研究の一環として、高レベル放射性廃液からのAm, Cm回収システムに関し、溶媒袖出法を基本とする種々の方法について、プロセスフローダイヤグラムの作成や物質収支計算等を行い、それぞれの設備規模や経済性の比較評価を実施した。その結果、各システムの設備規模、経済性及び廃棄物発生量は、昨年度検討したSETFICS法を基本とするシステムに対し、それぞれ約1.1倍約1.4倍、約0.9倍約1.4倍及び約1.2倍約1.5倍の範囲内にあることが分かった。これらの結果から各システムとも、今回の設計検討レベルでは、設備規模が同程度のシステムと判断でき、いずれもAm, Cm回収システムとして適用可能と考えられる。しかし、回収すべきAmとCmの量を考えるとUとPuを回収する主工程である簡素化溶媒抽出工程に対して、大きな設備追加となってしまう。したがって、Am, Cm回収システムとしていずれの方法を適用するとしても、そのシステムをよりコンパクトに、かつ、より経済的に確立するための開発が必要であり、今後も、今回検討に各システムの開発状況や新規システムの情報等を加え、比較評価を継続し、最終的に実用化システムを選定すべきであろう。
渡部 雅之; 紙谷 正仁; 駒 義和; 田中 博
JNC TN9400 2000-084, 115 Pages, 2000/07
JNC-TN9400-2000-084.pdf:3.24MB
核燃料サイクル開発機構で進めている実用化戦略調査研究の一環として、高レベル放射性廃液からのAm、Cm回収システムに関し、SETFICS法を基本とする方法について、プロセスフローダイアグラムの作成等を行い、その設備規模や経済性等の概略的な評価を実施した。その結果、本システムの設備規模、経済性及び廃棄物発生量は、簡素化溶媒抽出法を基本とした再処理施設と燃料製造施設の一体化プラントに対し、それぞれ約17%、約15%及び約10%相当になることが分かった。また、その他4種のAm、Cm回収システムを調査し、概略のフローシート作成を行い、比較評価した結果、各プロセスとも設備規模等が同等であると判断された。以上より、今回検討の各システムがAm、Cm回収システムとして適用可能と考えられる。しかし、これらの結果は、各システムでの回収元素(Am、Cm)量が少ないことを考えると、大きな設備追加となることを示している。したがって、Am、Cm回収システムとしていずれの方法を適用するとしても、そのシステムをよりコンパクトに、かつ、経済的に確立するための開発が必要であろうと考えられる。
加瀬 健; 渡部 雅之; 藤田 雄二; 上田 吉徳
サイクル機構技報, (4), 27-35 Pages, 1999/00
先進リサイクル研究開発部では、先進核燃料リサイクルプラントの設計研究を効率的、定量的に進めていくためのツールとして、抽出工程シミュレーションコードの開発を行っている。設計研究のツールとしては、工程やプロセス機器の変更に応じたコードの改造等に柔軟かつ容易に対応することが要求される。そこで、この要求を満たすために、開発におけるオブジェクト指向型の化学プラント用解析ソフトウェアの利用を提案し、これを利用したプルトニウム分配工程モデルを作成した。本報告では、プルトニウム分配工程モデルの概略及び同モデルを利用した解析例について述べることとする。
駒 義和; 渡部 雅之; 根本 慎一; 田中 康正
Journal of Nuclear Science and Technology, 35(2), p.130 - 136, 1998/02
三価アクチニドとランタニドの分離を目的として、中性二座配位抽出剤であるCMPOとアミノポリ酢酸を用いる溶媒抽出系について研究した。CMPO-TBP混合溶媒とジエチレントリアミン五酢酸-NaNO3溶液の系において、三価アクチニドをDTPAと優先的に錯生成させ、ランタニドを抽出することにより分離する。相互分離はDTPAと金属の錯生成が支配的である。求めた分配データに基づき、4つの工程から成る基本フローシートを提案した。バッチ法のホット試験により、AmとCmをCeから分離することに成功し、本分離系の適用性を確認した。
中江 延男; 杉山 顕寿; 安部 智之; 市村 敏夫; 渡部 雅之; 小島 久雄; 高下 浩文
PNC TN1430 97-005, 229 Pages, 1997/11
1997年10月510日に標記国際会議が横浜で開催された。核燃料サイクル開発関係者に会議概要を周知するため、全体会議及び核燃料サイクル関連の口頭発表の要旨をまとめた。
渡部 雅之; 小山 智造; 田中 康正; 駒 義和; 根本 慎一
PNC TN8410 97-120, 53 Pages, 1997/03
先進的核燃料リサイクルに係わる研究開発の一環として、三価のアクチニドとランタニド元素の分離技術の試験研究を進めている。CMPO-TBP混合溶媒/DTPA-塩析剤溶液系に基づく分離法(SETFICS法)について、温度と塩析剤に着目したコールド試験を行い、以下の結果を得た。(1)DTPA混合溶液系における分配比の温度依存性の把握分配比は温度上昇とともに低下する。この傾向は、主にCMPOによる抽出反応とDTPAの酸解離反応による。分離条件としては低温が有効である。(2)硝酸逆抽出液への硝酸ヒドロキシルアミンの適用性評価NaNO3と同様の分配比が得られる。硝酸逆抽出工程への適用は可能と考えられる。(3)種々の硝酸塩溶液による三価金属の相互分離への影響評価アルカリ土類金属溶液では分配比が低く、硝酸Al溶液では分離係数が低い。pH、硝酸イオン濃度、温度に対する依存性はNaNO3の場合と同様である。希土類元素の分配比は、硝酸塩の種類により次のような大小関係となる。一価陽イオン種K
RbHANNaLi二価陽イオン種MgSrCa全体AlKRbHANMgNaLiSrCa理由としては、DTPA-金属の錯生成反応とCMPOによる抽出反応に関する塩析剤陽イオンとLn元素間での競合が考えられる。分離係数もわずかながら変化する。小さい陽イオン半径の硝酸塩溶液で分離係数が大きくなる。また、分離係数が大きい場合にこの傾向が顕著となる。
駒 義和; 渡部 雅之; 野村 和則; 小山 智造; 岡本 文敏; 田中 康正
PNC TN8410 96-258, 46 Pages, 1996/09
CMPO-TBP混合溶媒を用いた三価アクチニド(An(3))/ランタニド(Ln)分離技術の開発の一環として、PUREX法に関する試験で発生した実廃液を用いた向流多段抽出試験を行った。抽出・洗浄・硝酸逆抽出、An(3)逆抽出及びLn逆抽出の4つの工程から成る基本フローシートに基づき実施した。本試験では、硝酸逆抽出工程へのHAN溶液の適用性、An(3)逆抽出工程での低濃度塩析剤溶液の使用によるAn(3)回収率の向上、低酸度の供給液を用いた際のFPの挙動を主に調べた。以下の事実が明らかとなった。比較的低い硝酸濃度(1.3M)の供給液を用いたが、Am、Cm及び希土類は99.8%以上抽出された。硝酸逆抽出液として0.4MHAN(pH2.0)を適用し、装荷溶媒からの硝酸のみを除去できることを確認した。また、硝酸逆抽出工程に洗浄部を設けることにより、非抽出金属の水相への損失を0. 1%未満とすることができた。An(3)製品には、AmとCmの他に一部のSm及びEu、ほとんどのYが同伴した。逆抽出液の溶媒に対する流量比(O/A比)を大きく設定したため、一部のAmがLn廃液に移行した。Ruは回収されなかった。洗浄溶媒中に硝酸が含まれていたが、明確な蓄積は認められなかった。Ln逆抽出工程では、溶媒中の三価金属が支障なく回収された。Ruは残留するため、アルカリ洗浄等の操作がさらに必要である。今後の課題としては、An(3)逆抽出工程の最適化、硝酸銀を含む廃液の処理・再利用が挙げられる。
野村 和則; 渡部 雅之*; 佐野 雄一*; 小山 智造; 根本 慎一*; 小沢 正基*; 岡本 文敏
PNC TN8410 96-206, 33 Pages, 1996/07
本試験では,DC18C6による硝酸酸性系でのSrの抽出に関して,抽出及び逆抽出時間の測定ならびにSrの分配に対する温度依存性の評価を行った。また,DC18C6-Sr錯体構造についてNMRスペクトルの測定を行った。さらに,新たに入手した数種のクラウン化合物を用いた分配基礎試験を実施,硝酸酸性系での抽出剤としての可能性を調べた。以下に,本試験結果の主な概要を示す。・DC18C6-CH2Cl2-硝酸系におけるSrの抽出及び逆抽出とも,その反応は速やかに行われるものとみなせる。・DC18C6-CH2Cl2-硝酸系におけるSrの抽出反応は,反応全体としては発熱反応であり,温度が低い方が抽出に有利である。・DC18C6-Sr錯体のNMRスペクトルを測定し,1つのSrに対して一分子のDC18C6が配位していることが補完できた。・新たに入手したクラウン化合物のうち,C15C5がAgに対して抽出能を示した。以上の結果から,大環状化合物のうちクラウン化合物に属するDC18C6によるSrの抽出機構について,さらに詳細な評価を行うことができ,硝酸酸性系で使用する抽出剤として優れた性質を有することを明かとした。このことは,硝酸環境におけるクラウン化合物の核種分離試薬としての可能性をさらに進めたものであると評価ができる。また,今回新たに調査したクラウン化合物のうち,C15C5によりAgを硝酸溶液系から抽出できることがわかり,新抽出剤としての可能性がさらに広がった。
