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論文

Incommensurately modulated crystal structure of $$alpha$$'(O'3)-type sodium cobalt oxide Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$ (${it x}$ $$sim$$ 0.78)

宮崎 譲*; 井川 直樹; 湯葢 邦夫*

Acta Crystallographica Section B; Structural Science, Crystal Engineering and Materials (Internet), 77(3), p.371 - 377, 2021/06

https://doi.org/10.1107/S205252062100370X
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Multidisciplinary)

Naイオン二次電池用正極材料としても期待される$$alpha$$'(O'3)型層状コバルト酸ナトリウムNa$$_{x}$$CoO$$_{2}$$ (${it x}$ $$sim$$ 0.78)について、中性子回折実験を実施し、Rietveld法によって結晶構造を解析した。その結晶構造は、(3+1)次元超空間群${it C}$2 = ${it m}$(${it p}$0${it q}$)00として表現される不整合変調を持つ構造であることを明らかにした。すなわち、Na原子の位置は、秩序的な配列をとるものの${it a}$軸方向に最も大きく変調されている。このNaの疑似周期的な位置変調に伴って、CoO$$_{2}$$シート間のNaO$$_{6}$$多面体は八面体型(O)からプリズム型(P)に変化する。Na原子が最も大きく変位している位置では、隣接するNa原子とほぼ接触した距離にあり、この位置ではNa原子の占有率が0となるNa欠損サイトが生成する。その結果、${it a}$軸に沿って-O-O-O-P-$${it V}$$$$_{mathrm Na}$$-P-パターンからなるNaO$$_{6}$$八面体連鎖が形成されることが分かった。

論文

Multiple-wavelength neutron holography with pulsed neutrons

林 好一*; 大山 研司*; 八方 直久*; 松下 智裕*; 細川 伸也*; 原田 正英; 稲村 泰弘; 仁谷 浩明*; 宍戸 統悦*; 湯葢 邦夫*

Science Advances (Internet), 3(8), p.e1700294_1 - e1700294_7, 2017/08

http://doi.org/10.1126/sciadv.1700294

Local structures around impurities in solids provide important information for understanding the mechanisms of material functions, because most of them are controlled by dopants. For this purpose, the X-ray absorption fine structure method, which provides radial distribution functions around specific elements, is most widely used. However, a similar method using neutron techniques has not yet been developed. If one can establish a method of local structural analysis with neutrons, then a new frontier of materials science can be explored owing to the specific nature of neutron scattering-that is, its high sensitivity to light elements and magnetic moments. Multiple-wavelength neutron holography using the time-of-flight technique with pulsed neutrons has great potential to realize this. We demonstrated multiple-wavelength neutron holography using a Eu-doped CaF$$_{2}$$ single crystal and obtained a clear three-dimensional atomic image around trivalent Eu substituted for divalent Ca, revealing an interesting feature of the local structure that allows it to maintain charge neutrality. The new holography technique is expected to provide new information on local structures using the neutron technique.

論文

Competition between magnetic ordering and random spin freezing in Dy$$_2$$PtS$$_3$$

Li, D.*; 山村 朝雄*; 本間 佳哉*; 湯葢 邦夫*; 四竈 樹男*; 青木 大*; 二森 茂樹*; 芳賀 芳範

Journal of the Korean Physical Society, 62(12), p.2233 - 2238, 2013/06

https://doi.org/10.3938/jkps.62.2233
 被引用回数：3 パーセンタイル：27.27(Physics, Multidisciplinary)

We report the results for ac and dc susceptibility, magnetization, magnetic relaxation, specific heat and electrical resistivity measurements on a well annealed ternary intermetallic compound Dy$$_2$$PtSi$$_3$$. An unusual magnetic phase transition with an apparent ferromagnetic nature was observed at $$T_{rm C}$$ = 5.6 K. The classification of Dy$$_2$$PtSi$$_3$$ as a large magnetic cluster (extended short-range ferromagnetic ordered) system with competition between magnetic ordering and random spin freezing seems appropriate.

論文

Evidence for spin-glass state in nonmagnetic atom disorder compound Pr$$_2$$AgIn$$_3$$

Li, D. X.*; 山村 朝雄*; 湯葢 邦夫*; 二森 茂樹*; 芳賀 芳範; 四竈 樹男*

Journal of Physics; Conference Series, 320, p.012041_1 - 012041_6, 2011/09

https://doi.org/10.1088/1742-6596/320/1/012041
 被引用回数：9 パーセンタイル：89.02(Physics, Condensed Matter)

A systematic investigation of magnetic properties has been performed on intermetallic compound Pr$$_2$$AgIn$$_3$$, which crystallizes in a disordered hexagonal CaIn$$_2$$-type structure. The results provide clear evidence for the formation of spin-glass state in Pr$$_2$$AgIn$$_3$$ below a spin freezing temperature $$T$$$$_f$$ $$sim$$ 3.7 K accompanied with a short-range magnetic order. The spin-glass state in Pr$$_2$$AgIn$$_3$$ can be considered to originate from the continued site randomness of the non- magnetic elements, Ag and In, which introduce the random distribution of the RKKY interactions.

論文

Interactions of uranium with bacteria and kaolinite clay

大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; Samadfam, M.*; 香西 直文; 湯葢 邦夫*; 三頭 聰明*; 笠間 武史*; Francis, A. J.*

Chemical Geology, 220(3-4), p.237 - 243, 2005/08

https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2005.03.008
 被引用回数：52 パーセンタイル：70.55(Geochemistry & Geophysics)

6価ウランの微生物及びカオリナイトとの相互作用について、吸着,脱離実験を行った。その結果、ウランはカオリナイトに比べて微生物表面官能基に強く吸着することがわかった。さらに、微生物とカオリナイトとの混合物へのウランの吸着実験を行い、ウランが微生物に選択的に吸着していることを電子顕微鏡による分析から明らかにした。選択的吸着には微生物表面のリン酸基が関与することが示唆された。

報告書

陽電子親和力による量子ドット内閉じこめを利用した原子炉圧力容器鋼及びそのモデル合金(Fe-Cu)中の超微小銅析出物の形成過程と構造解明,原子力基礎研究 H11-034(委託研究)

長谷川 雅幸*; 永井 康介*; Tang, Z.*; 湯葢 邦夫*; 鈴木 雅秀

JAERI-Tech 2003-015, 137 Pages, 2003/03

JAERI-Tech-2003-015.pdf:9.03MB

材料試験炉(JMTR)で中性子照射した原子炉圧力容器銅のモデルFe‐Cuについて陽電子消滅実験を行い、照射によって生じたナノボイドや超微小Cu析出物を調べた。その結果、ナノボイドの表面は、Cu原子で覆われていること、このようなナノボイドは、約400$$^{circ}C$$の焼鈍でその内部の空孔が解離・消滅するために超微小Cu析出物となることを見いだした。また、照射脆化に重要な役割を果たすと考えられているNi,Mn,PなどをFe‐Cuモデル合金に添加した効果を調べた結果、(1)NiやPは、ナノボイド形成を促進するが、Mnは逆に遅らせること,(2)約400$$^{circ}C$$の焼鈍によって生ずる超微小Cu析出物はほぼ純銅でこれら添加元素を含んでいないこと、などを見いだした。さらに単結晶Fe‐Cuの陽電子消滅2次元角相関(2D‐ACAR)測定から、Fe中に埋め込まれた超微小Cu析出物(体心立方結晶構造)のFermi面を求めた。この結果はバンド計算の結果と良く一致した。FeCuモデル合金中のCu集合体の陽電子親和力閉じ込めの理論計算を行い、約1nm以上の埋め込み粒子になると陽電子量子ドット状態が実現することがわかった。

口頭

ZrNiAlCu合金のイオンミキシング効果

永田 晋二*; 土屋 文*; 湯葢 邦夫*; 四竈 樹男*; 井上 愛知; 山本 春也

no journal, , 

金属ガラスに及ぼすイオンミキシング効果を評価するため、ZrNiAlCu合金バルク材及びスパッタ薄膜に0.5から1MeVのAg及びAuイオンを照射し、試料表面近傍の元素濃度の変化について検討した。室温でAuイオンを照射した試料の元素濃度分布をRBS法によって調べた結果、照射量によって注入されたAu原子の濃度分布が計算結果と異なることが明らかになった。照射量が1$$times$$10$$^{20}$$ions/m$$^{2}$$までは注入Au原子濃度分布は飛程分布に一致するが、さらに照射量が増加するとAuの表面への拡散が観測された。さらに、薄膜試料に膜厚と同等の飛程を有したイオンを照射すると、基板界面近傍において構成原子の混合が起こり、とくにZr原子の基板側への拡散が見られた。以上より、金属ガラスにおいてミキシング効果によるイオン注入原子及び金属ガラス構成原子の材料表面及び基板界面への拡散を確認できた。

口頭

$$alpha$$'-Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$の変調構造

宮崎 譲*; 井川 直樹; 湯葢 邦夫*; 梶谷 剛*

no journal, , 

これまで詳細な結晶構造が不明のままであった$$alpha$$'-Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$について、粉末中性子回折実験を行い、(3+1)次元の超空間群${it C}$2/${it m}$(${it p}$0${it q}$)00を仮定したRietveld解析によって、その変調構造を解明した。その結果、Na位置は、${it a}$軸及び${it c}$軸方向に大きく変調しており、周期的に欠損したサイトが存在すること、NaO$$_{6}$$多面体には八面体型とプリズム型の2種類があり、これらが${it a}$軸方向に2$$sim$$3個単位で交互に連結していること、CoO$$_{2}$$層も${it c}$軸方向に大きく波を打っていることなどがわかった。

口頭

イオン交換法によって合成されたBa$$_{x}$$CoO$$_{2}$$の結晶構造と熱電特性

五十嵐 大*; 宮崎 譲*; 湯葢 邦夫*; 井川 直樹; 梶谷 剛*

no journal, , 

層間カチオンによる${it A}$ $$_{x}$$CoO$$_{2}$$(${it A}$=Ca, Sr, Ba)の結晶構造変化について、粉末中性子回折及び電子回折によって調べた。粉末中性子回折パターンを比較するとBa$$_{0.35}$$CoO$$_{2}$$の002回折線は低角側に移動している。また、002と004回折線の間には層間Baの長周期構造に由来する回折線が観察された。本発表ではこれら層間の原子が作る規則配列と熱電性能の関係について議論する。

口頭

層状コバルト酸化物${it A$_{x}$}$CoO$$_{2}$$(A=Na, Ca, Sr, Ba)における層間イオンの規則配列と熱電特性

五十嵐 大*; 宮崎 譲*; 湯葢 邦夫*; 井川 直樹; 梶谷 剛*

no journal, , 

Naサイトをアルカリ土類(Ca, Sr, Ba)で置換した${it A$_{x}$}$CoO$$_{2}$$試料を合成し、層間イオンの価数と大きさがその規則配列及び熱電特性に及ぼす影響を調べた。中性子回折法によって、本試料はCoO$$_{2}$$層の周期に対して、A層の周期が不整合であり、(3+1)次元複合結晶であることが明らかになった。Ca系試料ではその分布に疎密が認められ、これがCo-O結合距離の変調を誘起させ、Coイオンの価数が${it b}$軸方向に周期的に電荷秩序が形成されていることが明らかになった。

口頭

Modulated crystal structure of layered cobaltate $$alpha$$'-Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$ (${it x}$ $$sim$$ 0.75)

宮崎 譲*; 井川 直樹; 湯葢 邦夫*

no journal, , 

$$alpha$$'(O1)型Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$ (${it x}$ $$sim$$ 0.75)について、粉末中性子回折実験を行い、(3+1)次元の超空間群を仮定した解析によって、その変調構造を解析した。その結果、本構造は${it C}$2/${it m}$(${it p}$0${it q}$)00の超空間群として求めることができ、特に${it a}$軸方向のNa原子の変調が重要であることがわかった。すなわち、Naは${it x}$が約0.68の位置の場合-0.18までシフトするが、${it x}$が0.32の位置では0.18へのシフトとなる。これらの場合、Na原子はその結晶サイト(0, 1/2, 1/2)から、近接原子に接触するほどの距離に相当する、およそ0.09nmも変位することになることが明らかになった。

口頭

$$alpha$$'-Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$の変調構造と輸送特性

宮崎 譲*; 湯葢 邦夫*; 井川 直樹

no journal, , 

ナトリウムイオン電池の正極材料候補の一つである、層状コバルト酸化物$$alpha$$'-Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$について、中性子回折法によってその詳細な結晶構造を調べた。Rietveld解析の結果、本化合物のNa量は0.76(1)と求められた。基本構造は従来より提案されていた空間群${it C}$2/${it m}$で表され、その超空間群は${it C}$2/${it m}$(${it p}$0${it q}$)00であることが明らかになった。基本構造においては、原子はそれぞれNa(0, 1/2, 1/2), Co(0, 0, 0)、及びO(0.273, 0, 0.813)の座標を占め、対称性により${it y}$方向への変位変調は生じない。一方、Na原子の${it x}$方向への変位変調が$$pm$$0.18と他の成分に比べて顕著に大きいことが明らかになった。

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