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田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美*; 山崎 信哉*; 徳永 紘平; 福山 賢仁*; 小原 義之*; Maamoun, I.*; et al.
Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05
本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上の
Raを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10
mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。
山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 田中 万也; 桧垣 正吾*; 小林 徹; 谷田 肇; 小原 義之*; 横山 啓一; 矢板 毅; et al.
Journal of Colloid and Interface Science, 661, p.317 - 332, 2024/05
被引用回数：0ラジウム(Ra)は放射性元素であり、放射性廃棄物処理やウラン鉱山周辺の環境問題で重要なため、環境中Ra挙動の解明は急務である。しかし、Raは安定同位体が存在しないため分子レベルの実験が難しく、環境中で重要と考えられる粘土鉱物への吸着反応についても詳細なデータは得られていない。本研究では、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法によりRaの分子レベルの情報を得る手法を確立し、さらに第一原理計算を利用することでRaの粘土鉱物への吸着構造を明らかにした。また、同族元素との比較を行い、粘土鉱物への吸着反応の系統的な理解に資する結果を得た。
bimetallic Ni/Fe
nanoparticles; Implications towards Tc(VII) removalMaamoun, I.; 徳永 紘平; 土肥 輝美; 菅野 太志*; Falyouna, O.*; Eljamal, O.*; 田中 万也
Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 2, p.1142823_1 - 1142823_17, 2023/03
テクネチウム99は半減期が長く易動性の高い放射性核種であることから、固相として回収することが困難であるとされてきた。本研究では、新たにFe-Niナノ粒子のTc(VII)除去へ有効性を評価するために、アナログ元素であるRe(VII)の除去実験を行った。その結果、Fe-Niナノ粒子を用いて高い効率で水溶液中からRe(VII)を回収できることが示された。
-, SeO
-, and SeO
-coprecipitated barite after treatment with phosphate徳永 紘平; 田中 万也; 高橋 嘉夫*; 香西 直文
Environmental Science & Technology, 57(8), p.3166 - 3175, 2023/02
被引用回数：1 パーセンタイル：52.26(Engineering, Environmental)核燃料の核分裂生成核種の中には半減期が極めて長いものが存在し、それらの適切な処理処分方法の開発は重要な課題である。特に福島第一原子力発電所での汚染水処理において問題となるセレン79(
Se)やヨウ素129(
I)は、核分裂生成核種の中でも半減期が特に長く、かつ水溶液中からの除去が困難な陰イオンとして存在する(ヨウ素酸(IO)、亜セレン酸(SeO)、セレン酸(SeO))。本研究では、これら長半減期の陰イオン系核種に対する新規の処理処分法として、極めて安定な鉱物であるバライト(BaSO)中にこれらの陰イオンを水溶液中から効果的に取り除いた後に、鉱物の構造内で長期間安定に保持する技術の開発を行った。実験の結果、バライトへのヨウ素酸、亜セレン酸、セレン酸の分配は競合イオンの存在下においても高い除去効率を示した一方、時間の経過に伴う固相からのイオンの溶出が問題として生じた。特に電荷の小さなヨウ素酸に対してその影響は顕著であり、純水条件においては約20%、塩化物イオンや硝酸イオンの競合イオンをそれぞれ含む溶液中においては約60%と固相からの高いヨウ素の溶出が示された。一方で、バライト共沈試料を希薄なリン酸イオン溶液に添加することで、純水のみでの溶出に比べて、陰イオンの溶出量が著しく減少する結果が得られた。これはリン酸イオンがバライト全体を安定化させたことを示しており、他の鉱物では強い抽出剤として働くリン酸イオンが、バライトに対してはイオンの溶出を低減化させることを示している。この効果を系統的に明らかにするために、XAFS法による、バライト表面でのリン酸イオンの吸着メカニズムの解明を行ったところ、リン酸イオンはバライト表面から数ナノメートルの深さにおいてバリウムのリン酸塩の化学形態で存在することが示された。このリン酸イオンの吸着によるバライト表層での二次的な沈殿相の形成により、固相からの元素の溶出が制限され、バライト全体が安定化されたと考えられる。この効果はセレン酸、亜セレン酸、ヨウ素酸の陰イオンを含んだバライト共沈試料においても同様に確認されており、バライトへの共沈とリン酸イオン吸着を合わせた処理を行うことで、放射性陰イオン系核種の溶液中からの効果的な除去と、鉱物構造内での長期的な安定化が可能となる。
@Mg(OH)
) into porous media for Cr(VI) removal from groundwaterMaamoun, I.; Falyouna, O.*; Eljamal, R.*; Idham, M. F.*; 田中 万也; Eljamal, O.*
Chemical Engineering Journal, 451, Part3, p.138718_1 - 138718_22, 2023/01
被引用回数：20 パーセンタイル：87.78(Engineering, Environmental)Chromium (VI) contamination in groundwater represents a significant threat to the current and future groundwater resources. Thus, in this work detailed investigation was conducted on the injection of magnesium hydroxide encapsulated iron nanoparticles (nFe@Mg(OH)) into a 3-D bench-scale groundwater treatment system for Cr(VI) removal. Cr(VI) and total iron concentration profiles were determined for the injection of both nFe and nFe@Mg(OH) into porous media. The results indicated the expected poor mobility of nFe, which caused the accumulation of the injected mass within the injection zone and the low spreading range along the length of the aquifer. The injection of nFe@Mg(OH) into the groundwater treatment system for 80 consecutive cycles resulted in a clear enhancement in preventing the rapid corrosion of the iron core and around twenty percent improvement in the final Cr(VI) removal efficiency compared with that of nFe. The injected nFe@Mg(OH) maintained the full Cr(VI) removal efficiency for 30 post-injection cycles. Such a promising potential of the nFe@Mg(OH), proposed it as one of the perfect candidates for in-situ water treatment applications, as a reactive nanomaterial with enhanced features, in terms of the prolonged reactive performance and the widespread of the injection zone to cover a larger contaminated area within the porous media.
molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.
iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08
被引用回数：9 パーセンタイル：68.46(Multidisciplinary Sciences)ラジウム(Ra)は環境汚染やがん治療の観点から注目を集めている元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、物理化学的に重要な水和構造さえも原子レベルでの観測が行われていない。本研究では、世界で初めて、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法を用いたRa水和構造の解明を行った。また、第一原理計算による水和構造解明も実施し、実験ではわからない水分子のダイナミクスの解明を行った。両者の比較も行ったところ、実験と計算の結果はよく一致し、Raの第一水和圏における配位数や酸素との距離を解明した他、アナログ元素であるバリウムに比べて水分子の配位が弱いことがわかった。これらはRaの環境挙動解明やがん治療開発等に資する結果である。
Maamoun, I.; Bensaida, K.*; Eljamal, R.*; Falyouna, O.*; 田中 万也; Tosco, T.*; 杉原 裕司*; Eljamal, O.*
Journal of Molecular Liquids, 358, p.119216_1 - 119216_13, 2022/07
被引用回数：26 パーセンタイル：98.36(Chemistry, Physical)In this study, nickel hydroxide nanoplates (nNiHs) were developed to achieve rapid and significant Cr(VI) removal from aqueous solutions. nNiHs showed an average particle size and crystallite size of 36.8 nm and 8.68 nm, respectively. Different reaction parameters were investigated, including nNiHs dosage, pH, reaction temperature, initial Cr(VI) concentration, and co-existing anions. nNiHs could efficiently remove 20 mg/L Cr(VI) concentration over a wide pH and temperature range(s). Pseudo 2nd order kinetic model and Freundlich isotherm model were the best to fit experimental data. A maximum Cr(VI) sorption capacity of 71.25 mg/g was achieved at the optimal reaction conditions, comparable to the previously reported values. The governing Cr(VI) removal mechanism by nNiHs involved the high dominance of electrostatic adsorption and the low dominance of co-precipitation. The high sorption potential of the nNiHs and the high affinity of the aqueous Cr(VI) species, enabled the proposed adsorbent to yield an efficient performance in binary environmental systems.
Maamoun, I.; Falyouna, O.*; Eljamal, R.*; Bensaida, K.*; 田中 万也; Tosco, T.*; 杉原 裕司*; Eljamal, O.*
Journal of Environmental Chemical Engineering, 10(3), p.107431_1 - 107431_17, 2022/06
被引用回数：38 パーセンタイル：97.73(Engineering, Environmental)In this study, the reactive performance of magnesium hydroxide-coated iron nanoparticles was investigated for the removal of hexavalent chromium from aqueous solutions. Short- and long-term progressive-release of reactivity was evaluated through several batch tests. The Multi-functional effect of the environmentally-friendly magnesium hydroxide coating shell was represented by the progressive shell-dissolution in water and preventing the rapid corrosion of the iron core, which resulted in a controlled release of reactivity towards hexavalent chromium. Magnesium hydroxide-coated iron nanoparticles showed good performance in preserving the long-term reactivity within a wide ranges of pH and temperature. The long-term investigation of magnesium hydroxide-coated iron nanoparticles performance towards hexavalent chromium removal confirmed the progressive and maintained reactivity, represented by the continuous release of iron core electrons, to achieve full removal over 50 days reaction time, to be reported for the first time in the literature. The material showed high regeneration abilities up to 5 cycles with 1.36 times average enhancement in hexavalent chromium removal efficiency compared to that of iron. Moreover, it achieved an increase in the shelf-live longevity performance up to 30 days without any storing solution with considerable removal efficiency after 180 min reaction time.
白石 史人*; 千原 亮二*; 谷本 理沙*; 田中 万也; 高橋 嘉夫*
Island Arc, 31(1), p.e12448_1 - e12448_9, 2022/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Geosciences, Multidisciplinary)北海道オンネトー湯の滝では、藻類が光合成により放出する酸素がマンガン酸化細菌によるマンガン酸化物形成を支えていると考えられてきた。しかし、実際にこうした光合成由来の酸素がマンガン酸化物形成にどの程度寄与しているのかは不明であった。本研究では、こうした藻類由来の酸素がマンガン酸化物形成に与える影響について微小電極を用いた局所化学分析,バルク分析,DNA解析を組み合わせて調べた。その結果、オンネトー湯の滝では光合成由来酸素の寄与ははっきりせず、マンガン酸化細菌による直接的なマンガン酸化物形成が支配的であることが分かった。
加藤 友彰; 香西 直文; 田中 万也; Kaplan, D. I.*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.580 - 589, 2022/05
被引用回数：4 パーセンタイル：56.94(Nuclear Science & Technology)本研究は、福島第一原子力発電所の汚染水処理施設において、地下水に一般的に含まれる天然有機物であるフルボ酸が、活性炭に吸着除去されると考えられる放射性ヨウ素の化学状態に及ぼす影響を検討した。フルボ酸が無い場合、活性炭に吸着したヨウ素の化学状態は変化しなかったが、ヨウ化物イオンはヨウ素酸イオンよりも活性炭に吸着しにくかった。フルボ酸がある場合、吸着したヨウ素酸イオンの一部がヨウ化物イオンに還元した。本研究結果は、使用済み吸着材の長期保管中にヨウ素酸イオンの還元が進行することを示唆する。
Wu, C.*; 田中 万也; 谷 幸則*; Bi, X.*; Liu, J.*; Yu, Q.*
Science of the Total Environment, 821, p.153265_1 - 153265_9, 2022/05
被引用回数：21 パーセンタイル：94.35(Environmental Sciences)異なる粒径のマイクロプラスチックを淡水性の真菌である
KR21-2株とともに培養し、マイクロプラスチック表面にバイオフィルムを形成させた。それらの物理化学的特性を調べた結果、バイオフィルムによる被覆により表面への重金属元素の吸着容量が高くなり、その程度はマイクロプラスチックの粒径に関係していることが明らかとなった。このことは、マイクロプラスチックがバイオフィルム形成を通じて環境中における重金属の重要なキャリアとなり得ることを示している。
Eljamal, O.*; Maamoun, I.; Alkhudhayri, S.*; Eljamal, R.*; Falyouna, O.*; 田中 万也; 香西 直文; 杉原 裕司*
Journal of Water Process Engineering (Internet), 46, p.102608_1 - 102608_13, 2022/04
被引用回数：30 パーセンタイル：98.51(Engineering, Environmental)In this study, calcined Mg-Al layered double hydroxide was successfully synthesized for boron removal from aqueous solutions. Batch experiments were conducted considering various reaction conditions, including initial pH, reaction temperature, initial boron concentration, Mg-Al-CLDH dosage, ambient condition, and co-existing ions effect, for optimizing boron removal efficiency. Results showed that sorption kinetic rate became higher by approaching towards the neutral pH conditions, while it declined at the strong acidic or alkaline conditions. Mg-Al-CLDH was capable of removing high boron concentration from aqueous solutions at a reasonable dosage, with a comparable sorption capacity to the other reported studies. Moreover, high boron removal rates were observed at high reaction temperatures, reflecting the endothermic nature of the reaction, and reached equilibrium within less than 6 h. Moreover, results of 3D-RSM modeling confirmed that the middle-high range of Mg-Al-CLDH dosage values was the suitable range to achieve high boron removal efficiency, in spite of pH, temperature, and initial concentration effects. Furthermore, isotherm modeling confirmed that boron removal by Mg-Al-CLDH occurred via a mono-layer sorption, and thermodynamic modeling revealed the positive value of entropy change, indicating that the randomness of the solid/liquid interaction increased within the adsorption process of boron. Spent Mg-Al-CLDH showed great reusability performance by considerable boron removal efficiency over three consecutive regeneration cycles, confirming the high potential and applicability of the presented adsorbent in real water treatment applications.
山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.
放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03
ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。
/MgO] for prompt and efficient adsorption of ciprofloxacin from aqueous solutionsFalyouna, O.*; Bensaida, K.*; Maamoun, I.; Ashik, U. P. M.*; 田原 淳士*; 田中 万也; 青柳 登; 杉原 裕司*; Eljamal, O.*
Journal of Cleaner Production, 342, p.130949_1 - 130949_15, 2022/03
被引用回数：41 パーセンタイル：98.81(Green & Sustainable Science & Technology)The antibiotic ciprofloxacin is recognized as a contaminant of emerging concern because its persistent occurrence in water accelerates the growth of deadly antimicrobial resistance genes. For the first time, the conventional precipitation technique was thermally modified to produce hybrid magnesium hydroxide/magnesium oxide nanorods for efficient and rapid adsorption of CIP from water. The successful synthesis was confirmed by the outcomes of TEM, EDS, XRD, and FTIR analysis. Mg(OH)/MgO exhibited an extraordinary capability to adsorb CIP from water regardless of CIP initial concentration under neutral pH and room temperature. FTIR analysis for the spent Mg(OH)/MgO revealed that bridging complexation with carboxylic group and electrostatic attraction with the positive amine group are the responsible mechanisms for CIP adsorption by Mg(OH)/MgO. Moreover, simulated CIP-contaminated river water was efficiently treated by Mg (OH)/MgO which proves the promising performance of Mg(OH)/MgO in field scale applications.
and Mn by fungal manganese oxide through asbolane formation青島 未来*; 谷 幸則*; 藤田 理那*; 田中 万也; 宮田 直幸*; 梅澤 和寛*
Minerals (Internet), 12(3), p.358_1 - 358_16, 2022/03
被引用回数：5 パーセンタイル：77.65(Geochemistry & Geophysics)本研究では、マンガン酸化菌 KR21-2株を用いた水溶液からのCo除去実験を行った。その結果、Coのみを含む水溶液よりもMnとCoの両方が含まれる水溶液を用いた際に、Coの除去効率が高くなることが分かった。これは、MnとCoの共存下においてアスボライト(Coを少量含むMn水酸化物)が形成されるためであると考えられる。
田中 万也; 谷 幸則*; 香西 直文; 大貫 敏彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(2), p.1109 - 1114, 2022/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)本研究では、マンガン酸化菌が形成したマンガン酸化物へのPu(IV)吸着メカニズムについて調べた。他のアクチノイドとの吸着挙動を比較したところ、Pu(IV)はU(VI)と類似しておりTh(IV)とは異なった吸着挙動を示した。このことから、マンガン酸化物表面に吸着したPu(IV)がPu(VI)に酸化されている可能性が示唆された。一方、マンガン酸化菌の菌糸のみに対して吸着実験を行ったところ、一旦菌糸に吸着したPu(IV)が時間とともに水溶液中に脱離していくことが明らかとなった。このことは、微生物から分泌された有機配位子とPu(IV)が錯形成していることを示唆しており、こうした錯形成は中性付近のpH条件下において顕著であった。
田中 万也; 山崎 信哉*
地球化学, 55(4), p.93 - 95, 2021/12
福島第一原子力発電所事故(福島原発事故)から10年が経過した。本特集号では、地球化学に関連する様々な研究分野からの福島原発事故由来放射性核種の環境動態に関する総説論文をとりまとめた。本特集号を通して、様々な研究分野が放射性核種の環境動態の理解向上に貢献していることが分かる。
U accumulations in 
naturally growing at the mill tailings pond; Iron plaque formation possibly related to root-endophytic bacteria producing siderophores中本 幸弘*; 土山 紘平*; 春間 俊克*; Lu, X.*; 田中 万也; 香西 直文; 福山 賢仁; 福嶋 繁; 小原 義之; 山路 恵子*
Minerals (Internet), 11(12), p.1337_1 - 1337_17, 2021/12
被引用回数：1 パーセンタイル：10.87(Geochemistry & Geophysics)坑水は、重金属の含有や低pHのため、世界中で鉱業の重要な水問題となっている。水生植物による「rhizofiltration」は、根系に重金属を蓄積することにより水中の重金属を除去する効果的な浄化方法のひとつである。ヨシは根の周囲に鉄プラークを形成して重金属を蓄積することから「rhizofiltration」に使用できる候補植物とされる。本研究調査地である人形峠ウラン鉱山の鉱さいたい積場には1998年からヨシが自然に繁茂している。本研究の結果から、ヨシはFe, Mn, Uを高濃度で節根に蓄積しており、また鉄プラークを形成する節根にもこれらの元素が高濃度蓄積していることが明らかになった。さらにヨシの節根から分離した細菌837株のうち88.6%にシデロフォア産生能が確認された。細菌のシデロフォアにはカテコール基を有するものが多く報告されているが、Feとカテコールあるいはフェノール性化合物の錯体はネットワークを形成することにより沈殿することが知られている。そこで本研究では、ヨシの根周囲の鉄プラーク形成に微生物の産生するシデロフォアが影響するという仮説を立てた。内生細菌
spp.や
spp.の代謝産物にFeイオンを加えたところ沈殿が確認され、これらの細菌の代謝産物としてフェノール性化合物が検出された。以上より、ヨシの根から分離した内生細菌 spp.及び spp.が産生するシデロフォアはFeと沈殿することで、鉄プラーク形成に影響している可能性が考えられた。また、鉄プラークは植物体外の金属蓄積部位としてヨシの重金属耐性に関与すると考えられることから、内生細菌 spp.と spp.が間接的にヨシの耐性に貢献している可能性が考えられた。
徳永 紘平; 高橋 嘉夫*; 田中 万也; 香西 直文
Chemosphere, 266, p.129104_1 - 129104_10, 2021/03
被引用回数：10 パーセンタイル：52.13(Environmental Sciences)本研究ではバライトへの共沈を利用することで、長い半減期と高い溶出性を持つ放射性ヨウ素の陰イオン(ヨウ素酸)を効果的な除去する手法を開発することを目的とする。本研究により、競合イオンの共存下でもヨウ素酸を効果的に除去する条件を見出すとともに、従来使用されていたハイドロタルサイトなどの層状鉱物に比べて2桁以上高い分配効率を達成した。また広域X線吸収微細構造法により、バライト構造内においてヨウ素酸は硫酸イオンと置換されて取り込まれており、電荷の過不足はバリウムイオンの周囲に存在するナトリウムイオンにより補われていることが示唆された。これらヨウ素酸のバライトに対する高い分配効率と強い結合性より、バライトは放射性ヨウ素の除去において有効な処理法であることが示された。
田中 万也; 金指 努*; 竹中 千里*; 高橋 嘉夫*
Science of the Total Environment, 755(Part 2), p.142598_1 - 142598_8, 2021/02
被引用回数：5 パーセンタイル：35.21(Environmental Sciences)本研究では、安定セシウムを樹皮,辺材,心材,樹葉,枝に吸着させてEXAFSスペクトル測定を行った。その結果、すべての部位においてセシウムは外圏型錯体として静電的に吸着していることが明らかとなった。これは酢酸アンモニウムを用いたセシウム脱離実験の結果と整合的であった。また、これらの結果は、常緑樹であるスギ,アカマツと落葉広葉樹であるコナラ,コシアブラのすべての樹種において同様であった。
