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田中 伸幸
膜, 47(4), p.197 - 201, 2022/07
熱化学水素製造法ISプロセスの熱効率の向上を行う膜技術の開発が進められており、HI-I
-HO(HIx)溶液のHI濃縮のため、カチオン交換膜を用いた電解電気透析法(EED)が適用されている。カチオン交換膜に対して、放射線グラフト重合法を用いることにより、従来の市販膜よりもイオン交換基の導入を増やすことで、イオン導電性を向上し、消費エネルギーを大幅に削減した。さらに、グラフト鎖に架橋を導入し、膜の膨潤を抑制することで、H
選択性を向上させ、イオン導電率との両立を実現した。現在では、膨潤抑制効果がさらに期待できるイオン飛跡グラフト重合法を用いて、イオン交換膜の性能向上を進めている。
田中 伸幸; 澤田 真一*; 杉本 千紘; 八巻 徹也*
QST-M-33; QST Takasaki Annual Report 2020, P. 37, 2022/03
熱化学水素製造法ISプロセスでは、HI-I-HO(HIx)溶液のHI濃縮のため、カチオン交換膜を用いた電解電気透析法(EED)が適用されている。本報では、HI濃縮性能の改善を目的として、イオン飛跡グラフト法により作成したカチオン交換膜を導入することに対する適応性について検討を行った。イオン飛跡グラフト法は、基材高分子にイオンビーム照射を行うことで、1次元円柱状のイオンチャネルを生成することができ、HI濃縮の性能向上に効果があると期待される膜の膨潤を抑制する構造を付与することができる。本法で試作したカチオン交換膜を用いて、HI濃縮試験を試み、HI溶液のHI濃度が増加することを実験的に確認した。これにより、イオン飛跡グラフト法で作成したカチオン交換膜により、従来の膜と同様に、HI濃縮を進行させることが可能であることを示した。
田中 伸幸; 竹上 弘彰; 野口 弘喜; 上地 優; Myagmarjav, O.; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 46(55), p.27891 - 27904, 2021/08
被引用回数：4 パーセンタイル：22.37(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスでは、配管閉塞などを回避し、水素製造を安定的に運転するため、各反応器における組成変動を抑制することが求められる。従来の運転方法は、全ての反応器を同時に接続するため、安定的に連動させて運転を行うことが困難であった。本報では、それを解決するため、反応工程別に閉ループを形成することで、各工程を個別に安定化させるループ運転を行った後、連続運転に移行する新たな運転方法を提示した。新たなループ構成に対して、フローシート解析を行い、物質収支が矛盾なく閉ループを構成していることを示し、加えて、ループ運転から連続運転に滞りなく移行でき、水素製造を達成できることを明らかにした。
Myagmarjav, O.; 柴田 愛*; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 久保 真治; 野村 幹弘*; 竹上 弘彰
International Journal of Hydrogen Energy, 46(56), p.28435 - 28449, 2021/08
被引用回数：2 パーセンタイル：9.63(Chemistry, Physical)In this study, a corrosion-stable silica ceramic membrane was developed to be used in H purification during the hydrogen iodide decomposition (2HI 
H + I), which is a new application of the silica membranes. From a practical perspective, the membrane separation length was enlarged up to 400 mm and one end of the membrane tubes was closed to avoid any thermal variation along the membrane length and sealing issues. The silica membranes consisted of a three-layer structure comprising a porous 
-AlO
ceramic support, an intermediate layer, and a top silica layer. The intermediate layer was composed of 
-AlO or silica, and the top silica layer that is H selective was prepared via counter-diffusion chemical vapor deposition of a hexyltrimethoxysilane. A membrane using a silica intermediate layer exhibited a higher H/SF
selectivity but lower H permeance with compared with the membrane using a -AlO intermediate layer. The membrane using the silica intermediate layer was more stable in corrosive HI gas than a membrane with a -AlO intermediate layer after 300 h of stability tests. To the best of our knowledge, this is the first report of 400-mm-long closed-end silica membranes supported on Si-formed -AlO tubes produced via chemical vapor deposition method. In conclusion, the developed silica membranes seem suitable for membrane reactors that produce H on large scale using HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process.
Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 野口 弘喜; 今井 良行; 上地 優; 久保 真治; 竹上 弘彰
Progress in Nuclear Energy, 137, p.103772_1 - 103772_7, 2021/07
被引用回数：6 パーセンタイル：72.21(Nuclear Science & Technology)Hydrogen production from nuclear energy has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. With respect to the large-scale and economical production of hydrogen using nuclear energy, the thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process is a promising method. The IS process uses sulfur and iodine compounds to decompose water into its elemental constituents, hydrogen and oxygen, by using three coupled chemical reactions: the Bunsen reaction; sulfuric acid decomposition; and hydrogen iodide (HI) decomposition. The decomposition of HI is the efficiency-determining step of the process. In this work, a membrane reactor with a silica membrane closed on one end was designed, and its potential for hydrogen production from HI decomposition was explored. In the reactor-module design, only one end of the membrane tube was fixed, while the closed-end of the tube was freely suspended to avoid thermal expansion effects. The closed-end silica membranes were prepared for the first time by a counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. In application, HI conversion of greater than 0.60 was achieved at a decomposition temperature of 400
C. Thus, the membrane reactor with closed-end silica membrane was shown to produce a successful equilibrium shift in the production of hydrogen via HI decomposition in the thermochemical IS process.
田中 伸幸; 澤田 真一*; 八巻 徹也*; 小平 岳秀*; 木村 壮宏*; 野村 幹弘*
Chemical Engineering Science, 237, p.116575_1 - 116575_11, 2021/06
被引用回数：1 パーセンタイル：6.08(Engineering, Chemical)熱化学水素製造法ISプロセスでは、HI-I-HO (HIx)溶液のHI濃縮のため、イオン交換膜を用いた電解電気透析法(EED)が適用されている。本報では、放射線グラフト膜に対して架橋構造を導入することで、HI濃縮性能の改良を試み、導電率(
),輸率(t
),水透過係数(
)の性能指標を用いて、実験的及び理論的に性能評価を行った。架橋導入により、H及び水の透過選択性が改善されることが示された。また、EEDの数理モデルに基づく理論解析から、架橋導入による影響はHI吸収量及びH拡散係数にはほとんど影響を与えず、I
の拡散係数に影響することが明らかとなり、, tに対しては、その結果が反映されることで、Hの選択性が改善された。また、架橋の効果により、HI溶液の吸収に伴う膨潤が抑制され、その効果により、水の透過が抑制され、HI濃縮効果が高まることが示された。
野口 弘喜; 上地 優; 田中 伸幸; 竹上 弘彰; 岩月 仁; 笠原 清司; Myagmarjav, O.; 今井 良行; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 46(43), p.22328 - 22343, 2021/06
被引用回数：12 パーセンタイル：59.85(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスは、高温ガス炉,太陽熱,産業廃熱などの様々な熱源を利用して、高効率に大規模水素製造が可能な方法のひとつである。ISプロセスの研究開発課題は、硫酸やヨウ化水素酸などの厳しい腐食環境における工業材料製機器の健全性とそれらの機器による安定した水素製造の実証である。原子力機構では、工業材料製の耐食機器を開発し、それらの機器を組み込んだ水素製造試験設備を製作し、上記研究開発課題の解決に向け、本試験設備の試験運転を進めている。安定した水素製造を行うために、HI-I-HO溶液の安定送液技術の開発、大量漏えいを防止するためのグラスライニング材の品質保証の改善、ブンゼン反応器における硫酸脱水法によるヨウ素析出防止技術の開発を行った。これらの改良により、水素製造量約30L/h、150時間の連続水素製造に成功し、厳しい腐食環境における工業材料製機器の健全性及び安定した水素製造を実証した。
武田 哲明*; 稲垣 嘉之; 相原 純; 青木 健; 藤原 佑輔; 深谷 裕司; 後藤 実; Ho, H. Q.; 飯垣 和彦; 今井 良行; et al.
High Temperature Gas-Cooled Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.5, 464 Pages, 2021/02
本書は、原子力機構における今までの高温ガス炉の研究開発の総括として、HTTRの設計、燃料、炉内構造物や中間熱交換器などの要素技術の開発、出力上昇試験、950Cの高温運転、安全性実証試験などの運転経験及び成果についてまとめたものである。また、HTTRでの知見をもとに、商用炉の設計、高性能燃料、ヘリウムガスタービン、ISプロセスによる水素製造などの要素技術開発の現状について記述しており、今後の高温ガス炉の開発に非常に有用である。本書は、日本機械学会の動力エネルギーシステム部門による化石燃料及び原子力によるエネルギーシステムの技術書のシリーズの一冊として刊行されるものである。
田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 竹上 弘彰; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 45(35), p.17557 - 17561, 2020/07
被引用回数：1 パーセンタイル：3.38(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスでは、HI-I-HO溶液環境に対する耐食材料としてPTFEやPFA等のフッ素系高分子をライニングした機器が用いられる。PTFEやPFAはHIやIを透過することが定性的には知られているが、材料腐食の観点からISプロセスの機器の信頼性評価のためには透過速度を定量的に評価する必要がある。本報では、PTFE及びPFA膜を用いてHI及びIの透過流束の測定を行い、定量データを取得した。この際、膜厚及び分圧に対して、規格化した透過係数を導入することで、膜固有の透過特性を評価することに成功した。また、透過係数に対してアレニウス型の実験式を整理し、プラント設計に使用できるようにした。これらの結果を基にして、プラントにおいて最適なテフロンライニング材の適応条件を明らかにした。
澤田 真一*; 木村 壮宏*; 西嶋 陽之*; 小平 岳秀*; 田中 伸幸; 久保 真治; 今林 慎一郎*; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*
International Journal of Hydrogen Energy, 45(27), p.13814 - 13820, 2020/05
被引用回数：2 パーセンタイル：6.8(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスでは、カチオン交換膜を用いた膜ブンゼン反応が検討されている。しかし、従来のカチオン交換膜および電極材料では過電圧が高く、熱効率として採用できる段階ではなかった。本報では、高IECの放射線グラフト膜及び多孔質金電極を用いて、セルの過電圧を低下させることを目指した。放射線グラフト膜はプロトン透過に対する低い抵抗を示し、金電極はアノード極で生じるSO酸化反応を効率化した。この結果、膜ブンゼン反応で生じる過電圧が200mA/cm
の条件で0.21Vまで削減された。本結果は、従来の商用カチオン交換膜及び非多孔質電極を用いた場合の1/3の値である。また、電流-電圧特性の解析結果から、放射線グラフト膜の方が金電極に比べて、より効果的に過電圧削減に貢献していることが明らかとなった。
上地 優; 野口 弘喜; 竹上 弘彰; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治
Nuclear Engineering and Design, 361, p.110573_1 - 110573_6, 2020/05
被引用回数：7 パーセンタイル：66.68(Nuclear Science & Technology)原子力機構では、原子力を用いた水素製造法として、高温ガス炉の熱利用法として有力候補の一つである熱化学法ISプロセスに関する研究開発を実施している。グラスライニング鋼材は、耐食性と構造強度を両立した実用工業材料であり、ISプロセスにおける候補材料のひとつである。本報では、グラスライニング製品の信頼性向上に関する技術的要件を整理し、製造品質の向上を図るとともに、試作したグラスライニング製熱電対保護管に対して、ガラス層のFEM応力解析, 熱サイクル試験, 曲げ荷重試験、及び試験片による腐食試験を行い、プロセス環境における健全性を確認した。
竹上 弘彰; 野口 弘喜; 田中 伸幸; 岩月 仁; 上地 優; 笠原 清司; 今井 良行; 寺田 敦彦; 久保 真治
Nuclear Engineering and Design, 360, p.110498_1 - 110498_6, 2020/04
被引用回数：13 パーセンタイル：86.19(Nuclear Science & Technology)日本原子力研究開発機構では、高温ガス炉を熱源として利用する熱化学法ISプロセスによる水素製造法の研究開発を行っている。ISプロセスの実用化に向けて、主要反応器について耐食性及び処理性能に関する信頼性評価を完了し、これらの成果を基に、全系を実用工業材料で製作した100NL/h-H規模の連続水素製造試験装置を完成させた。本報では、連続水素製造試験でのヨウ化水素溶液の安定的な送液技術を開発することで、水素製造時間を8時間から31時間に延伸することに成功した。また、セラミクス試験体の破壊試験データを用い、セラミックス構造体の強度推定式を作成することができた。
Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 44(59), p.30832 - 30839, 2019/11
被引用回数：10 パーセンタイル：33.23(Chemistry, Physical)In this study, the catalytic decomposition of hydrogen iodide was theoretically and experimentally investigated in a silica-based ceramic membrane reactor to assess the reactors suitability for thermochemical hydrogen production. The silica membranes were fabricated by depositing a thin silica layer onto the surface of porous alumina ceramic support tubes via counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. The performance of the silica-based ceramic membrane reactor was evaluated by exploring important operating parameters such as the flow rates of the hydrogen iodide feed and the nitrogen sweep gas. The influence of the flow rates on the hydrogen iodide decomposition conversion was investigated in the lower range of the investigated feed flow rates and in the higher range of the sweep-gas flow rates. The experimental data agreed with the simulation results reasonably well, and both highlighted the possibility of achieving a conversion greater than 0.70 at decomposition temperature of 400C. Therefore, the developed silica-based ceramic membrane reactor could enhance the total thermal efficiency of the thermochemical process.
田中 伸幸; 八巻 徹也*; 浅野 雅春*; 寺井 隆幸*
Journal of Membrane Science, 587, p.117171_1 - 117171_9, 2019/10
被引用回数：10 パーセンタイル：41.64(Engineering, Chemical)熱化学水素製造法ISプロセスでは、HI-I-HO (HIx)溶液のHI濃縮のため、イオン交換膜を用いた電解電気透析法(EED)が適用されている。本報では、濃縮に伴う溶液濃度の変化が膜のH透過性能に対して与える影響について、導電率()及び輸率(
)の2つの指標を用いて、Nafion212及び放射線グラフト膜に対して実験的及び理論的に評価した。EEDの数理モデルに基づく理論解析から、及びはH及びIイオンの膜に対する含有量及び膜中の拡散係数により決まることが示される。また、実験結果から、イオン含有量に対するHIx溶液濃度依存性は十分小さいことが示され、イオンの拡散係数に対する溶液濃度依存性が及びの濃度依存性に対する支配因子となることが明らかとなった。加えて、本報では膜中のH及びIの拡散機構について考察し、各イオンの拡散に対して、I及びHOが強く関与していることが示唆された。これは、膜に対するI及びHOの親和性を制御することで、H透過性能を制御可能であることを示すものである。
稲垣 嘉之; 坂場 成昭; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 澤田 真一*; 八巻 徹也*
日本海水学会誌, 73(4), p.194 - 202, 2019/08
熱化学法ISプロセスは、水の熱分解により水素を大量、安定、かつ、高効率で製造できる有望な技術である。水素製造効率の向上、太陽熱の適用などを目指して、ISプロセスに膜反応技術を適用するための研究開発を行った。ヨウ化水素及び硫酸の分解反応に適用するセラミックス分離膜の要素技術を開発したことにより、各反応における分解効率の大幅な向上が可能である。ブンゼン反応に適用するカチオン交換膜の要素技術を開発したことにより、ヨウ素量を従来法に比べて1/5程度に低減可能である。これらの成果は、ISプロセスの実用化を行う上で重要な技術である。
Myagmarjav, O.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.
International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07
被引用回数：16 パーセンタイル：49.6(Chemistry, Physical)Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.
野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 44(25), p.12583 - 12592, 2019/05
被引用回数：19 パーセンタイル：55.95(Chemistry, Physical)工業材料製の連続水素製造試験設備によるプラント機器技術(耐食性、機器性能)及び運転手順の信頼性を確証する水素製造試験に取り組んでいる。本プロセスを構成する3つの反応工程(ブンゼン反応工程,硫酸分解反応工程, HI分解反応工程)を連結した連続水素製造試験を実施し、10NL/h、8時間の水素製造に成功した。この試験を通じて明らかとなった高濃度ヨウ素溶液を移送する耐食定量ポンプの軸封部に固体ヨウ素が蓄積し、ポンプが停止する課題に対し、固体ヨウ素の溶解除去を狙いとした、気液を併用して軸封部に流通させる軸バリアを開発した。本技術開発を用いることで、20NL/h、31時間と水素製造時間を延伸させることに成功した。
Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 44(21), p.10207 - 10217, 2019/04
被引用回数：15 パーセンタイル：47.35(Chemistry, Physical)The potential of the silica membrane reactors for use in the decomposition of hydrogen iodide (HI) was investigated by simulation with the aim of producing CO-free hydrogen via the thermochemical water-splitting iodine-sulfur process. Simulation model validation was done using the data derived from an experimental membrane reactor. The simulated results showed good agreement with the experimental findings. The important process parameters determining the performance of the membrane reactor used for HI decomposition, namely, reaction temperature, total pressures on both the feed side and the permeate side, and HI feed flow rate were investigated theoretically by means of a simulation. It was found that the conversion of HI decomposition can be improved by up to four times (80%) or greater than the equilibrium conversion (20%) at 400C by employing a membrane reactor equipped with a tubular silica membrane. The features to design the membrane reactor module for HI decomposition of thermochemical iodine-sulfur process were discussed under a wide range of operation conditions by evaluating the relationship between HI conversion and number of membrane tubes.
竹上 弘彰; 野口 弘喜; 田中 伸幸; 岩月 仁; 上地 優; 笠原 清司; 今井 良行; 寺田 敦彦; 久保 真治
Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10
日本原子力研究開発機構では、高温ガス炉を熱源として利用する熱化学法ISプロセスによる水素製造法の研究開発を行っている。ISプロセスの実用化に向けて、主要反応器について耐食性及び処理性能に関する信頼性評価を完了し、これらの成果を基に、全系を実用工業材料で製作した100NL/h-H規模の連続水素製造試験装置を完成させた。本報では、これらのISプロセスの研究開発について、連続水素製造試験及び機器開発の現状・成果について報告する。
上地 優; 野口 弘喜; 竹上 弘彰; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治
Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10
原子力機構では、原子力を用いた水素製造法として、高温ガス炉の熱利用法として有力候補の一つである熱化学法ISプロセスに関する研究開発を実施している。原子力機構はこれまでに、ガラス及びフッ素樹脂材料を用いた試験装置により、連続1週間、30NL/hの水素製造を達成した。その後、実用工業材料を用いた主要反応器を製作し、プロセス腐食環境における健全性を確認した。これらの結果を基に、実用工業材料を用いた、水素製造量100NL/h規模の試験設備を建造した。このうちグラスライニング鋼材は、容器、配管及びセンサー保護管等に用いられ、重要な材料の一つである。本報では、グラスライニング製熱電対保護管の信頼性向上に関する技術的要件を整理するとともに、品質向上確認として実施したガラス層のFEM応力解析、熱サイクル試験、曲げ荷重試験及び腐食試験について報告する。
