Molecular geochemistry of radium; A key to understanding cation adsorption reaction on clay minerals

山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 田中 万也; 桧垣 正吾*; 小林 徹; 谷田 肇; 小原 義之*; 横山 啓一; 矢板 毅; et al.

Journal of Colloid and Interface Science, 661, p.317 - 332, 2024/05

https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.01.120

ラジウム(Ra)は放射性元素であり、放射性廃棄物処理やウラン鉱山周辺の環境問題で重要なため、環境中Ra挙動の解明は急務である。しかし、Raは安定同位体が存在しないため分子レベルの実験が難しく、環境中で重要と考えられる粘土鉱物への吸着反応についても詳細なデータは得られていない。本研究では、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法によりRaの分子レベルの情報を得る手法を確立し、さらに第一原理計算を利用することでRaの粘土鉱物への吸着構造を明らかにした。また、同族元素との比較を行い、粘土鉱物への吸着反応の系統的な理解に資する結果を得た。

EXAFSによるRaの水和状態と粘土鉱物への吸着状態の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。

リスクコミュニケーション実施上の課題の研究; 平成27年度(委託研究)

田中 勝*; 青山 勲*; 石坂 薫*; 大畑 ゆき*; 福池 伊織*; 川瀬 啓一; 渡邊 雅範; 時澤 孝之; 宮川 洋*; 石森 有

JAEA-Research 2017-003, 65 Pages, 2017/06

JAEA-Research-2017-003.pdf:2.92MB

日本原子力研究開発機構人形峠環境技術センターと福島環境安全センターは共同で、今後の跡措置や環境回復等の事業に関して、地域との継続性のある関係構築に必要な条件や、活動を通して得られる効果を把握するため、閉止鉱山及び産業廃棄物処分場でのリスクコミュニケーション事例を委託調査した。その結果、(1)地域におけるつながりや、つながりの場の形成、(2)既存のリソース(人員・土地・施設等)の活用、(3)地域における新たな価値の創出、(4)事業の安全性の担保や信頼の醸成に向けた取り組み、などによる、事業の安全性や周辺環境の健全性を長期的に確認できる仕組みや環境保全などについて学べる地域的フィールドの創成、が重要であることが示唆された。

Development of a TES microcalorimeter for spectroscopic measurement of LX-rays emitted by transuranium elements

前畑 京介*; 中村 圭佑*; 安宗 貴志*; 石橋 健二*; 高崎 浩司; 田中 啓一*; 小田原 成計*; 永田 篤士*

Journal of Nuclear Science and Technology, 47(3), p.308 - 313, 2010/03

https://doi.org/10.3327/jnst.47.308

超ウラン元素から放出されるLX線エネルギーの測定のために相転移端(TES)型マイクロカロリーメータを開発した。120nm厚の金と50nm厚のチタンの2層構造とし、TESの相転移温度は200mKで設計した。10から20keVのエネルギーのLX線に対して、吸収効率50%で毎秒100カウントの計数率を確保するためにさらに5.0mの金の層を金/チタン二層構造上に蒸着している。このTES型マイクロカロリーメータを用いてAm, Pu及びPuの線源から放出されるLX線を測定した。検出パルスの減衰時定数は180sであり、毎秒100カウント以上の計数率でTES型マイクロカロリーメータが作動することを確認した。エネルギー分解能は、NpのLX線である17.75keVのピークにおいて50eVの半値幅であった。

The Connection between -ray bursts and extremely metal-poor stars; Black hole-forming supernovae with relativistic jets

冨永 望*; 前田 啓一*; 梅田 秀之*; 野本 憲一*; 田中 雅臣*; 岩本 信之; 鈴木 知治*; Mazzali, P. A.*

Astrophysical Journal, 657(2, Part2), p.L77 - L80, 2007/03

https://doi.org/10.1086/513193

長い継続時間を持つ線バースト(GRB)は明るく大きなエネルギーを持ったIc型超新星(このような超新星は極超新星(HNe)と呼ばれる)と関連があると考えられている。しかし、最近発生したGRB060505と060614では、超新星が観測されなかった。このことから超新星の明るさの上限は、GRBに付随するHNe(GRB-HNe)の約100倍も暗いと推測された。この上限値は、放出されたNiの質量では、約に対応する。このように少ないNi放出量は、暗いII型超新星として観測されている。HNeや暗い超新星は金属欠乏星の形成にも関連していると考えられている。この論文では、相対論的ジェットにより誘発された40の爆発モデルを用いて、爆発や元素合成が計算されている。このモデルは、GRB-HNeや明るい超新星を伴わないGRBを統一的な手法で説明することができる。その結果として、われわれは、明るい超新星を持たないGRBでは、又は、の Niが合成されていると予想する。

Structure of hyperlithiated LiO and evidence for electronomers

横山 啓一; 田中 宏昌*; 工藤 博司*

Journal of Physical Chemistry A, 105(17), p.4312 - 4315, 2001/04

https://doi.org/10.1021/jp0037450

金属元素が作る化学結合の電子論的な理解を深めるために、超リチウム化分子LiOの構造と結合について理論と実験の両面から調べた。レーザーアブレーションと超音速分子線を組み合わせた光イオン化飛行時間型質量分析装置によりLiOのイオン化効率曲線を高精度に測定した結果、イオン化閾値から約0.8eVの幅に渡ってイオン化効率が直線的に増加していることを見いだした。量子化字計算から予想された構造ではこの直線的増加を説明できないことが示された。代わって4つの構造異性体の間に同時に存在確率のある不定形な分子構造が導かれた。理論的にもこれを支持するポテンシャルエネルギー曲面が描かれた。超リチウム化分子の構造を実験的に明らかにしたのは本報文が最初である。

Ionization energies of hyperlithiated LiF molecule and LiF(n=3,4) clusters

横山 啓一; 羽毛田 直樹*; 田中 宏昌*; 工藤 博司*

Chemical Physics Letters, 330(3-4), p.339 - 346, 2000/11

https://doi.org/10.1016/S0009-2614(00)01109-X

金属クラスター・化合物の特殊な化学結合の電子論的な理解にむけて、超リチウム化分子LiF及びLiFクラスターのイオン化エネルギーを測定した。量子化学計算の結果と比較することにより、n=3のクラスターサイズにおいて、すでに金属的電子状態から絶縁体的電子状態への転位が起こっていることを明らかにした。

Ionization energies of hyperlithiated and electronically segregated isomers of Li(OH)(n=2-5) clusters

田中 宏昌*; 横山 啓一; 工藤 博司*

Journal of Chemical Physics, 113(5), p.1821 - 1830, 2000/08

https://doi.org/10.1063/1.481986

レーザーアブレーション実験で見いだした過剰なリチウムをもつLi(OH)(n=2-5)について、理論計算により安定構造とイオン化エネルギーを調べた。n=2及び3では過剰電子がすべてのリチウム原子に非局在化した超リチウム化結合的な電子構造が、n=4及び5では過剰電子が特定部位に局在化した分離型の電子構造が最安定となる。イオン化エネルギーは構造に強く依存し、1個の酸素原子とのみ結合した末端リチウム原子の数により異性体を3種類に分類することができる。この依存性は過剰電子1個を有する最高被占軌道(SOMO)の特徴を強く反映する。

高分解能X線分析装置を用いた低放射化フェライト鋼F82Hの析出物挙動評価

濱口 大; 谷川 博康; 酒瀬川 英雄; 田中 啓一*

no journal, , 

核融合炉原型炉ブランケット構造材料の第1候補材である低放射化フェライト鋼F82Hは、9Cr系耐熱鋼をベースに低誘導放射化の観点からMo, Nb, NiをW, Ta, Vに置換した材料であるが、これらの添加元素が材料の強度特性にどのように関与するか完全に明らかではない。そこで、本研究ではF82H中のTa及びWの分散・析出挙動の解明を目的として、高分解能のX線分析装置と低加速で高分解能を得ることが可能なSEMを組合せた装置を用いた分析を行った。用いた装置は、国際核融合エネルギー研究センター(青森県六ヶ所村)に導入した、電子線加速電圧1.0kVで像分解能が1.7nmのFE-SEM(Zeiss社製Ultra-55)と、超伝導転移端センサー(TES)を用いたエネルギー分解能が約14eVのエスアイアイ・ナノテクノロジー社製-EDSを組合せた特殊なものである。従来の装置ではエネルギー分解能が小さいためTaとWの分析が不可能であったが、本装置を用いることによりTaとWのピーク分離が可能となり、さらに数10nm程度の微小析出物に対しても低加速電圧での分析が可能となった。その結果、Wはおもにマルテンサイトラス境界上のMC析出物に偏析もしくは析出し、Taはマトリックス中の微小析出物としておもに析出していることが確認された。さらに、Ta添加量が0.1wt%を超えると、粒界上にTaを含有する析出物がVとともに多く析出することも確認した。

TES型マイクロカロリーメータを用いた超ウラン元素から放出されるLX線スペクトル計測

中村 圭佑; 前田 亮*; 青木 克憲; 安宗 貴志; 高崎 浩司; 前畑 京介*; 伊豫本 直子*; 石橋 健二*; 満田 和久*; 田中 啓一*

no journal, , 

Pu等のTRU核種の内部被ばく評価のための、当該核種から放出されるLX線を測定する代表的な非破壊測定の方法としては、半導体検出器を用いたX線スペクトロメトリーがある。しかしPuの子孫核種であるAmのLX線とエネルギーが近接していることから、正確な測定が困難となる。主用なLX線の弁別のためにはエネルギー分解能で約100eVの性能が要求される。近年、高いエネルギー分解能を有する検出器として、超伝導相転移端温度計(TES)型マイクロカロリーメータが注目されている。TES型マイクロカロリーメータは、超伝導から常伝導へと遷移する時に発生する急激な抵抗変化を利用した検出器であり、極低温環境において動作させる。TES型マイクロカロリーメータをTRUのLX線計測に適用することで、より正確なTRUの非破壊測定が期待できる。今回、TES型マイクロカロリーメータを用いたTRUから放出されるLX線の分別性の評価を目的として、TRU核種のLX線計測実験を実施したのでその成果について報告する。