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論文

Radiological estimation and validation for the Accelerator-Based Boron Neutron Capture Therapy Facility at the Ibaraki Neutron Medical Research Center

中島 宏; 中村 剛実; 小林 仁*; 田中 進*; 熊田 博明*

NEA/NSC/R(2021)2 (Internet), p.142 - 151, 2021/12

病院に設置可能なホウ素中性子捕捉療法(BNCT)施設の開発を目指して、茨城中性子医学研究センターでは、筑波大学, 日本原子力研究開発機構, 高エネルギー加速器などの協力の下、加速器ベースのBNCT施設が開発されている。本装置は、80kWの最大ビームパワーを持つ陽子加速器と、ターゲット, モデレータ, コリメータ, シールド(TMCS)システムで構成されている。設計概念のために、BNCTビーム条件を満たし、低放射化を達成するために、TMCSシステムにおける放射線挙動はモンテカルロ法により計算され、その結果に基づいてTMCSの構成が最適化された。また、TMCSシステムの放射線計算結果をいくつかの実験により検証し、BNCTへの適用性を示した。本報告では施設開発のための評価と検証についてレビューする。

論文

水中シルトフェンスの変形・移動を可能とする3次元モデリング; 流体・シルトフェンス連成計算の実現

山田 進; 町田 昌彦; 田中 みのり*; 関 克己*; 有川 太郎*

日本応用数理学会論文誌, 31(1), p.20 - 43, 2021/03

原子力規制庁の受託研究に基づき開発した水路等に設置したたわみのあるシルトフェンスを流れ場に合わせて変形させるアルゴリズムを報告する。さらに、このアルゴリズムを用いて、水路内の流れ場とシルトフェンスの連成シミュレーションを実施しその変形を評価するとともに、実際の水路実験の結果との比較を行い、提案したアルゴリズムの妥当性を報告する。

論文

シルトフェンスを2重に設置した際の汚濁物質拡散抑制効果の検討

田中 みのり*; 渡部 真史*; 町田 昌彦; 山田 進; 榎本 容太*; 郡司 滉太*; 有川 太郎*

土木学会論文集,B2(海岸工学)(インターネット), 76(2), p.I_103 - I_108, 2020/11

原子力規制庁の受託研究に基づき実施した水路に2枚のシルトフェンスを設置した際の汚濁物質の拡散防止効果の評価を目標とした水理模型実験の結果報告である。シルトフェンスを適切な間隔で2枚設置すると1枚目のシルトフェンスの影響で2枚目のふかれ量が少なくなり、1枚だけの場合よりもより多くの汚濁物質が捕捉できるようになることを報告する。また、平面水槽実験においても同様の結果が得られたことも報告する。

論文

Structure of active sites of Fe-N-C nano-catalysts for alkaline exchange membrane fuel cells

岸 浩史*; 坂本 友和*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; 加藤 豪士*; Zulevi, B.*; Serov, A.*; Artyushkova, K.*; Atanassov, P.*; 松村 大樹; et al.

Nanomaterials (Internet), 8(12), p.965_1 - 965_13, 2018/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:49.61(Chemistry, Multidisciplinary)

Platinum group metal-free catalysts based on transition metal-nitrogen-carbon nanomaterials have been studied by a combination of in situ X-ray spectroscopy techniques, high-resolution transmission electron microscope, M$"o$ssbauer spectroscopy, electrochemical methods and density functional theory. Fe-N-C oxygen reduction reaction electrocatalysts were synthesized by varying several synthetic parameters to obtain nanomaterials with different composition and morphology. Associated with Fe-N$$_x$$ motive and the presence of Fe metallic particles in the electrocatalysts showed the clear differences in the variation of composition; processing and treatment conditions of sacrificial support method. From the results of material characterization; catalytic activity and theoretical studies; Fe metallic particles (coated with carbon) are main contributors into the HO$$_{2}$$$$^{-}$$ generation.

論文

Study of catalytic reaction at electrode-electrolyte interfaces by a CV-XAFS method

草野 翔吾*; 松村 大樹; 朝澤 浩一郎*; 岸 浩史*; 坂本 友和*; 山口 進*; 田中 裕久*; 水木 純一郎*

Journal of Electronic Materials, 46(6), p.3634 - 3638, 2017/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:19.95(Engineering, Electrical & Electronic)

A method combining cyclic voltammetry (CV) with X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy, viz. CV-XAFS, has been developed to enable in situ real-time investigation of atomic and electronic structures related to electrochemical reactions. We use this method to study the reaction of a Pt/C cathode catalyst in the oxygen reduction reaction (ORR) in an alkaline electrolyte. It was found that the current induced by the ORR was first observed at approximately 0.08 V versus Hg/HgO, although the Pt valence remained almost unchanged. The electronic structure of the catalytic surface in the ORR was observed to be different in the negative and positive scan directions of CV measurements. Hydrogen adsorption is also discussed on the basis of the observation of this spectral change. We have demonstrated that CV-XAFS provides dynamical structural and electronic information related to electrochemical reactions and can be used for in situ real-time measurements of a catalyst.

論文

NiO/Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C hydrazine electrooxidation catalysts for anion exchange membrane fuel cells

坂本 友和*; 増田 晃之*; 吉本 光児*; 岸 浩史*; 山口 進*; 松村 大樹; 田村 和久; 堀 彰宏*; 堀内 洋輔*; Serov, A.*; et al.

Journal of the Electrochemical Society, 164(4), p.F229 - F234, 2017/01

 被引用回数:12 パーセンタイル:40.97(Electrochemistry)

NiO/ Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C (8:1), (4:1), (2:1), NiO/C, and Ni/C catalysts for hydrazine electrooxidation were synthesized by an evaporation drying method followed by thermal annealing. Prepared catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), high-angle annular dark field scanning transmission electron microscopy (HAADF-STEM), energy dispersive X-ray spectrometry (EDS), and X-ray absorption fine structure (XAFS). The highest catalytic activity in mentioned above reactionwas found for Ni/C, followed by: NiO/Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C (8:1), NiO/Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C (4:1). NiO/Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C (2:1) whiles NiO/C has almost no activity for hydrazine oxidation. It was explained by oxygen defect of NiO in NiO/ Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C from XAFS analysis. The selectivity hydrazine electrooxidation as measured by ammonia production resulted in observation that metallic Ni surface facilitates N-N bond breaking of hydrazine, which was confirmed by density functional theory (DFT) calculations.

論文

iBNCT用線形加速器のビームコミッショニング

内藤 富士雄*; 穴見 昌三*; 池上 清*; 魚田 雅彦*; 大内 利勝*; 大西 貴博*; 大場 俊幸*; 帯名 崇*; 川村 真人*; 熊田 博明*; et al.

Proceedings of 13th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.1244 - 1246, 2016/11

いばらき中性子医療研究センターのホウ素中性子捕獲療法(iBNCT)システムは線形加速器で加速された8MeVの陽子をBe標的に照射し、中性子を発生させる。この線形加速器システムはイオン源, RFQ, DTL, ビーム輸送系と標的で構成されている。このシステムによる中性子の発生は2015年末に確認されているが、その後システムの安定性とビーム強度を共に高めるため多くの改修を施した。そして本格的なビームコミッショニングを2016年5月中旬から開始する。その作業の進展状況と結果を報告する。

論文

Mechanism study of hydrazine electrooxidation reaction on nickel oxide surface in alkaline electrolyte by in situ XAFS

坂本 友和*; 岸 浩史*; 山口 進*; 松村 大樹; 田村 和久; 堀 彰宏*; 堀内 洋輔*; Serov, A.*; Artyushkova, K.*; Atanassov, P.*; et al.

Journal of the Electrochemical Society, 163(10), p.H951 - H957, 2016/08

 被引用回数:28 パーセンタイル:76.71(Electrochemistry)

The catalytic process takes place on nickel oxide surface of a Ni oxide nano-particle decorated carbon support (NiO/C). In-situ X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy was used to investigate the reaction mechanism for hydrazine electrooxidation on NiO surface. The spectra of X-ray absorption near-edge structure (XANES) of Ni K-edge indicated that adsorption of OH$$^{-}$$ on Ni site during the hydrazine electrooxidation reaction. Density functional theory (DFT) calculations were used to elucidate and suggest the mechanism of the electrooxidation and specifically propose the localization of electron density from OH$$^{-}$$ to 3d orbital of Ni in NiO. It is found that the accessibility of Ni atomic sites in NiO structure is critical for hydrazine electrooxidation. Based on this study, we propose a possible reaction mechanism for selective hydrazine electrooxidation to water and nitrogen taking place on NiO surface as it is applicable to direct hydrazine alkaline membrane fuel cells.

論文

アニオン形燃料電池用非白金系電極触媒の開発

坂本 友和*; 岸 浩史*; 山口 進*; 田中 裕久*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄

表面科学, 37(2), p.78 - 83, 2016/02

自動車のゼロエミッション化は、環境対策技術における重要な取り組みの1つであり、そのうえで燃料電池車の開発は重要となっている。燃料電池車が普及する上で重要なのは、燃料コストが低く、インフラ整備が容易であることであり、これを満たすのは、電池材料が非貴金属で構成可能であり燃料が液体である、ヒドラジンを燃料とするアニオン形燃料電池である。我々はこのヒドラジンを燃料とするアニオン形燃料電池を開発しており、すでに2013年に試作車が完成する段階まで進んでいる。本稿では、燃料電池の心臓部である、電極触媒の開発について解説する。

論文

Imidazolium-based anion exchange membranes for alkaline anion fuel cells; Elucidation of the morphology and the interplay between the morphology and properties

Zhao, Y.; 吉村 公男; 猪谷 秀幸*; 山口 進*; 田中 裕久*; 小泉 智*; Szekely, N.*; Radulescu, A.*; Richter, D.*; 前川 康成

Soft Matter, 12(5), p.1567 - 1578, 2016/02

 被引用回数:25 パーセンタイル:79.91(Chemistry, Physical)

We investigated the interplay between morphology and properties of a new graft-type of anion exchange membranes (AEMs) containing 2-methylimidazolium groups by using contrast variation small angle neutron scattering (SANS) technique. These AEMs prepared by radiation-induced grafting of 2-methyl-1-vinylimidazole and styrene into poly(ethylene-co-tetrafluoroethylene) (ETFE) films, possessed both high alkaline durability and high conductivity. The SANS measurement reveals that these membranes are consisted of three phases: crystalline lamellar and crystallite domains originating from the pristine ETFE, which offer good mechanical properties, hydrophobic amorphous domains, which offer a matrix to create conducting regions, and interconnected hydrated domains, which are composed of the entire graft chains and water and play a key role to promote the conductivity.

論文

Imidazolium cation based anion-conducting electrolyte membranes prepared by radiation induced grafting for direct hydrazine hydrate fuel cells

吉村 公男; 越川 博; 八巻 徹也; 猪谷 秀幸*; 山本 和矢*; 山口 進*; 田中 裕久*; 前川 康成

Journal of the Electrochemical Society, 161(9), p.F889 - F893, 2014/06

 被引用回数:20 パーセンタイル:59.91(Electrochemistry)

イミダゾリウムカチオンを有するグラフト型アニオン伝導電解質膜を、テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体(ETFE)膜に${it N}$-ビニルイミダゾールとスチレンを放射線グラフト重合により共重合する過程と、それに続く${it N}$-プロピル化およびイオン交換反応により作製した。得られたアニオン膜は、イオン交換容量は1.20mmol/g、導電率は28mS/cmであった。80$$^{circ}$$Cの1M KOH中での耐アルカリ性を評価した結果、浸漬250時間後でも10mS/cm以上の導電率が維持され、高い耐アルカリ性を有することがわかった。本研究のアニオン膜を用いて作製した水加ヒドラジン燃料電池において最高出力75mW/cm$$^{2}$$を確認した。

論文

Counter-anion effect on the properties of anion-conducting polymer electrolyte membranes prepared by radiation-induced graft polymerization

越川 博; 吉村 公男; Sinnananchi, W.; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 山本 和矢*; 山口 進*; 田中 裕久*; 前川 康成

Macromolecular Chemistry and Physics, 214(15), p.1756 - 1762, 2013/08

 被引用回数:14 パーセンタイル:43.43(Polymer Science)

貴金属フリー液体燃料電池用自動車に適用できるアニオン伝導電解質膜(AEM)の開発において、電解質膜の耐熱性や高い含水率に起因する燃料透過が問題になっている。そこで、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合膜(ETFE)にクロロメチルスチレン(CMS)を放射線グラフト重合後、グラフト鎖をトリメチルアミンにより4級化することでAEMを作製し、含水性,安定性に及ぼす電解質膜の対アニオンの効果を調べた。4級化によって得られた塩化物塩の膜(塩化物膜)は、炭酸水素ナトリウム水溶液に浸漬することで重炭酸膜に変換した。また、1M KOH水溶液でアニオン交換後、窒素ガスで飽和させた水で洗浄することで、重炭酸化物塩の生成なしに水酸化物膜に変換できた。塩化物膜及び重炭酸膜に対して、水酸化物膜は4倍の伝導率及び2倍の含水率を示した。また、熱分析測定より、水酸化物膜が他の二つの膜よりも安定であることがわかった。以上の結果から、水酸化物膜の水酸化アルキルアンモニウムが化学的に不安定であること、安定化するために高い含水率を示すことを明らかにした。

論文

Oxygen hole state in A-site ordered perovskite ACu$$_3$$Ru$$_4$$O$$_{12}$$ (A = Na, Ca, and La) probed by resonant X-ray emission spectroscopy

水牧 仁一朗*; 溝川 貴司*; 安居院 あかね; 田中 壮太郎*; 高津 浩*; 米澤 進吾*; 前野 悦輝*

Journal of the Physical Society of Japan, 82(2), p.024709_1 - 024709_6, 2013/02

 被引用回数:8 パーセンタイル:53.73(Physics, Multidisciplinary)

Aサイト秩序型ペロブスカイト導電性酸化物ACu$$_3$$Ru$$_4$$O$$_{12}$$(A=Na, Ca, La)は特にA=Ca系で、比熱・磁化率・光電子分光スペクトルが奇妙な温度依存性を示すことが明らかになった。本研究では、Aサイトの価数を系統的に変化させたACu$$_{3}$$Ru$$_{4}$$O$$_{12}$$(A=Na, Ca, La)遷移金属の3$$d$$, 4$$d$$電子状態を観測するのに有効な手段である軟X線吸収分光(XAS)及び共鳴X線発光分光(XES)を行った。Cu-L吸収端のXASスペクトルにはCu$$^{3+}$$や電荷移動サテライトに対応すると思われるピーク構造が観測された。O-K吸収端では、XAS及びXESスペクトルに顕著なAサイト依存性が見られた。詳細な解析には今後クラスター計算やバンド計算などの理論計算との比較しAサイト価数の系統変化を議論した。

論文

Alkaline durable anion exchange membranes based on graft-type fluoropolymer films for hydrazine hydrate fuel cell

吉村 公男; 越川 博; 八巻 徹也; 前川 康成; 山本 和矢*; 猪谷 秀幸*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; 田中 裕久*

ECS Transactions, 50(2), p.2075 - 2081, 2012/10

水加ヒドラジンなどの液体燃料を蓄電媒体とする白金フリー燃料電池自動車におけるアニオン伝導電解質膜は、強アルカリ中で使用されるため高いアルカリ耐性が要求される。本研究では、アルカリ耐性に優れたイミダゾール構造を直接基材膜にグラフトしたアニオン膜を作製し、アルカリ耐性の向上を図った。放射線グラフト重合により、ETFE膜にビニルイミダゾール-スチレン共重合グラフト鎖を導入した後、Nアルキル化反応、水酸化カリウムによるイオン交換反応を行い水酸化イミダゾリウムをグラフト鎖に含む共重合アニオン膜を得た。スチレンはイオン交換基間の正電荷反発を減少させるために導入した。1M水酸化カリウム中80$$^{circ}$$Cの導電率の変化からアルカリ耐性を評価した結果、作製したアニオン膜は、初期の導電率28mS/cmに対し浸漬250時間後も10mS/cmの導電率を維持しており、数時間の浸漬で導電率が消失した従来型のグラフトアニオン膜と比較して高いアルカリ耐性を有することを実証できた。

論文

Preparation of anion-exchange membranes for fuel cell applications by $$gamma$$-ray pre-irradiation grafting

越川 博; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 前川 康成; 山口 進*; 山本 和矢*; 朝澤 浩一郎*; 山田 浩次*; 田中 裕久*

Proceedings of 12th International Conference on Radiation Curing in Asia (RadTech Asia 2011) (Internet), p.240 - 241, 2011/06

燃料電池用アニオン交換型電解質膜(AEM)をETFE膜へのクロロメチルスチレングラフト重合とトリメチルアミンの四級化反応により作製した。塩化物型のAEMを1M-KOH及び窒素ガスでバブリングした純水で処理することで水酸化物型に置換できる。しかし、水酸化物型はCO$$_{2}$$が溶存した水で重炭酸化物型に置換される。AEMは対イオンの酸性度が低いと伝導率及び含水率が増加した。グラフト鎖に架橋を導入すると、スチレンスルホン酸グラフト鎖のプロトン交換型電解質膜で効果があったが、AEMでは塩化物型と水酸化物型ともに含水率がわずかに減少しただけだった。この結果から、AEMの水酸化物型で強力に水を吸収する傾向があることが明らかになった。

論文

A New measurement of the astrophysical $$^8$$Li(d,t)$$^7$$Li reaction

橋本 尚志; 石山 博恒*; 渡辺 裕*; 平山 賀一*; 今井 伸明*; 宮武 宇也; Jeong, S.-C.*; 田中 雅彦*; 吉川 宣治*; 野村 亨*; et al.

Physics Letters B, 674(4-5), p.276 - 280, 2009/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:43.52(Astronomy & Astrophysics)

$$^8$$Li(d,t)$$^7$$Li反応の反応断面積を重心系で1.2から0.3MeVのエネルギーで7点直接測定した。これらのエネルギーは1$$sim$$3$$times$$10$$^9$$Kのガモフピーク領域をカバーする。重心系で0.8MeVのエネルギーで断面積の増大が観測され、これは複合核である$$^{10}$$Beの22.4MeVの励起状態の寄与によると考えられる。また、この寄与によって天体核反応率は1$$times$$10$$^9$$Kで従来用いられていた値よりも1桁大きいことが明らかとなった。

論文

KEKCB electron cyclotron resonance charge breeder at TRIAC

今井 伸明*; Jeong, S.-C.*; 小柳津 充広*; 新井 重昭*; 渕 好秀*; 平山 賀一*; 石山 博恒*; 宮武 宇也; 田中 雅彦*; 岡田 雅之*; et al.

Review of Scientific Instruments, 79(2), p.02A906_1 - 02A906_3, 2008/02

 被引用回数:13 パーセンタイル:51.75(Instruments & Instrumentation)

KEKCBは、18GHzの電子共鳴型(ECR)イオン源で、タンデムに設置された短寿命核分離加速実験装置(TRIAC)の一部として、上流で生成され質量分離された短寿命原子核の1+イオンを、ビーム軸上のECRプラズマに入射することで、多価のイオンへその場変換する装置である。これまでの開発研究によって、クリプトン,キセノン等のガス状元素やバリウム,インジウム等の非ガス状元素に対して、質量/電荷比が7以下の多価イオンにまで変換する効率を、それぞれ7%, 2%にまで向上することができた。また、短寿命な同位元素による測定と比較することで、この変換効率は、1秒程度の半減期を持つ同位元素に対しては、変わらないことを確かめた。従来見られていた出力ビーム中のバックグランドは、プラズマ壁及び電極の全アルミ化,高圧純水洗浄等により、10$$^{8}$$ppsから600ppsにまで落とすことができた。

論文

The H-Invitational Database (H-InvDB); A Comprehensive annotation resource for human genes and transcripts

山崎 千里*; 村上 勝彦*; 藤井 康之*; 佐藤 慶治*; 原田 えりみ*; 武田 淳一*; 谷家 貴之*; 坂手 龍一*; 喜久川 真吾*; 嶋田 誠*; et al.

Nucleic Acids Research, 36(Database), p.D793 - D799, 2008/01

 被引用回数:51 パーセンタイル:71.37(Biochemistry & Molecular Biology)

ヒトゲノム解析のために、転写産物データベースを構築した。34057個のタンパク質コード領域と、642個のタンパク質をコードしていないRNAを見いだすことができた。

論文

Ratio of aerosol and gases of radioactive chlorine and particle size distribution of aerosol formed by high-energy proton irradiation

横山 須美; 佐藤 薫; 真辺 健太郎; 野口 宏; 金子 広久; 沖 雄一*; 飯田 孝夫*; 田中 進*

Radiation Protection Dosimetry, 127(1-4), p.392 - 397, 2007/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Environmental Sciences)

高エネルギー加速器施設において、空気の核破砕反応によって生成される放射性核種の吸入による内部被ばく線量を評価するためには、核種の物理化学的特性が重要となる。しかし、高エネルギー陽子照射場において核破砕反応により空気中のArから生成される放射性塩素の性状に関する十分な情報がない。そこで、Arを添加した空気に48MeVの陽子を照射して生成される放射性塩素のエアロゾル・ガス比を測定した。また、放射性塩素エアロゾルの生成に寄与する非放射性エアロゾルの粒径分布及び化学形を測定した。この結果、放射性塩素は、エアロゾル,酸性ガス,非酸性ガスで存在すること,放射性塩素エアロゾルの割合は70%以上であること、放射性塩素ガスは30%が酸性ガス及び70%が非酸性ガスであることを明らかにした。また、照射初期段階の非放射性エアロゾル濃度は、20$$sim$$30nmにピークを持ち、10分後には、多くの粒子が200nm以下に幅広く分布した。このことから、加速器施設のビームライン周辺において、非放射性エアロゾルへの放射性塩素の付着により生成される放射性塩素エアロゾルの粒径は、ICRPのデフォルト値よりもかなり小さいと考えられる。

論文

DLVO理論に基づく地下水中でのモンモリロナイトゲルからの粒子の分散性に関する評価

黒澤 進; 長崎 晋也*; 田中 知*

日本原子力学会和文論文誌, 6(2), p.205 - 213, 2007/06

DLVO理論を適用して、モンモリロナイトゲルの粒子間の剪断応力に相当する相互作用ポテンシャルを評価した。そして、Stokes則に従い、その相互作用ポテンシャルに相応する地下水流速を算定した。その結果、モンモリロナイト粒子の分散が生じるには、約10$$^{-5}$$$$sim$$10$$^{-4}$$m/sの範囲の地下水流速が必要であることが示された。この流速範囲は、我が国の地下深部の地下水流速よりも速いものである。また、熱運動に起因したモンモリロナイトのゲル粒子の易動性をMaxwell-Boltzmannの分布式を適用して検討した。その結果、ゲル状態にあるモンモリロナイト粒子の熱運動による易動性は、地下水中の溶存イオンの一般的な濃度条件のもとでは起こらないことが示された。本研究から、高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価において、核種移行におけるモンモリロナイト粒子の影響はほとんどないものと推測された。

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