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報告書

水蒸気改質処理試験装置の腐食対策

中西 良樹; 青山 佳男; 野中 一晴; 曽根 智之; 中澤 修; 田代 清

JAEA-Testing 2011-008, 31 Pages, 2012/03

JAEA-Testing-2011-008.pdf:2.8MB

焼却処理が困難なウランで汚染されたリン酸トリブチルとノルマルドデカンの混合廃溶媒の減容処理を行うため、水蒸気改質処理法の開発を行っている。この混合廃溶媒を処理したところ、処理試験装置のガス化装置に孔食状の腐食が発生した。このため、原因調査及び試験を行った。この結果、ガス化装置に発生した腐食の原因は処理の過程で発生する残渣による隙間腐食であるとわかった。よって、この隙間腐食に対する防食法の検討を行い、本装置の防食法として、犠牲陽極方式のカソード防食法を採用した。この腐食対策を施した装置を用いて、混合廃溶媒の連続処理試験を行ったところ、638時間の処理でガス化装置に隙間腐食が発生しなかったことから、実施した対策が有効であることがわかった。

報告書

Experiment on the gaseous iodine release from irradiated cesium iodide solutions (Contract research)

森山 清史; 田代 信介; 千葉 慎哲; 丸山 結; 中村 秀夫; 渡部 厚*

JAEA-Research 2011-016, 125 Pages, 2011/06

JAEA-Research-2011-016.pdf:2.71MB

軽水炉シビアアクシデント時の格納容器内における放射線化学的作用による揮発性ヨウ素の生成は、ソースターム評価における重要な不確かさ要因である。この現象に関する実験を小規模な体系でよく制御された条件下において実施した。$$^{131}$$Iで標識し、ホウ酸-水酸化ナトリウム緩衝剤によりpHを制御した10$$^{-4}$$Mヨウ化セシウム水溶液に$$gamma$$線を照射し、一定流量のガスで掃気することにより、気相へ放出される揮発性ヨウ素を化学種選択性のフィルタを用いてI$$_2$$と有機ヨウ素に分別捕集し、各々の放出量を測定した。また、ヨウ素放出挙動に対するpH,温度,無機及び有機不純物、雰囲気中の酸素及び水素濃度の影響を調べた。本報告書には、ヨウ素放出割合の時系列変化に関するデータ、及び最終放出割合に対する各パラメータの影響に関する比較を示し、併せて、計算コードにより本実験のシミュレーションを行う場合に必要な初期・境界条件及び界面条件を示す。

論文

Experiment and modeling for solvent leaching from paint matrix considering equilibrium

森山 清史; 千葉 慎哲; 田代 信介; 丸山 結; 中村 秀夫; 渡部 厚*

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(6), p.885 - 891, 2011/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

エポキシ系塗料に残存する溶媒が水中に浸漬したときに溶出する挙動について実験を行い、塗膜と水中における濃度の平衡を考慮した速度論モデルを開発した。モデルに含まれる3つのパラメータ、平衡定数$$K$$,溶出速度$$k_d$$、及び塗膜内初期残存濃度$$C_p^0$$を実験結果に基づいて評価し、これらに関する実験式を得た。モデルによる計算は、実験で得られた溶出量の時系列変化データと定性的にも定量的にもよく一致し、さらに、Ballら(2003)によるデータとも整合性を示した。

論文

Performance of steam reforming technology in a long term treatment of waste TBP/dodecane

中川 明憲; 曽根 智之; 佐々木 紀樹; 中澤 修; 田代 清

Proceedings of International Waste Management Symposia 2011 (WM2011) (CD-ROM), 7 Pages, 2011/03

A long term pilot scale experiment with steam reforming treatment technology was conducted for volume and weight reduction of uranium contaminated waste tri-n-butyl phosphate/n-dodecane solvent (TBP/dodecane) which was difficult to incinerate. The technology consists of a steam reforming process and a submerged combustion process. In the first process, TBP/dodecane is vaporized and pyrolyzed with superheated steam in a reducing atmosphere. In the second process, the decomposition gases are completely burned in a submerged combustion reactor. A short term treatment test was carried out before the long term test. The test achieved high mass reduction rate of the waste TBP/dodecane at least 99.3% though severe corrosion of the gasification chamber were observed. This problem was solved by sacrificial anode. After the improvement, the system could be operated safely for 960 hours, the averaged mass reduction rate was 99.6% that was slight higher than the short test one.

報告書

水蒸気改質処理法によるウランで汚染された廃TBP/n-ドデカン処理技術開発

中川 明憲; 曽根 智之; 佐々木 紀樹; 中澤 修; 田代 清

JAEA-Technology 2010-014, 46 Pages, 2010/06

JAEA-Technology-2010-014.pdf:1.76MB

焼却では装置を腐食させる、配管の閉塞を引き起こす、大量の二次廃棄物が発生するなどの理由により処理することが困難なウランで汚染されたリン酸トリブチルの減容処理技術として、水蒸気改質処理法の開発を行った。水蒸気改質処理法は、加熱された水蒸気との接触により難燃物の分解・ガス化を行う水蒸気改質プロセスと、水中で燃焼を行う液中燃焼プロセスを組合せた廃棄物処理法である。水蒸気改質処理法は、廃棄物の減容率が高く、二次廃棄物がほとんど発生しないなどの特徴がある。技術開発の結果として、99.6%の廃棄物の減容率が得られること、排ガス処理系へのウランの移行抑制により排ガス処理系から発生する廃水のウラン濃度が放出基準(0.037mg/L)未満であること、排ガス中のCO濃度及びNOx濃度はそれぞれ茨城県条例等で定められた規制値(100ppm及び250ppm)以下であること、配管の閉塞抑制及び腐食対策技術の開発により装置が長時間処理に耐えうることを確認した。

論文

Experiments on the release of gaseous iodine from $$gamma$$-irradiated aqueous CsI solution and influence of oxygen and Methyl Isobutyl Ketone (MIBK)

森山 清史; 田代 信介; 千葉 慎哲; 平山 文夫*; 丸山 結; 中村 秀夫; 渡部 厚*

Journal of Nuclear Science and Technology, 47(3), p.229 - 237, 2010/03

 被引用回数:19 パーセンタイル:75.78(Nuclear Science & Technology)

放射線化学的効果による揮発性ヨウ素の発生は、軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価において重要な不確かさ要因の一つである。メチルイソブチルケトン(MIBK)を含むCsI水溶液(1E-4M)の$$gamma$$線照射(約7kGy/h,2時間)による気相への分子状ヨウ素及び有機ヨウ素放出に関する実験を行った。溶液は緩衝剤によりpH$$sim$$7とし、パラメータとしてMIBK濃度(最大1E-3M)及び雰囲気の酸素濃度を変化させた。照射終了時の全ヨウ素放出量及び有機ヨウ素放出量は初期全量に対し各々2-47%, 0.02-1.5%であり、同一雰囲気の元ではMIBK濃度が増加すると全ヨウ素放出量は減少、有機ヨウ素放出量は増加する傾向が見られた。この挙動は酸素の有無による有機物の放射線分解過程の分岐と、ラジカルの消費に関するヨウ素と有機物の競合により説明できる。

報告書

水蒸気改質処理法によるウランを含有する廃TBP/n-ドデカンの長期連続処理

曽根 智之; 中川 明憲; 小山 勇人; 郡司 清; 野中 一晴; 佐々木 紀樹; 田代 清; 山下 利之

JAEA-Technology 2009-023, 33 Pages, 2009/06

JAEA-Technology-2009-023.pdf:8.11MB

水蒸気改質処理法は、有機廃棄物を過熱水蒸気で分解・ガス化させ、ウラン等の非揮発性の放射性核種を有機物と分離したのち、ガス化した有機物を高温空気で酸化分解するものである。ウランを含有する約2500Lの廃TBP/n-ドデカンの処理を実施し、長時間処理における装置性能を評価した。この結果、長期処理においても、装置内温度が設計通りに制御されること,排ガス中のCO濃度及びNOx濃度は規制値未満に制御されること,排ガス処理系へのウラン移行率及び廃TBP/n-ドデカンのガス化率は短時間処理と同等の性能を維持すること等が確認された。水蒸気改質処理法は廃TBP/n-ドデカンの長時間処理に対して安定した運転が可能で減容効果も高い処理技術であることが示された。

論文

Self-irradiation damage of a curium-doped titanate ceramic containing sodium-rich high-level nuclear waste

三田村 久吉; 松本 征一郎; 宮崎 崇*; White, T. J.*; 額賀 清*; 冨樫 喜博; 佐川 民雄; 田代 晋吾; D.M.Levins*; 菊地 章

Journal of the American Ceramic Society, 73(11), p.3433 - 3441, 1990/11

 被引用回数:10 パーセンタイル:56.03(Materials Science, Ceramics)

ナトリウムの多い模擬高レベル廃棄物を含むシンロックに、0.78wt%の$$^{244}$$CmO$$_{2}$$を添加して$$alpha$$加速試験を行った。出来た試料のオートラジオグラフィから、微細気孔や調製時に加えたチタンの酸化物部を除き、20$$mu$$mの解像度でキュリウム添加が均一に行なわれたことが観察された。試料の構成鉱物相としては、オランダイト、ペロブスカイト、ジルコノライトの主相の他に、フロイデンバーガイトやローベリンガイト相が含まれていた。試料の密度は、$$alpha$$崩壊数の蓄積とともに減少し、5000年の加速年数で1%の減少が見られた。浸出特性については、キュリウムの浸出率が加速年数とともに幾分高くなる傾向を示し、可溶性の元素(Na、Csなど)の浸出率が、2000年の加速年数で増加傾向を示した。

論文

Adsorption on various leach container materials of plutonium and curium leached from nuclear waste glasses

馬場 恒孝; 田代 晋吾; 額賀 清*; 佐川 民雄; 野村 正之

Nucl. Chem. Waste Manage., 8, p.45 - 54, 1988/00

高レベル廃棄物ガラス固化体の浸出実験において問題となる浸出容器表面への放射性核種の吸着挙動を検討した。

報告書

模擬ガラス固化体の中性子照射試験

中村 治人; 松本 征一郎; 額賀 清*; 桐山 雄二; 妹尾 宗明; 村岡 進; 田代 晋吾

JAERI-M 84-146, 12 Pages, 1984/08

JAERI-M-84-146.pdf:0.45MB

高レベル廃棄物中に含まれる放射性核種の放射線によるガラス固化体の特性への影響を調べるため、JMTRで中性子照射して特性変化を調べた。ガラス固化体への放射線影響で最も大きいのは、$$alpha$$線であるといわれている。ガラス固化体の中性子照射により、$$^{1}$$$$^{0}$$B(n,d)$$^{7}$$Li反応から発生する$$alpha$$粒子の数は無限大時間にガラス固化体中で起る$$alpha$$崩壊数の1.3倍であった。$$Gamma$$線照射、熱勾配等種々の条件が実際に予想されるより厳しい条件であった。浸出率の増加は約3倍、密度の変化は1%以下であり、$$alpha$$粒子による固化体の特性への影響は少ないとの結果を得た。

報告書

Code for Computing Temperature Distribution in Geologic Formation Around High-Level Waste Repository,'HOT'

馬場 恒孝; 阿部 清治; 小林 健介; 田代 晋吾; 佐藤 一男; 荒木 邦夫

JAERI-M 9388, 50 Pages, 1981/03

JAERI-M-9388.pdf:1.1MB

高レベル放射性廃棄物を地層処分した時、この廃棄物の崩壊熱による発熱で周辺地層の温度上昇がおこる。この周辺地層の温度分布を評価するために、計算コード「HOT」を開発した。「HOT」は定常または非定常の熱伝達の問題として、複雑な地層内の温度分布を計算するために作られたもので、三次元有限差分法を採用している。本コードによる計算の対象領域は直方体(例えば、1000m$$times$$1000m$$times$$5000m)であり、この領域は幾つかの岩石層から成るとし、計算に先立って岩石層を定めることができるものとした。HOTコードの特徴は、あらかじめ大きな領域で計算を行い、その結果を境界条件として小さな領域での計算を実行できることである。本コードはFORTRAN-IVで書いており、使用計算機はFACOM-M200である。

論文

CURRENT STATUS OF MLIS PROGRAM IN PNC

須藤 収; 山口 大美; 川上 重秋; 田代 清; 島崎 善広

6th Atomic Point Study International Symposium, , 

動燃事業団における分子レーザー法ウラン濃縮技術開発の現状についてのレビュー

論文

分子レーザー法開発の現状

須藤 収; 田代 清; 川上 重秋; 沖本 龍壯; 佐藤 章; 亀田 昭二

動燃技報, , 

分子レーザー法の事業団における研究開発の現状について述べたもの。

口頭

シビアアクシデント晩期の格納容器内ソースターム評価,7; 放射線場でのヨウ素化学挙動試験結果

森山 清史; 田代 信介; 丸山 結; 中村 秀夫; 渡部 厚*

no journal, , 

シビアアクシデント晩期の格納容器内ガス状ヨウ素挙動を把握するため、ヨウ化セシウム水溶液にCo-60$$gamma$$線を照射したときのガス状ヨウ素生成量等を測定する実験を行った。硫酸による酸性条件(pH=5)を基本条件とし、ヨウ素挙動に影響を及ぼすと考えられる有機物や塩酸等を添加したパラメータ試験を実施した。

口頭

シビアアクシデント晩期の格納容器内ソースターム評価,9.2; 放射線場でのヨウ素化学挙動試験結果

森山 清史; 田代 信介; 平山 文夫*; 丸山 結; 中村 秀夫; 渡部 厚*

no journal, , 

シビアアクシデント晩期の格納容器内ガス状ヨウ素挙動を把握するため、ヨウ化セシウム水溶液にCo-60$$gamma$$線を照射したときのガス状ヨウ素生成量等を測定する実験を行った。pH緩衝剤によりpHを制御した条件下で、pH,鉄イオン,塩素イオン及び有機物の影響を調べるパラメータ試験を実施した。また、機構論的ヨウ素化学挙動モデルによる解析的検討を行った。

口頭

シビアアクシデント晩期の格納容器内ソースターム評価,12; 放射線場でのヨウ素化学挙動試験結果,3

森山 清史; 田代 信介; 千葉 慎哲; 中村 秀夫; 中村 康一*

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント(SA)晩期の格納容器(CV)内ガス状ヨウ素挙動を把握するため、ヨウ化セシウム水溶液にCo-60$$gamma$$線を照射したときのガス状ヨウ素放出量を測定する実験を行った。pH緩衝剤によりpH7に調整された条件で、雰囲気の酸素濃度を変えた場合の有機物の影響に関するデータを得た。空気雰囲気と比較して、低酸素及び無酸素条件では有機物濃度が高い場合にヨウ素放出量が減少する傾向が顕著になった。本試験結果はヨウ素の反応における有機物の影響が酸素濃度の影響を受けることを示すものでありBWR等の低酸素雰囲気条件でのヨウ素挙動を推測するうえで重要である。

口頭

水蒸気改質処理法における主要構成材料の耐久性試験

中川 明憲; 曽根 智之; 佐々木 紀樹; 中澤 修; 田代 清

no journal, , 

焼却処理に替わる有機系廃棄物の処理技術として、水蒸気改質処理法の開発を実施している。現在、水蒸気改質処理法の処理対象の拡大を図っており、本法を焼却処理が困難な塩化ビニル,不燃油,先進再処理抽出剤等へ適用するためには、処理時に生成するハロゲン化水素やリン酸に対する腐食対策を行っていくことが重要である。本件では、ハロゲン化水素及びリン酸に対する材料腐食試験を実施し、各種材料の耐久性の評価及び有効な候補材料の選定を行った。

口頭

リン酸エステル油に対する水蒸気改質処理の適用性検討

青山 佳男; 中川 明憲; 曽根 智之; 佐々木 紀樹; 中澤 修; 田代 清

no journal, , 

設備の腐食,多量の二次廃棄物発生等の理由により焼却処理が適さないリン酸系溶媒,フッ素系油等の有機廃棄物の処理技術として、水蒸気改質処理法の開発を実施している。本件では処理対象の拡大として難燃性のリン酸エステル油への適用性を検討した。水蒸気供給量をパラメータとした処理試験を行い、リン酸エステル油の処理性能に対する水蒸気の影響を調べた。その結果、水蒸気供給量の増加とともに有機物の分解が促進されて煤及び残渣の発生が抑制されることがわかり、水蒸気改質処理法がリン酸エステル油の処理についても有効であることがわかった。

口頭

シビアアクシデント晩期の格納容器内ソースターム評価,18; 格納容器壁面ペイントからの有機物溶出挙動試験

森山 清史; 千葉 慎哲; 田代 信介; 中村 秀夫; 中村 康一*

no journal, , 

シビアアクシデント時の格納容器内における有機ヨウ素生成にかかわる有機物として、壁面の塗膜から溶出する有機物の重要性が指摘されている。そこで、実機で用いられるエポキシ系塗料を塗布した試験片を水に浸漬し、溶出する有機物量の時間変化を測定する実験を実施し、温度,塗膜厚さ、及び塗装施工からの経過時間の影響を調べた。また、実験結果に基づき、水中と塗膜内との平衡を考慮した溶出挙動モデルを作成した。

口頭

貴金属触媒を用いる硝酸イオンの還元分解,8; 劣化触媒の再生技術の開発

門脇 春彦; 間宮 圭司*; 高野 雅人; 田代 清; 目黒 義弘

no journal, , 

ヒドラジン及びパラジウム-銅担持活性炭触媒を用いる高濃度硝酸ナトリウム溶液中の硝酸イオンの還元分解において、脱硝反応に長時間用いた触媒は担持金属が結晶化し、これが原因となり性能が劣化する。本研究では、結晶化した触媒金属の構造を再構築(溶出・再担持)する触媒再生の技術開発を行った。

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