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論文

Investigation into cause of increasing count rate on PIMS at RRP, 1; Search of potential causes

向 泰宣; 中村 仁宣; 中道 英男; 栗田 勉; 野口 佳彦*; 田村 崇之*; 池亀 功*; 清水 純治*

Proceedings of INMM 56th Annual Meeting (Internet), 9 Pages, 2015/07

六ヶ所再処理工場に設置されているPIMSはグローブボックス内機器のPu量を全中性子測定により定量する装置である。PIMSは同時中性子法を用いていないため、現状のプロセス状態と校正時に決定したPu量へ変換するパラメータが一致していることが非常に重要である。PIMSは、2006年に校正され、以後、計量管理目的でグローブボックス内のPu量の直接測定を実施している。しかしながら、インターキャンペーンの長期間、工程内に新たなMOX粉末が工程内に投入されていないにもかかわらずPIMSの計数値が予期せず継続的に上昇していることがわかった。当該事象の主たる原因を突き止めるため、原子力機構とJNFLは共同で複数の調査を実施した。その調査において、装置のシステムパラメータの設定値、MOX粉末貯蔵時のO/Mや含水率変化に伴う中性子発生挙動、及びグローブボックス内で使用されている軽元素(パッキン等で使用されるテフロン)とMOX粉末との相互作用に着目した試験をPCDFにおいてMOX粉末を用いて実施した。その結果、MOX粉末とテフロンを共存させた試験においてPIMSで確認された継続的な計数値上昇と類似した挙動が確認された。このことから、PIMSの継続的な計数値上昇の主たる原因は、テフロンとMOX粉末の接触で生じる($$alpha$$, $$n$$)反応に伴うものであると結論付けた。

論文

Applicability of iron phosphate glass medium for loading NaCl originated from seawater used for cooling the stricken power reactors

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 6 Pages, 2013/09

福島第一原子力発電所での汚染水処理により生じたスラッジの廃棄体化候補技術として、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体による固化法の適用性を検討している。本報では、スラッジに含まれる海水成分であるNaClのIPG媒体への充填挙動及びガラス物性を評価するため、100g規模の基礎試験を行った。試験の結果、IPG媒体に対してNa$$_{2}$$O及びClを約19及び15mol%まで充填できた。NaCl成分の充填によりガラスの架橋構造の分断が生じることで、ガラス転移温度及び結晶化開始温度が低下する傾向が認められた。化学的耐久性については、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$濃度が高いIPG媒体を用いることでホウケイ酸塩系の高レベルガラスの1/10程度の浸出速度となることがわかった。

論文

Behaviour of IPG waste forms bearing BaSO$$_{4}$$ as the dominant sludge constituent generated from the treatment of water used for cooling the stricken power reactors

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 8 Pages, 2013/09

東日本大震災で被災した原子炉の冷却に使用している大量の水は、放射性物質で汚染しているため、汚染水の浄化方法や浄化によって発生した廃棄物の安定化法について、国内でさまざまな取り組みがなされている。ここでは、発生した廃棄物の中、BaSO$$_{4}$$を主成分とするスラッジを対象として、鉄リン酸ガラスを媒体として、スラッジの廃棄体化について検討を行っている。これまでの研究の結果、ストロンチウム核種を含有するBaSO$$_{4}$$スラッジの廃棄体化に鉄リン酸塩ガラスが十分に機能することが判明した。

論文

先進型溶液監視・測定装置(ASMS)の開発

向 泰宣; 中村 仁宣; 吉元 勝起; 田村 崇之*; 岩本 友則*

核物質管理学会(INMM)日本支部第32回年次大会論文集(インターネット), 9 Pages, 2011/11

先進型溶液監視・測定装置(ASMS)は、貯槽内の硝酸Pu溶液に含まれるPu量を直接NDAにより測定する装置であり、現行の保障措置上の課題を改善し、次世代の保障措置ツールとして確立するために日本原燃と原子力機構が共同で2007年より開発を実施してきた。目標とする測定の不確かさは、中間在庫検認時のNDAにおける部分欠損探知レベルに相当する6%とし、MCNPX解析コード結果を踏まえ中性子検出器の設計・製作を行った。実証試験では、プルトニウム転換技術開発施設の貯槽に検出器を設置後、硝酸Pu溶液を用いた校正試験を実施した。この結果、低液位領域を除き、約3.4%の不確かさでPu定量にかかわる校正を行うことができ、目標の不確かさを満足することができた。さらに各種運転状態におけるモニタリング能力を確認した。この結果、計数値(Singles)のトレンドデータを解析することにより、従来型の液位監視装置と同様に槽間移送等の主要な運転履歴をリアルタイムで把握できることがわかった。

論文

Development and future challenge for Advanced Solution Measurement and Monitoring System (ASMS)

中村 仁宣; 向 泰宣; 吉元 勝起; 田村 崇之*; 岩本 友則*

Proceedings of INMM 52nd Annual Meeting (CD-ROM), 9 Pages, 2011/07

原子力機構と日本原燃は保障措置課題解決及び次世代保障措置機器開発のため、大型再処理工場における精製工程以降の高濃度プルトニウム溶液中のPu量の直接測定技術として、共同で先進溶液測定・監視システム(ASMS)を開発している。本発表では、ASMS開発の第一段階として、プルトニウムの定量に関する技術及び方法論をまとめた。詳細なMCNPXのモデル化と計算並びに硝酸プルトニウム溶液を用いた校正実施により、Pu実効質量と計数率に関する校正定数を得ることができ、その測定不確かさは約3%(2時間測定かつ低液位領域を除く)であった。この値は当初の開発目標である6%(保障措置機器達成目標)を達成するものである。本発表では、ASMSを用いた保障措置設計概念とSMMSとのASMSの協調によるメリットについても併せて示した。

論文

Evaluation of monitoring capability and sensitivity of Advanced Solution Monitoring and Measurement System (ASMS)

向 泰宣; 中村 仁宣; 細馬 隆; 吉元 勝起; 田村 崇之*; 岩本 友則*

Proceedings of INMM 51st Annual Meeting (CD-ROM), 9 Pages, 2010/07

JNFLとJAEAは共同で六ヶ所再処理工場向けのアドバンスドソリューションモニタリング装置を開発している。本研究では、適用性調査研究に次ぐ試験として、新しい実証用のASMS検出器を設計・製作しプルトニウム転換技術開発施設の別のプロセスタンクに設置した。適用性調査研究において設置した検出器と今回設置した検出器を用いて、運転状態の確認に関連するモニタリング能力確認試験(サンプリング,液移送,撹拌・循環,長期間測定時の安定性確認等)を実施した。その結果、既存のSMMSと比較して良好な能力と有利性が確認され、ASMSの測定結果は運転情報に起因する情報やPu量に関する情報を運転員や査察官に提供できることがわかった。また、SMMSとASMSの組合せは将来の保障措置設計において透明性を向上させるための有効なツールとなることも併せて示した。

論文

NDAによる高濃度プルトニウム溶液中のプルトニウム量直接測定技術にかかわる適用性調査検討; アドバンスド溶液測定・監視システム(ASMS)

中村 仁宣; 高谷 暁和; 向 泰宣; 細馬 隆; 吉元 勝起; 田村 崇之*; 岩本 友則*

核物質管理学会(INMM)日本支部第30回年次大会論文集(CD-ROM), 9 Pages, 2009/11

日本原燃(JNFL)と原子力機構(JAEA)は2007年より共同でASMSの開発に着手した。その目的は、主要な槽内の高濃度プルトニウム溶液中のPu量をNDAにて直接測定する技術の確立である。それにより、ASMSはPu量の直接測定や連続監視が可能となり、中間在庫検認(IIV)等におけるサンプリングや破壊分析の代替となり、安全維持を目的としたプロセス監視にも対応できる。その不確かさについては、NDAにおいて部分欠損検知可能なレベルに相当する6%以下を目標とした。ASMSの測定原理はMOX粉末のものを応用できるが、溶液の特性上、アルファ値の変動を考慮する必要がある。このため、簡易な測定システムにより、硝酸プルトニウム溶液を用いた校正試験をプルトニウム転換技術開発施設(PCDF)において行った。その結果、MCNP計算値と実測値(Singles及びDoubles計数率)に良い一致を得ることができた。本発表においては、解決すべき課題、ASMSの利点や検出器のセットアップ、並びに予備校正の評価結果を示す。

論文

First trial to study the feasibility of direct plutonium mass measurement in a process tank by a new NDA; Advanced solution measurement and monitoring system

中村 仁宣; 高谷 暁和; 向 泰宣; 細馬 隆; 吉元 勝起; 田村 崇之*; 岩本 友則*

Proceedings of INMM 50th Annual Meeting (CD-ROM), 9 Pages, 2009/00

日本原燃と原子力機構は共同で六ヶ所再処理工場(RRP)のための初の試みである先進的な溶液測定・モニタリング装置(ASMS)の開発に着手した。開発の目的は非破壊測定装置によりプロセスタンク中の純粋な高濃度Pu溶液に対する直接Pu量測定技術を確立することにある。仮に実現すれば、ASMSは直接測定とモニタリング能力を提供し、中間在庫検認におけるサンプリングや分析の代替となり、さらに安全のためのプロセスモニタリングが可能となる。測定不確かさの目標は6%以下(1$$sigma$$)であり、これはNDAによるIIVにおける部分欠損を検認するレベルと同等である。測定原理はMOX粉末に対する技術と類似しているが、溶液の特性による$$alpha$$値の変動に対する技術確立が必要となる。最初の試みとしては、簡素な中性子測定器を組み立てて原子力機構の転換施設において試験を行った。その設置を行う前に、MCNP計算をセルとタンク全体に対して実施した。検出器間に適切な空間を持つ2つの検出器は環状槽の中央に設置し、その後硝酸プルトニウム溶液を用いて52kgPuまでの範囲で校正試験を行った。結果的に、MCNP計算結果と測定値(Singles/Doubles)間によい一致が得られた。適用性調査研究としては、解決すべき課題を抽出する必要があった。本発表ではASMSのメリットを示すとともに、設置と検出器のセットアップについてレビューし、予備的な校正結果を考察した。

口頭

NDAによる高濃度プルトニウム溶液中のプルトニウム量直接測定技術にかかわる適用性調査検討; アドバンスド溶液測定・監視システム(ASMS)

中村 仁宣; 高谷 暁和; 向 泰宣; 細馬 隆; 吉元 勝起; 田村 崇之*; 岩本 友則*

no journal, , 

日本原燃(JNFL)と原子力機構(JAEA)は2007年より共同でASMSの開発に着手した。その目的は、主要な槽内の高濃度プルトニウム溶液中のPu量をNDAにて直接測定する技術の確立である。それにより、ASMSはPu量の直接測定や連続監視が可能となり、IIV等におけるサンプリングや破壊分析の代替となり、安全維持を目的としたプロセス監視にも対応できる。その不確かさについては、NDAにおいて部分欠損検知可能なレベルに相当する6%(1$$sigma$$)以下を目標とした。ASMSの測定原理はMOX粉末のものを応用できるが、溶液の特性上、$$alpha$$値の変動を考慮する必要がある。このため、簡易な測定システムにより、硝酸プルトニウム溶液を用いた校正試験をPCDFにおいて行った。その結果、MCNP計算値と実測値(Singles及びDoubles計数率)に良い一致を得ることができた。本発表においては、解決すべき課題,ASMSの利点や検出器のセットアップ、並びに予備校正の評価結果を示す。

口頭

Fundamental study on immobilization of sludge generated from treatment of remaining water used for cooling of the stricken power reactors

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 鈴木 良和*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

東日本大震災によって被災した福島第一原子力発電所の原子炉を冷却するために使用されている大量の水が、原子炉建屋やタービン建屋内に滞留水となって残留している。これらの滞留水は、CsやSr等の放射性物質によって汚染されているため除染が必要である。これまでに公開された情報によると、福島第一原子力発電所は、滞留水を除染するプロセスのひとつに、フランスのラ・アーグ再処理工場で用いられている除染装置を採用しているようである。文献によると、同装置を用いた場合、Csはフェロシアン化物と、またSrはBaSO$$_{4}$$と沈殿させることにより、スラッジとして分離することができる。以上の調査結果のもと、本研究では、BaSO$$_{4}$$を模擬スラッジとして、さまざまな溶融温度で鉄リン酸塩ガラスに充填する試験を行った。その結果、BaSO$$_{4}$$は加熱によってBaOに分解し、最大48mol%のBaOがIPG中に溶け込むことがわかった。さらにBaOを充填したガラス固化体の場合、BaOの充填率が高いほど、また低い溶融温度で製造したガラスほど、ガラス固化体として良い性能を示すことが判明した。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,3; スラッジのガラス固化にかかわる予備試験

天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 中村 洋貴*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 小林 秀和

no journal, , 

汚染水処理に伴い発生する、放射性CsやSrを含有するスラッジの固化媒体候補として、高い充填効果等が期待できる鉄リン酸塩ガラスを選定した。本報では、スラッジに含まれると考えられる成分のうち、ガラス化に及ぼす影響が大きいと考えられる硫酸根を含むBaSO$$_{4}$$を模擬廃棄物とし、これを化学的耐久性に優れた組成の鉄リン酸塩ガラス媒体により固化する予備試験を行った。その結果、BaOを約48mol%まで高充填できること、また模擬ガラス固化体は良好な化学的耐久性を示すことを確認した。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,2; スラッジ固化の概要と固化媒体の選定

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 鈴木 良和*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

被災した原子炉で使用された冷却水は汚染しているため、放射性廃棄物発生容量を低減化する観点から汚染水の除染が行われている。本研究において、汚染水の処理で発生する沈殿物(スラッジ)の成分を推定し、これを廃棄体化するのに適したガラス媒体を検討したところ鉄リン酸塩ガラスが有効であることが判明した。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,5; 鉄リン酸塩ガラス媒体によるNaCl固化処理にかかわる基礎試験

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

福島第一原子力発電所での汚染水処理により発生したスラッジの固化媒体候補の一つとして、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体に着目した試験検討を実施している。本報では、IPG媒体によりスラッジ成分の一つである塩化ナトリウム(NaCl)を固定化(ガラス化)するための条件及びNaCl充填IPGの熱特性について検討した。その結果、IPG媒体とNaClの混合比9:1において均質なNaCl充填IPGが作製できること及びNaCl充填により結晶化しやすくなることがわかった。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,4; 鉄リン酸塩ガラス媒体によるBaSO$$_{4}$$固化処理にかかわる基礎試験

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

東日本大震災で被災した原子炉を冷却するために使用し、放射性物質によって汚染された大量の水(汚染水)が、福島第一原子力発電所の原子炉建屋やタービン建屋に滞留している。現在、汚染水については、除染装置による処理が進められており、除染後の水の一部は冷却水として再利用されている。一方、汚染水の処理により、CsやSr等の放射性物質を含有したスラッジが二次廃棄物として発生している。本研究は、このような二次廃棄物をより安全に管理すべく、これを安定なガラス固化体とするための適切なガラス媒体の選定、選定したガラス媒体への二次廃棄物充填、及び作製したガラス固化体の性能評価を行い、得られた成果を、実際の二次廃棄物の廃棄体化検討に反映していくことを目的としている。今回、スラッジ構成物質のうち、BaSO$$_{4}$$を対象として鉄リン酸塩ガラス(IPG)を用いた廃棄体化試験を行い、BaSO$$_{4}$$の固化処理に適切なIPG組成やガラス固化条件、及び同伴するSrの影響についてデータを取得したところ、IPGがBaSO$$_{4}$$を主体とするスラッジの固媒体として有効であることが確認された。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,6; 鉄リン酸塩ガラス媒体によるフェロシアン化物成分の固化処理に関する基礎試験

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

福島第一原子力発電所での汚染水処理により発生したスラッジの固化媒体候補の一つとして、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体に着目した試験検討を実施している。本報では、汚染水処理で生じたスラッジに含まれる、Csを吸着したフェロシアン化物(Cs-KNiFC)成分のIPG媒体への充填挙動及び同成分を充填したガラスの基礎物性を取得した。その結果、熱的安定性を損なうことなくCs-KNiFC成分をガラス化上限の約20mol%まで充填できることがわかった。既報の結果も総合すると、スラッジに含まれる硫酸塩, Cs-KNiFC及び塩化ナトリウムの各成分は、IPG媒体により固化処理可能と考えられる。今後は、スラッジ構成成分が混在した多成分系、すなわち、より実スラッジに近い組成系での基礎試験を行う予定である。

口頭

鉄リン酸塩ガラス媒体に関する熱力学的考察

天本 一平; 小林 秀和; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; et al.

no journal, , 

これまで理論計算によるP$$_{2}$$O$$_{5}$$-FeOx(X=2, 3)系の詳細な状態図は作図できなかったため、Brow等の研究をもとに、熱力学的諸量を推算し、P$$_{2}$$O$$_{5}$$-FeOx系状態図を作成可能にした。さらに得られたデータを用いてリン酸塩ガラスを熱力学的観点から考察したところ、実験値とほぼ合致することを確認することができた。

口頭

次世代再処理ガラス固化技術基盤研究,30; 廃棄物含有鉄リン酸ガラスの作製及び物性評価

小林 秀和; 永井 崇之; 岡本 芳浩; 捧 賢一; 天本 一平; 武部 博倫*; 中村 洋貴*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

高レベル廃液ガラス固化の高度化として、現行のホウケイ酸ガラスの組成改良による高充填マトリックスの開発とともに、代替マトリックスの適用性調査を進めている。代替マトリックスとしては、鉄リン酸ガラス(IPガラス)に着目し、これまでに、廃液成分を粉末試薬で簡易的に模擬した試験により、同成分をIPガラスに固定化できる見込みを得た。本報では、実プロセスでの処理を想定し、模擬廃液をIPガラスで溶融固化する試験を行い、約1000$$^{circ}$$Cで均一なガラス融体が生成すること、廃棄物ガラス試料の化学的耐久性は良好であること等を明らかにした。

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