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論文

Pt, PtCo触媒表面の酸素吸着に及ぼす水の影響

Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 尾嶋 正治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 利彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹

NanotechJapan Bulletin (インターネット), 11(4), 6 Pages, 2018/08

固体高分子形燃料電池の正極には白金ナノ粒子触媒が使用されているが、加湿によって活性化過電圧が発生して性能が低下することが知られている。この原因を解明し、低減する技術を確立することが、燃料電池の性能向上とコスト低減に向けた喫緊の課題となっている。しかしながら、従来の方法で測定した白金ナノ粒子触媒のX線吸収スペクトルでは、白金の内殻正孔の寿命によるスペクトル幅の広がりで微細な構造がぼやけてしまい、吸着に起因する電子状態の変化を捉えることが困難であった。そこで本研究では、非弾性X線散乱装置を利用した高分解能型の蛍光X線吸収分光法による測定を行った。結果、酸素が水と共存することにより、白金の酸化を促進することが明瞭に検出でき、実験的に初めて明らかにすることができた。本来、触媒である白金は反応前後で不変であるべきものであるが、この反応では、白金上で酸素が水と共吸着することにより安定化して反応の進行を遅らせた結果、過電圧がより大きく生じていると解釈できる。また、白金コバルト合金ナノ粒子についても調べたところ、酸素と水の共吸着による酸化促進効果がほとんど起こらないことを見出した。

論文

Wetting induced oxidation of Pt-based nano catalysts revealed by ${{it in situ}}$ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 陰地 宏*; et al.

Scientific Reports (Internet), 7(1), p.1482_1 - 1482_8, 2017/05

 被引用回数:19 パーセンタイル:49.58(Multidisciplinary Sciences)

In situ high energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) was used to systematically evaluate interactions of H$$_{2}$$O and O$$_{2}$$ adsorbed on Pt and Pt$$_{3}$$Co nanoparticle catalysts in different particle sizes. The systematic increase in oxidation due to adsorption of different species (H$$_{2}$$O adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ + H$$_{2}$$O coadsorption) suggests that cooperative behavior between O$$_{2}$$ and H$$_{2}$$O adsorptions is responsible for the overpotential induced by hydrated species in fuel cells. From the alloying and particle size effects, it is found that both strength of O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O adsorption and their cooperative effect upon coadsorption are responsible for the specific activity of Pt catalysts.

論文

Electronic structure of Pt and Pt-Co nanoparticles with O$$_{2}$$ and O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O adsorption revealed by in situ XAFS and hard X-ray photoelectron spectroscopy

Cui, Y.*; 原田 慈久*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 池永 英司*; 石井 賢司*; 松村 大樹; Li, R.*; et al.

ECS Transactions, 72(8), p.131 - 136, 2016/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:48.91(Electrochemistry)

The electronic structures of Pt and Pt-Co nanoparticles with O$$_{2}$$ adsorption and O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O co-adsorption were investigated by in situ hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) and in situ high resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) to clarify the effects of water adsorption on fuel cell cathode catalysis surface. The experimental results suggest that under the pressure of 1 mbar, the adsorption of H$$_{2}$$O hinders the successive O$$_{2}$$ adsorption on Pt surface, while under the pressure of 1 bar, the adsorption of H$$_{2}$$O enhances the adsorption of O$$_{2}$$ on Pt surface. This water effect is found to be more significant on Pt surface than on Pt-Co surface. These results would be helpful to understand how the water affects the fuel cell performance and why Pt-Co nanoparticles show higher oxygen reduce reaction (ORR) activity than Pt nanoparticles.

論文

Development of a design support system for geological disposal using a CIM concept

杉田 裕; 河口 達也; 畑中 耕一郎; 新保 弘*; 山村 正人*; 小林 優一*; 藤澤 康雄*; 小林 一郎*; 矢吹 信喜*

Proceedings of 16th International Conference on Computing in Civil and Building Engineering (ICCCBE 2016) (Internet), p.1173 - 1182, 2016/07

本論文は、原子力機構が開発を進めている、地層処分場の設計を合理的に行う設計支援システム(Integrated System for Repository Engineering: iSRE)の開発状況について国際学会において発表するものである。本システム開発の基本的な考え方として、共通のデータモデルを介してプロジェクトの3次元モデル及び関連データを共有するCIM技術を利用している。地層処分事業に適用する設計支援システムとしてのiSREの開発目標、設計要件および機能、iSREの基本構造、iSREの具体化として、保存すべきデータモデルの項目とシステム全体の構成、iSREの主要なデータベース、ならびにそれらと外部システム及び外部データベースとの連携を可能とするインターフェースの設計について示す。一部のデータベースとインターフェースの試作を行い、データモデルを作成するとともに、iSREの運用シナリオを想定しつつ、データモデルを用いたiSREの適用性の検討を行い、地層処分事業に適応するiSREの具体的な開発の見通しを得るとともに、iSREが処分場の設計に対して有用であることを確認した。

口頭

地層処分エンジニアリング統合支援システム(ISRE)の開発,1; CIM技術を活用した概念

杉田 裕; 千々和 辰訓; 本田 明; 柴田 雅博; 河口 達也; 前川 恵輔; 畑中 耕一郎; 江橋 健; 仙波 毅; 牧野 仁史

no journal, , 

本要旨は、放射性廃棄物の地層処分のための工学技術の知識化ツールとして、百年程度の長期にわたる処分事業の各段階での情報や知識を管理・継承するとともに、蓄積・統合された情報を用いて合理的な処分場の設計を可能とする地層処分エンジニアリング統合支援システムの開発について報告する。本編は、CIM技術を活用した支援システムの概念の設計について報告する。

口頭

地層処分エンジニアリング統合支援システム(ISRE)の開発,2; ISREの統合モデルについて

小林 優一*; 藤澤 康雄*; 吉野 博之*; 杉田 裕; 河口 達也; 畑中 耕一郎; 柴田 雅博; 山村 正人*; 上迫田 和人*; 新保 弘*; et al.

no journal, , 

放射性廃棄物の地層処分のための工学技術の知識化ツールとして、百年程度の長期にわたる処分事業の各段階での情報や知識を管理・継承するとともに、蓄積・統合された情報を用いて合理的な処分場の設計を可能とする地層処分エンジニアリング統合支援システムの開発について報告する。本編は、支援システムの統合モデルの構築、データモデルの属性情報の管理方法について報告する。

口頭

地層処分エンジニアリング統合支援システム(ISRE)の開発,3; ISREの活用方法の検討

新保 弘*; 山村 正人*; 上迫田 和人*; 杉田 裕; 河口 達也; 畑中 耕一郎; 柴田 雅博; 藤澤 康雄*; 吉野 博之*; 小林 優一*; et al.

no journal, , 

放射性廃棄物の地層処分のための工学技術の知識化ツールとして、百年程度の長期にわたる処分事業の各段階での情報や知識を管理・継承するとともに、蓄積・統合された情報を用いて合理的な処分場の設計を可能とする地層処分エンジニアリング統合支援システムの開発について報告するものである。本編は、地層処分事業における支援システムの活用方法について報告する。

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