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論文

Synergistic extraction equilibrium of lanthanide(III) Ions with benzoylacetone and a neutral ligand in an ionic liquid

畠山 瑞央*; 西山 嘉男*; 永谷 広久*; 岡村 浩之; 井村 久則*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 25(2), p.79 - 89, 2018/00

 被引用回数:12 パーセンタイル:43.14(Chemistry, Multidisciplinary)

イオン液体(IL)1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド([Bmim][Tf$$_{2}$$N])におけるベンゾイルアセトン(Hba)とトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)を用いた三価ランタノイドイオン(Ln(III))の協同効果抽出を検討した。TOPO存在下において、HbaによるLn(III)の抽出性は著しく向上した。三次元平衡解析により、各Ln(III)の抽出化学種の組成と抽出定数を求めたところ、HbaとTOPOによりすべてのLn(III)は、Ln(ba)$$_{2}$$(TOPO)$$_{2}$$$$^{+}$$やLn(ba)(TOPO)$$_{4}$$$$^{2+}$$といったカチオン性三元錯体として抽出されていることが示された。さらに、イオン液体中におけるカチオン性三元錯体の生成定数を算出し、Lu(ba)(TOPO)$$_{4}$$$$^{2+}$$が最も安定な錯体であることが明らかになった。

口頭

$$beta$$-ジケトンと疎水性中性配位子によるランタノイド(III)のイオン液体協同効果抽出; $$beta$$-ジケトンの特異な効果

井村 久則*; 岡村 浩之; 高木 仁美*; 磯村 拓*; 畠山 瑞央*; 森田 耕太郎*; 永谷 広久*

no journal, , 

2-テノイルトリフルオロアセトン(Htta)とトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)によるランタノイド(III)イオン(Ln)の抽出において、溶媒としてイオン液体(IL)を用いると、疎水性の高い荷電錯体が抽出され、従来の有機溶媒系とは異なり重希土選択的な協同効果が発現することを見出した。本研究では、疎水性中性配位子としてTOPO, 酸性キレート試薬として種々の$$beta$$-ジケトン, 2-ナフトイルトリフルオロアセトン(Hnta), ベンゾイルアセトン(Hba), アセチルアセトン(Hacac)を用いたイオン液体協同効果系について検討した。Hnta-TOPO系は、いずれの元素においてもTOPOによる協同効果が発現した。協同効果の大きさは、Lu$$^{3+}$$ $$>$$ Eu$$^{3+}$$ $$>$$ La$$^{3+}$$の順であり、Htta-TOPO系と同様に重希土選択的な協同効果であることが分かった。Hba単独系は、HttaやHnta単独系と比較してLnの抽出性は著しく低かったが、Hba-TOPO系では、Eu$$^{3+}$$や特にLu$$^{3+}$$に関して、Htta-TOPO系およびHnta-TOPO系を凌ぐ極めて大きな協同効果が発現し、pH$$_{D=1}$$(${it D}$=1でのpH)は大きく酸性側にシフトしている。同様の挙動はHacac系でも観測され、pK$$_{a}$$の高い$$beta$$-ジケトンで重希土選択的な大きな協同効果が発現した。以上の結果から、協同効果の大きさとLn間のpH$$_{D=1}$$の差は、Hba $$approx$$ Hacac $$gg$$ Hnta $$approx$$ Httaの順であり、酸性キレート試薬の酸性度が抽出性と選択性を支配する重要な因子であることが示された。

口頭

$$beta$$-ジケトンと疎水性中性配位子を用いたイオン液体協同効果によるランタノイドの選択的抽出分離

岡村 浩之; 高木 仁美*; 磯村 拓*; 畠山 瑞央*; 森田 耕太郎*; 永谷 広久*; 井村 久則*

no journal, , 

Synergistic ionic-liquid extraction systems with several $$beta$$-diketones such as 2-thenoyltrifluoroacetone, 2-naphthoyltrifluoroacetone, benzoylacetone, and acetylacetone have been investigated for the selective extraction of heavy lanthanoids(III) (Ln(III)) in the presence of trioctylphosphine oxide as a hydrophobic neutral ligand in 1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide as an ionic liquid (IL). Equilibrium analysis of Eu(III) indicated the formation of highly extractable cationic ternary complexes, followed by the ion exchange into the IL phase in all the systems studied. The extractability of heavier Ln(III) was selectively enhanced by the novel synergistic effect found in the present IL systems. This effect results in the significant improvement of the separation among Ln(III).

口頭

イオン液体協同効果系におけるランタノイド(III)の抽出平衡解析; 抽出化学種に対する$$beta$$-ジケトンの効果

岡村 浩之; 畠山 瑞央*; 永谷 広久*; 西山 嘉男*; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

no journal, , 

ランタノイド(Ln)の分離において、抽出能と分離能を高めるために、協同効果を利用した抽出系が広範に研究されている。これまでに、イオン液体(IL)として1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミドを用いた2-テノイルトリフルオロアセトン(Htta)-トリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)協同効果系において、Ln(III)の抽出平衡解析法を報告した。本研究では、Htta-TOPO系よりも高いLn分離能を示すベンゾイルアセトン(Hba)-TOPO系において、Lnの抽出平衡を解析し、抽出化学種に対する$$beta$$-ジケトンの効果を明らかにするとともに、抽出化学種とLn分離能との関係について考察した。Hba-TOPO協同効果系において、log ${it D}$-log [ba$$^{-}$$]$$_{aq}$$-log [TOPO]$$_{IL}$$の三次元非線形解析を適用したところ、抽出化学種としてLn(ba)$$_{2}$$(TOPO)$$_{2}$$$$^{+}$$, Ln(ba)(TOPO)$$_{4}$$$$^{2+}$$が見出された。1:1:4の二価カチオン性錯体の形成は、Htta-TOPO協同効果系では見られないことから、$$beta$$-ジケトンの酸性度が抽出化学種を決定する因子であり、非常に疎水性の高い1:1:4錯体の形成がLnの高い分離能の要因であると考えられる。

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