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論文

Long and oriented graphene nanoribbon synthesis from well-ordered 10,10'-dibromo-9,9'-bianthracene monolayer on crystalline Au surfaces

矢野 雅大; 保田 諭; 福谷 克之; 朝岡 秀人

RSC Advances (Internet), 13(21), p.14089 - 14096, 2023/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

金属表面でのボトムアップ合成により、原子レベルで精密な化学構造を持つグラフェンナノリボン(GNR)を作製し、新しい電子デバイスを実現することが注目されている。しかし、GNR合成時に表面上の長さや方向を制御することは困難であり、より長く、より整列したGNRの成長を実現することは重要な課題である。本発表では、GNRの長尺化・配向化を実現するために、Au結晶表面上の秩序的に配向した単分子層からGNRを合成することを報告する。走査型トンネル顕微鏡(STM)により、室温でAu(111)上に蒸着した10,10'-dibromo-9,9'-bianthracene (DBBA)が自己組織化し、秩序的に配向した単分子層を形成し、DBBAのBr原子が隣接する直線状の分子ワイヤ構造を形成した。この単分子層中のDBBAは、その後の加熱によって表面からほとんど脱離することなく、分子配列とともに効率よく重合し、従来の成長法に比べてより長く、より配向したGNRが成長することが確認された。この結果は、DBBAが高密度に充填されているため、重合中にAu表面でのDBBAのランダムな拡散や脱離が抑制されたことに起因すると考えられる。さらに、GNR成長におけるAu結晶面の影響を調べたところ、Au(100)ではAu(111)と比較してDBBAの相互作用が強いため、さらに異方的にGNRが成長することが明らかになった。これらの結果は、より長く、より配向したGNRを実現するために、秩序ある前駆体単層からのGNR成長を制御するための基礎的な知見を与える。

論文

Efficient hydrogen isotope separation by tunneling effect using graphene-based heterogeneous electrocatalysts in electrochemical hydrogen isotope pumping

保田 諭; 松島 永佳*; 原田 健児*; 谷井 理沙子*; 寺澤 知潮; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; Gueriba, J. S.*; Di$~n$o, W. A.*; 福谷 克之

ACS Nano, 16(9), p.14362 - 14369, 2022/09

 被引用回数:12 パーセンタイル:85.62(Chemistry, Multidisciplinary)

水素同位体である重水素は、半導体産業や医薬品開発に必須な材料であることから、重水素の高効率かつ低コストでの濃縮分離技術の開発は重要である。本研究では、グラフェンとパラジウム薄膜からなるヘテロ電極触媒を開発し、固体高分子形電気化学水素ポンピング法に適用することで高い分離能をもつ重水素濃縮デバイスの開発を行った研究について報告する。その結果、印加電圧が大きくなるにつれ分離能の指標となるH/D値が小さくなる明瞭な電位依存性が観察された。観察されたH/Dの電圧依存性について理論計算により検証した結果、印加電圧が小さい場合、水素イオンと重水素イオンがグラフェン膜透過の活性化障壁を量子トンネル効果により透過することで大きなH/D分離能が発現すること、印加電圧が大きくなると活性化障壁を乗り越えて反応が進行するためH/D値が減少することが示された。以上、グラフェンの水素同位体イオンの量子トンネル効果を利用することで高いH/D分離能を有する水素同位体分離デバイス創製の設計指針を得た。

論文

Confinement of hydrogen molecules at graphene-metal interface by electrochemical hydrogen evolution reaction

保田 諭; 田村 和久; 寺澤 知潮; 矢野 雅大; 中島 秀朗*; 森本 崇宏*; 岡崎 俊也*; 上利 龍史*; 高橋 康史*; 加藤 優*; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 124(9), p.5300 - 5307, 2020/03

 被引用回数:14 パーセンタイル:60.14(Chemistry, Physical)

新しい二次元材料の新たな用途とエネルギー貯蔵システム創製の観点からグラフェン-基板界面への水素貯蔵に関する研究は重要である。本研究では、電気化学水素発生反応によりグラフェンのもつプロトン透過能を利用して、グラフェン-Au金属界面に水素を貯蔵する検証を行った。グラフェン担持Au電極を酸性溶液下での水素発生反応を誘起した結果、グラフェンとAu界面に水素が捕獲されたナノバブル構造が形成されるのを走査型トンネル顕微鏡により明らかにした。また、電気化学ラマン分光の結果、電気化学反応によるグラフェンの膜緩和が界面における水素貯蔵に重要な役割を担っていることを明らかにした。

論文

Absorbent property of fullerene for cesium isotope separation investigated using X-ray photoelectron spectroscopy

関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.161 - 164, 2018/11

長寿命放射性核種であるセシウム-135($$^{135}$$Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。同位体選択的レーザー光分解により$$^{135}$$Cs原子が選択的に生成される。Cs原子($$^{135}$$Cs)とヨウ化セシウム分子($$^{133}$$CsI)との衝突による同位体交換を防ぐ目的で、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような炭素材料の開発を行う。今回、吸蔵剤候補としてフラーレンC$$_{60}$$分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価する実験を行った。角度分解X線光電子分光法およびArイオンスパッター法を行い、室温におけるC$$_{60}$$固体へCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかを調べた。CsI分子がC$$_{60}$$固体表面の浅い領域に堆積するのに対し、Cs原子はC$$_{60}$$固体深くに浸透するという実験結果を得た。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望であることを示す結果である。

論文

Enhancement of Fe-N-C carbon catalyst activity for the oxygen reduction reaction; Effective increment of active sites by a short and repeated heating process

保田 諭; 内堀 揚介*; 分島 亮*; 日夏 幸雄*; 小河 浩晃; 矢野 雅大; 朝岡 秀人

RSC Advances (Internet), 8(66), p.37600 - 37605, 2018/11

 被引用回数:12 パーセンタイル:42.69(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、酸素還元活性サイトである、Fe原子が窒素ドープナノグラフェンに配位結合したFe-N-C活性サイトを、高比表面積の垂直配向カーボンナノチューブ(VA-CNT)表面に担持し、酸素還元反応(ORR)活性なFe-N-G担持/VA-CNT(Fe-N-G/VA-CNT)触媒を開発する設計指針を得る。これまで、FeおよびNを含む鉄フタロシアニン分子を前駆体とし、VA-CNT表面に吸着させ焼成することによりFe-N-G/VA-CNT触媒の開発に成功してきた。本申請案では、Fe-N-C構造形成のカギとなる触媒焼成条件がORR活性能に与える影響について精査した。その結果、短時間加熱と急冷を繰り返すプロセスでは、任意の繰返し数において、Fe-N-C活性サイトの構成元素であるFeおよびN原子の熱脱離が抑制され、Fe-N-C構造の質量密度の増加によるORR活性能の向上が観察された。この結果は、焼成時における熱履歴を制御することで高活性化が可能であり、非白金系ORR触媒実現のための設計指針を得ることができた。

論文

STM-induced SiO$$_{2}$$ decomposition on Si(110)

矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 保田 諭; 朝岡 秀人; 塚田 千恵*; 吉田 光*; 吉越 章隆

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 16, p.370 - 374, 2018/08

Real-time scanning tunneling microscope (STM) measurements are performed during the thermal decomposition of an oxide layer on Si(110). Voids in which only oxide is removed are formed during the real-time measurements, unlike the thermal decomposition in which bulk Si is desorbed with oxide. Analysis of the STM images reveals that the measurement induces the decomposition of the oxide layer resulting from electron injection into the defect sites. The activation energy of thermal decomposition decreases by 0.4 eV in the range of 700-780$$^{circ}$$C.

論文

Characterization of SiO$$_{2}$$ reduction reaction region at void periphery on Si(110)

矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 保田 諭; 塚田 千恵*; 吉田 光*; 吉越 章隆; 朝岡 秀人

Japanese Journal of Applied Physics, 57(8S1), p.08NB13_1 - 08NB13_4, 2018/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:9.42(Physics, Applied)

We have observed time evolution of morphology and electronic state of oxide Si(110) during reduction process. We found metastable area and state by means of scanning tunneling microscope (STM) and X-ray photoemission spectroscopy (XPS), respectively.

論文

Uniform Si nano-dot fabrication using reconstructed structure of Si(110)

矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 保田 諭; 朝岡 秀人

Japanese Journal of Applied Physics, 57(6S1), p.06HD04_1 - 06HD04_4, 2018/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:20.17(Physics, Applied)

We have observed oxide decomposition process on Si(110). We have succeeded to observe metastable area and state by means of scanning tunneling microscope (STM) and X-ray photoemission spectroscopy (XPS), respectively.

報告書

セルオートマトン法による亀裂ミクロ構造を考慮した流体物質移動解析(先行基礎工学研究に関する平成16年度共同研究報告書)

西山 哲*; 上原 真一*; 矢野 隆夫*; 斉藤 竜平*; 内田 雅大; 澤田 淳; 武部 篤治

JNC TY8400 2005-007, 70 Pages, 2005/03

JNC-TY8400-2005-007.pdf:2.24MB

本研究では,岩盤不連続面のせん断時における透水特性を把握するために,せん断透水同時試験装置の開発を行い,人工供試体を用いてせん断透水試験を行った。せん断時の垂直方向の拘束形式としては垂直応力一定試験と垂直剛性一定試験を採用しており,基本的なパラメータである垂直応力,垂直剛性Kv,不連続面表面形状および動水勾配Iなどが透水特性に与える影響について考察した。また,開発したLGA解析コードを用いて,開口幅をパラメータとした平行平板中の流体解析を実施した。そして,その流体解析結果から,開口幅,動水勾配と流量の関係について検討を行い,LGA法の適用性を確認した。

口頭

Low temperature formation of Si(110)-16$$times$$2 through wet etching

矢野 雅大; 鈴木 翔太; 魚住 雄輝; 朝岡 秀人

no journal, , 

We have observed roughness and cleanness of Si(110) cleaned by two types of wet etching and low temperature annealing by means of low energy electron diffraction (LEED), scanning tunneling microscope (STM) and auger electron spectroscopy (AES). We have succeeded to obtain clean and large 16 $$times$$ 2 surface by wet etching and low temperature annealing.

口頭

Si(110)表面加熱時の16$$times$$2シングルドメイン・ダブルドメイン構造形成への影響

鈴木 翔太; 矢野 雅大; 魚住 雄輝; 朝岡 秀人; 山口 憲司*

no journal, , 

Si(110)表面は、16$$times$$2ダブルドメイン構造と呼ばれる再構成構造を形成する。近年、外部電場による表面原子拡散(エレクトロマイグレーション)によりSi(110)16$$times$$2ダブルドメイン構造を単一方向に制御したSi(110)16$$times$$2シングルドメイン構造の作製が報告されたが、その詳細な形成機構は未解明である。本研究では通電加熱によるSi(110)16$$times$$2ダブルドメイン構造の作製と加熱による熱歪みの導入を実施し、LEED(低速電子線回折)による表面構造の観察から、Si(110)16$$times$$2シングルドメイン構造、およびダブルドメイン構造の形成条件と表面の歪みとの関係について調べた。その結果、Si(110)表面に一定量の熱歪みを導入することで、表面の最安定構造がダブルドメイン構造からシングルドメイン構造に変化することを見出した。

口頭

化学処理によって作成したSi(110)上酸化膜の脱離過程における微視的構造変化

矢野 雅大; 鈴木 翔太; 魚住 雄輝; 朝岡 秀人

no journal, , 

Si(110)は工業、学術研究両面で利用価値が高く、その応用の際には表面の清浄化が求められる。Si表面の清浄化には複数の手法が存在するが、欠陥やステップバンチング等の形成が少ないとの利点から、Si(110)の清浄化には大気中での化学処理による不純物除去と表面保護層の形成を行い、真空中で保護層を加熱脱離させる手法が有効である。保護層には一般的に塩酸によって形成される酸化膜が用いられるが、Si(110)上における酸化膜脱離での微視的構造変化は研究報告が非常に少なく、特に化学処理で形成された酸化膜の脱離についての報告は他面方位でもほとんど存在しない。本研究ではSi(110)上に塩酸で作製した酸化膜の脱離過程での微視的構造変化を走査型トンネル顕微鏡(STM)を用いて計測した。講演では脱離の経過時間ごとの表面構造を示し、効率的に清浄かつ平坦な表面を形成する条件について述べる。

口頭

低温酸化層脱離によるSi(110)-16$$times$$2構造の作製

鈴木 翔太; 矢野 雅大; 魚住 雄輝; 朝岡 秀人; 山口 憲司*

no journal, , 

Si(110)表面16$$times$$2再構成構造の形成に深く関与する表面ストレス(表面エネルギー)の基板たわみ測定には、表面の広範囲で清浄、かつ表面ステップ構造が制御された理想表面が必要である。本研究では、Si(110)基板の表面化学処理により作製した水素終端層、及び酸化層の低温での通電加熱脱離により清浄表面を作製し、広範囲のSi(110) -16$$times$$2構造形成に最適な手法について検討した。LEED像の回折点の輝度を比較した結果、表面化学処理、及び脱離温度プロファイルの差より、酸化層脱離表面は水素終端層脱離表面よりも広範囲で16$$times$$2構造を形成していることが確認され、広範囲での16$$times$$2構造形成には酸化層の作製と加熱脱離のプロセスが最適であることが分かった。

口頭

Evaluation of C$$_{60}$$ thin film as selective absorbent for cesium isotope separation using X-ray photoelectron spectroscopy

関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝; 朝岡 秀人; 矢野 雅大; 矢板 毅

no journal, , 

長寿命放射性核種であるセシウム-135($$^{135}$$Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立は必要不可欠である。レーザー光分解による同位体分離過程において、$$^{135}$$Cs原子が選択的に生成される。同位体分離を実現するためには、Cs原子($$^{135}$$Cs)とヨウ化セシウム分子($$^{133}$$CsI)との衝突による同位体交換を防がなければならない。そのため、我々はCs原子を選択的に吸蔵し、CsI分子を吸蔵しない炭素材料の候補としてフラーレン分子(C$$_{60}$$)固体を検討している。C$$_{60}$$固体にCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかについて、放射光X線励起による角度分解X線光電子分光法を用い、深さ分析を行い評価した。CsI分子がC$$_{60}$$固体表面の浅い領域に堆積するのに対し、Cs原子はC$$_{60}$$固体内に浸透する実験結果が得られた。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望であることが見出された。

口頭

Si(110)上酸化膜の脱離過程の実時間計測

矢野 雅大; 鈴木 翔太; 魚住 雄輝; 朝岡 秀人

no journal, , 

Si(110)上から酸化膜が脱離する過程の構造および電子状態を走査型トンネル顕微鏡(STM)とX線光電子分光(XPS)でそれぞれ計測した。この結果から、Si(110)から酸化膜が脱離する過程で形成されるナノ構造の形成メカニズムが明らかになり、ナノ構造体作成への知見が得られた。

口頭

Depth concentration profile of cesium in fullerene absorbent studied by synchrotron X-ray photoelectron spectroscopy

関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

長寿命放射性核種であるセシウム-135($$^{135}$$Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。近年、同位体選択的レーザー光分解により$$^{135}$$Cs原子のみを生成させるスキームが提案された。しかし、Cs原子($$^{135}$$Cs)とヨウ化セシウム分子($$^{133}$$CsI)との衝突による同位体交換を防ぐために、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような材料開発が必須である。今回 吸蔵剤候補としてフラーレンC$$_{60}$$分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価する実験を行った。角度分解X線光電子分光測定を行い、C$$_{60}$$固体へCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかを評価した。Cs原子はC$$_{60}$$固体内に浸透するという実験結果を得た。一方、CsI分子はC$$_{60}$$上に堆積はするが、CsIとC$$_{60}$$の界面より奥へは入らない。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望である可能性があることを示す結果である。また発表ではArスパッター法と放射光X線の光子エネルギー依存性による深さ分布測定についてもあわせて報告する。

口頭

光電子分光法によるCs-135同位体分離回収のためのC$$_{60}$$フラーレン吸蔵材料の評価

関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

長寿命放射性核種であるセシウム-135($$^{135}$$Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。近年、テラヘルツ領域の同位体選択的レーザー光分解により$$^{135}$$Cs原子のみを生成させるスキームが提案された。しかし、Cs原子($$^{135}$$Cs)とヨウ化セシウム分子($$^{133}$$CsI)との衝突による同位体交換を防ぐために、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような材料開発が必須である。吸蔵剤候補としてフラーレンC$$_{60}$$分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価するため角度分解X線光電子分光測定を行った。最急降下法により光電子強度の角度依存実験結果を最もよく再現するCs濃度の深さ分布を求めた。Cs原子はC$$_{60}$$固体内に浸透する。一方、CsI分子はCsIとC$$_{60}$$の界面より奥へは入らない。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望である可能性があることを示す結果である。またArスパッター法を用いることにより、Csがより深くまで浸透することが確認された。更に放射光X線の光子エネルギー依存性による深さ分布解析についても報告する。

口頭

Time evolution of morphology and electronic state of oxidized Si(110) during reduction process

矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 保田 諭; 朝岡 秀人

no journal, , 

We have observed time evolution of morphology and electronic state of oxide Si(110) during reduction process. We found metastable area and state by means of scanning tunneling microscope (STM) and X-ray photoemission spectroscopy (XPS), respectively.

口頭

Si(110)上酸化膜の還元領域の観測

矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 保田 諭; 朝岡 秀人

no journal, , 

Si(110)上から酸化膜が脱離する過程の構造および電子状態を走査型トンネル顕微鏡(STM)とX線光電子分光(XPS)でそれぞれ計測した。この結果から、Si(110)から酸化膜が還元する過程で生じる中間状態の領域の発見し、Si上酸化膜分解の反応ダイナミクス解明につながる知見が得られた。

口頭

Comparison of depth concentration profiles for cesium compounds in fullerene absorbent investigated with X-ray photoelectron spectroscopy

関口 哲弘; 横山 啓一; 矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

セシウム(Cs)-135($$^{135}$$Cs)(半減期230万年の長寿命核)と$$^{133}$$Cs(安定同位体)等の同位体分離スキームを開拓することは核変換消滅において重要課題である。気相の同位体選択的光解離反応の結果、$$^{135}$$Cs原子と$$^{133}$$CsIが生じる。我々はこれらの再衝突による同位体逆交換反応を抑制することを目的とし炭素系選択吸蔵材料の探索を目指している。本研究では吸蔵材料としてC$$_{60}$$フラーレン固体を使い、放射光を用いた光電子分光法(XPS)によりCs原子またはCsI分子がC$$_{60}$$固体へ侵入する様子をミクロスコピックに調べた。分析方法としてXPSの放射光X線の光子エネルギー依存性、光電子出射角度依存性、Ar$$^{+}$$イオンスパッター時間依存性の測定を行い、Cs濃度の深さ分布を解析する。本発表では光子エネルギー依存データの解析方法に関して詳細に紹介する。室温においてCs原子とCsI分子の間に顕著な吸蔵選択性が見られた。またC$$_{60}$$基板温度ならびにC$$_{60}$$固体作製方法の違いなどCs蒸着における実験条件の違いによりCs深さ濃度分布が異なる可能性があることが見出された。

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