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論文

Quantum paramagnet near spin-state transition

富安 啓輔*; 伊藤 菜緒子*; 岡崎 竜二*; 高橋 佑生*; 小野寺 貢*; 岩佐 和晃*; 野島 勉*; 青山 拓也*; 大串 研也*; 石川 喜久*; et al.

Advanced Quantum Technologies (Internet), 1(3), p.1800057_1 - 1800057_7, 2018/12

スピンクロスオーバーとしても知られるスピン状態転移は、様々な物質において重要な役割をもつ。理論的に、低スピンと高スピン状態の境界近傍では、従来とは異なる物理状態を引き起こすと予想されている。しかしながら、外場を印加せずに、基底状態としてほぼ縮退した臨界の状態を実現する系は、いまだに実験的には確認されていない。本研究は、LaCoO$$_{3}$$へのSc置換が、非磁性の低スピン状態を不安定化させ、トランスポートギャップのエンハンスメントと磁気格子膨張、Co-O距離の縮みを伴う異常な常磁性状態を生み出すことを明らかにした。これらの現象は、通常の低スピン・高スピン状態の混合状態ではよく説明できず、スピン状態転移の境界で生じる量子重ね合わせで記述することができる。

論文

Observation of momentum-resolved charge fluctuations proximate to the charge-order phase using resonant inelastic X-ray scattering

吉田 雅洋*; 石井 賢司; 中 惇*; 石原 純夫*; Jarrige, I.*; 池内 和彦*; 村上 洋一*; 工藤 一貴*; 小池 洋二*; 永田 知子*; et al.

Scientific Reports (Internet), 6, p.23611_1 - 23611_8, 2016/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.46(Multidisciplinary Sciences)

In strongly correlated electron systems, enhanced fluctuations in the proximity of the ordered states of electronic degrees of freedom often induce anomalous electronic properties such as unconventional superconductivity. While spin fluctuations in the energy-momentum space have been studied widely using inelastic neutron scattering, other degrees of freedom, i.e., charge and orbital, have hardly been explored thus far. Here, we use resonant inelastic X-ray scattering to observe charge fluctuations proximate to the charge-order phase in transition metal oxides. In the two-leg ladder of Sr$$_{14-x}$$Ca$$_x$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$, charge fluctuations are enhanced at the propagation vector of the charge order ($$mathbf{q}_mathrm{CO}$$) when the order is melted by raising the temperature or by doping holes. In contrast, charge fluctuations are observed not only at $$mathbf{q}_mathrm{CO}$$ but also at other momenta in a geometrically frustrated triangular bilayer lattice of LuFe$$_2$$O$$_4$$. The observed charge fluctuations have a high energy ($$sim$$ 1 eV), suggesting that the Coulomb repulsion between electrons plays an important role in the formation of the charge order.

論文

Polarization-analyzed resonant inelastic X-ray scattering of the orbital excitations in KCuF$$_3$$

石井 賢司; 石原 純夫*; 村上 洋一*; 池内 和彦*; 葛下 かおり*; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; 吉田 雅洋; Jarrige, I.; 多々見 央*; et al.

Physical Review B, 83(24), p.241101_1 - 241101_4, 2011/06

 被引用回数:21 パーセンタイル:64.41(Materials Science, Multidisciplinary)

We report a Cu $$K$$-edge resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) study of orbital excitations in KCuF$$_3$$. By performing the polarization analysis of the scattered photons, we disclose that the excitation between the $$e_g$$ orbitals and the excitations from $$t_{2g}$$ to $$e_g$$ exhibit distinct polarization dependence. The polarization dependence of the respective excitations is interpreted based on a phenomenological consideration of the symmetry of the RIXS process that yields a necessary condition for observing the excitations. In addition, we show that the orbital excitations are dispersionless within our experimental resolution.

論文

Electronic excitations in hole-doped La$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$MnO$$_{3}$$ studied by resonant inelastic X-ray scattering

石井 賢司; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; 葛下 かおり; 水木 純一郎; 村上 洋一; 石原 純夫*; 遠藤 康夫*; 前川 禎通*; 廣田 和馬*; et al.

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(12), p.2157 - 2162, 2005/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

La$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$MnO$$_{3}$$(x=0.2,0.4)についてMnのK吸収端での共鳴X線非弾性散乱法により電子励起の研究を行った。ホールドープで金属化したことによるギャップの消失がLa$$_{0.6}$$Sr$$_{0.4}$$MnO$$_{3}$$において観測できた。また、温度により金属絶縁体転移を示すLa$$_{0.8}$$Sr$$_{0.2}$$MnO$$_{3}$$では、散乱強度の温度変化に顕著な異方性が見られており、これはMn酸化物に特有の軌道自由度を反映した異方的な電子状態の変化を捉えたものと考えられる。

論文

Resonant inelastic X-ray scattering study of the hole-doped manganites La$$_{1-x}$$Sr$$_x$$MnO$$_3$$ ($$x=0.2$$, $$0.4$$)

石井 賢司; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; 葛下 かおり; 水木 純一郎; 村上 洋一; 石原 純夫*; 遠藤 康夫*; 前川 禎通*; 廣田 和馬*; et al.

Physical Review B, 70(22), p.224437_1 - 224437_6, 2004/12

 被引用回数:19 パーセンタイル:64.32(Materials Science, Multidisciplinary)

ホールドープしたマンガン酸化物(La$$_{1-x}$$Sr$$_x$$MnO$$_3$$$$x=0.2$$及び$$0.4$$)の電子励起について共鳴非弾性X線散乱による研究を行った。強相関電子系におけるドーピング効果を初めて観測することができた。散乱スペクトルにはモットギャップの残存を示すピークが残っている。それと同時に、部分的にギャップが埋まっており、スペクトル強度は低エネルギーにシフトしている。スペクトルの運動量依存性はほとんどなく、ドープ前のLaMnO$$_3$$と同程度である。一方、$$x=0.2$$の低エネルギー励起では散乱強度の温度依存性に異方性が見られ、それは磁気相互作用の異方性、及び、そのもととなる軌道の効果を示唆するものである。

論文

Orbital excitations in LaMnO$$_3$$ studied by resonant inelastic X-ray scattering

稲見 俊哉; 福田 竜生; 水木 純一郎; 石原 純夫*; 近藤 浩*; 中尾 裕則*; 松村 武*; 廣田 和馬*; 村上 洋一*; 前川 禎通*; et al.

Physical Review B, 67(4), p.045108_1 - 045108_6, 2003/01

 被引用回数:56 パーセンタイル:87.96(Materials Science, Multidisciplinary)

軌道整列したマンガン酸化物LaMnO$$_3$$を共鳴非弾性X線散乱で研究した。入射X線のエネルギーをMnのK吸収端近傍に持って行くと、スペクトルに3つのピークが現われ、その励起エネルギーは2.5eVと8eV,11eVであった。8eVと11eVのピークは、それぞれ、酸素の2pバンドからマンガンの3dと4s/4pバンドへの遷移と考えられる。一方、2.5eVのピークはモットギャップ間の軌道励起と考えられ、これは、$$d_{3x^2-r^2}$$$$d_{3y^2-r^2}$$の軌道対称性を持つ下部ハバードバンドから$$d_{y^2-z^2}$$$$d_{z^2-x^2}$$ の軌道対称性を持つ上部ハバードバンドへの電子励起である。この2.5eVの励起の弱い分散関係と特徴的な方位角依存性は軌道縮重と電子相関を考慮した理論でよく再現された。

口頭

La$$_{1-x}$$Sr$$_x$$MnO$$_3$$の共鳴非弾性X線散乱における偏光依存性

石井 賢司; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; 葛下 かおり*; 水木 純一郎; 村上 洋一*; 石原 純夫*; 遠藤 康夫*; 前川 禎通*; 廣田 和馬*; et al.

no journal, , 

硬X線領域での共鳴非弾性X線散乱(RIXS)は、運動量分解能や元素選択能のある分光法として発展してきている。現在までの研究対象のほとんどは強相関遷移金属酸化物であり、$$3d$$遷移金属の$$K$$吸収端を利用したものである。その場合、散乱の偏光依存性はX線吸収・放出にかかわる$$4p$$電子の対称性によって決まる。一方、中間状態での価電子の励起には局在している$$1s$$正孔の方が主要な役割を果たしており、空間的に広がった$$4p$$電子と価電子との相互作用は小さいと考えられている。その結果、励起の偏光依存性に関する議論はほとんどなされてこなかった。われわれの考えは、小さいながらも$$4p$$電子と価電子との相互作用は偏光依存性を考えるうえでは重要で、通常のラマン散乱と同様にRIXSにおいても偏光には対称性に関する情報が含まれているというものであり、その観点から研究を進めている。今回はSPring-8のBL11XUで測定したLa$$_{1-x}$$Sr$$_x$$MnO$$_3$$について、モットギャップを越える励起(2.5eV)と酸素$$2p$$軌道からマンガン$$4s/4p$$軌道への励起(11eV)のピーク強度の偏光依存性について現象論的な解析から軌道秩序との関係について議論を行う。

口頭

共鳴非弾性X線散乱におけるdd励起の偏光依存性

石井 賢司; 吉田 雅洋; Jarrige, I.; 池内 和彦*; 村上 洋一*; 水木 純一郎; 石原 純夫*

no journal, , 

共鳴非弾性X線散乱(Resonant Inelastic X-ray Scattering)実験を行ううえで放射光の持つ、高輝度,エネルギー可変という特長は不可欠であるが、もう一つの特長である偏光については、これまでの研究では積極的に利用しているとは言い難く、また理解も進んでいない。共鳴X線回折において、偏光解析を行うことで秩序パラメーターの対称性を決定できるのと同様に、RIXSでの偏光依存性は励起の対称性と密接な関係があると期待できる。われわれは、その関係を調べることを目的として、SPring-8のBL11XUに設置した非弾性散乱分光器に散乱光の偏光解析装置を導入した。また、最初の偏光依存性の研究対象として軌道秩序の典型物質であるKCuF$$_3$$のdd励起を選び、銅のK吸収端でのRIXS実験を行った。測定の結果、KCuF$$_3$$の2つdd励起の偏光依存性に顕著な違いが存在することを発見した。講演では、偏光解析装置の概要とdd励起の系統的な測定結果について報告を行う。

口頭

共鳴非弾性X線散乱におけるKCuF$$_3$$の軌道励起の偏光依存性

石井 賢司; 石原 純夫*; 村上 洋一*; 池内 和彦*; 葛下 かおり*; 大和田 謙二; 稲見 俊哉; 吉田 雅洋; Jarrige, I.; 多々見 央*; et al.

no journal, , 

近年、高輝度放射光光源を利用した数keV領域での共鳴非弾性X線散乱(RIXS)による物質の電子励起の研究が行われるようになってきている。このエネルギー領域は3$$d$$遷移金属のK吸収端に対応しており、運動量分解能,元素選択性といった利点があることから、遷移金属酸化物などの強相関電子系物質の電子状態の理解に大きな貢献が期待できる。共鳴X線回折における偏光解析が秩序パラメーターの対称性を決定できるのと同様に、RIXSでの偏光依存性は励起の対称性と密接な関係があると考えられる。ひとたび励起の対称性と偏光依存性に関する選択則が確立すれば、モデルのパラメーター値によらずに励起の起源の議論が可能となる。最初の偏光依存性の研究対象としてKCuF$$_3$$$$dd$$励起を選び、銅のK吸収端でのRIXS実験を行った。KCuF$$_3$$$$dd$$励起には大きく分けて、$$t_{2g}$$軌道から$$e_g$$軌道に電子が遷移するものと、$$e_g$$軌道間で電子が遷移するものがある。測定の結果、この2つの$$dd$$励起の偏光依存性に顕著な違いが存在することを発見した。K吸収端でのRIXSでは、双極子遷移による吸収・発光にかかわる$$4p$$軌道の対称性がX線の偏光と直接関係しており、$$3d$$-$$4p$$軌道間のクーロン相互作用についての群論的考察を行ったところ、「$$3d$$-$$4p$$相互作用の対称性から$$dd$$励起が起こるための必要条件が得られる」ことがわかった。

口頭

Electronic excitations by resonant inelastic X-ray scattering

石井 賢司; 吉田 雅洋; Jarrige, I.; 池内 和彦*; 村上 洋一*; 水木 純一郎; 石原 純夫*; 筒井 健二; 遠山 貴己*; 前川 禎通; et al.

no journal, , 

In strongly correlated electron systems, such as transition metal oxides, it is widely recognized that the role of three degrees of freedom of the electron, i.e., charge, spin, and orbital are key ingredients to understand the electronic properties of these compounds. Among the degrees of freedom, dynamics of the spin in momentum-energy (Q-$$omega$$) space is studied by inelastic neutron scattering. On the other hand, photon is sensitive to the charge and its anisotropy, orbital, and therefore inelastic X-ray scattering (IXS) is suitable for the measurement of their excitations. In this sense, IXS can be considered as a complementary technique of the inelastic neutron scattering. Recently, brilliant X-rays from modern synchrotron radiation sources have enabled us to observe electronic excitations with IXS. Especially, resonant inelastic X-ray scattering (RIXS), where the incident photon energy is tuned near an absorption edge of a constituent element, has an advantage of significant resonant enhancement of inelastic signals and RIXS has been used to measure electronic excitations in strongly correlated electron systems. We will present our Cu K-edge RIXS works of charge-ordered Sr$$_{14}$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$ and orbital-ordered KCuF$$_{3}$$ focusing on the charge and orbital excitations.

口頭

共鳴非弾性X線散乱によるLuFe$$_2$$O$$_4$$におけるフラストレートした電荷揺らぎの観測

石井 賢司; 吉田 雅洋; Jarrige, I.; 水木 純一郎; 中 惇*; 石原 純夫*; 池田 直*

no journal, , 

LuFe$$_2$$O$$_4$$は、平均+2.5価のFe原子が二重層三角格子を形成しており、Feサイト間のクーロン相互作用によって電荷フラストレーションがある系と見なすことができる。実際には、$$T_{rm co}$$=320K以下で3倍周期の電荷秩序が生じる。われわれは、この二重層三角格子内でのフラストレーションの効果をエネルギー・運動量空間での電荷揺らぎの観点から調べることを目的として、鉄のK吸収端での共鳴非弾性X線散乱(RIXS)を行った。遷移金属のK吸収端でのRIXSでは、定性的ではあるが電荷の動的相関関数が観測可能であり、揺動散逸定理によって電荷揺らぎと結びつけられる。測定の結果、Feの2価と3価の揺らぎに対応するエネルギー領域(約1eV)の散乱強度が、電荷秩序の融解する温度($$T_{rm co}$$)付近よりも高温側で増大していることがわかった。この強度の増大は電荷秩序の波数である$$q=(1/3,1/3)$$だけでなく、$$(1/2,0)$$, $$(1/4,1/4)$$でも観測される。一方、$$q=0$$ではそのような増大は見られない。理論的にも2倍,4倍周期は3倍周期とエネルギー的に接近していることが示されている。観測された複数の波数で揺らぎの増大は、相互作用のエネルギー($$sim$$1eV)は高いにもかかわらず低温($$sim T_{rm co}$$)まで複数の状態が縮退し揺らいでいるというフラストレーション効果の特徴を実験的にとらえたものと考えている。講演では、フラストレーションのない系での電荷揺らぎとの類似点,相違点にも言及する予定である。

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