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論文

Research on activation assessment of a reactor structural materials for decommissioning, 2

関 美沙紀; 石川 幸治*; 佐野 忠史*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 花川 裕規; 井手 広史; 土谷 邦彦; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2019, P. 279, 2020/08

JMTR施設の廃止措置を進めるにあたり、多くの放射性廃棄物が発生するが、これらはドラム缶等に格納し、コンクリートを充填して、廃棄体とする計画である。しかし、アルミニウムは、コンクリートと反応し水素ガスが発生し、廃棄体を破損することが懸念されている。本研究は、これまで行ってきた湿式法によるアルミニウムの安定化処理法の溶液pHの最適条件を求めることを目的とした。JMTRで多く使用されている2種類のアルミニウム試料を準備し、KURで照射した後、強塩基であるNaOHに溶解した。溶解液をろ過した後、中和処理をしてpH=5$$sim$$11にてAl(OH)$$_{3}$$を生成した。それぞれの工程で得た残差及び溶液は放射化分析を行った。この結果、pH=7, 9にてAl全量の固体としての回収が可能であることが分かった。また、廃液中にはCr-51及びNa-24が含まれることが分かった。Cr-51は全ての条件にて同等の回収率であった。一方でNa-24は中和の際に生成されるNaCl量が相対的に多いことから、溶液中のNa-24が増加したと考えられる。

論文

Research on activation assessment of a reactor structural materials for decommissioning

関 美沙紀; 石川 幸治*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 花川 裕規; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2018, P. 257, 2019/08

JMTR施設の廃止措置を進めるにあたり、多くの放射性廃棄物が発生するが、これらはドラム缶等に格納し、コンクリートを充填して、廃棄体とする計画である。しかし、アルミニウムは、コンクリートと反応し水素ガスが発生し、廃棄体を破損することが懸念されている。本研究は、湿式法によるアルミニウムの安定化処理法の開発を行った。JMTRで多く使用されている2種類のアルミニウム試料を準備し、KURで照射した後、強塩基であるNaOHに溶解した。溶解液をろ過した後、中和処理をしてAl(OH)$$_{3}$$を生成した。それぞれの工程で得た残差及び溶液は、放射化分析を行った。この結果、Al合金内に含まれる不純物$$^{51}$$Crおよび$$^{59}$$FeはAl成分と分離することができ、低レベルのAl(OH) $$_{3}$$の抽出が可能であることが示唆された。今後、Al(OH)$$_{3}$$の焼成温度の最適化を図り、安定なAl$$_{2}$$O $$_{3}$$を製作する条件を決定する。

論文

X-ray magnetic circular dichroism study of Ce$$_{0.5}$$Gd$$_{0.5}$$Ni

岡根 哲夫; 竹田 幸治; 矢野 一雄*; 藤森 淳; 山上 浩志; 西村 克彦*; 石川 義和*; 佐藤 清雄*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.011028_1 - 011028_6, 2014/06

(Ce$$_{x}$$Gd$$_{1-x}$$)Ni is an interesting material to study the magnetic properties of Ce 4$$f$$ electrons under the strong influence of other magnetic elements. Previous soft X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) study of Ce$$_{0.2}$$Gd$$_{0.8}$$Ni at the Gd $$M_{4,5}$$, Ni $$L_{2,3}$$, and Ce $$M_{4,5}$$ absorption edges has revealed that, while the Gd 4$$f$$ and Ni 3$$d$$ magnetic moments show a saturation at around 2 T, the Ce 4$$f$$ magnetic moment takes a maximum at around 2 T and then shows a linear decrease with magnetic, which can be interpreted as a spin flip behavior. Present study provides the results of similar XMCD study for Ce$$_{0.5}$$Gd$$_{0.5}$$Ni to investigate the stoichiometry dependence of the magnetic properties of Gd 4$$f$$, Ni 3$$d$$, and Ce 4$$f$$ electrons, especially focusing on the spin flip behavior of Ce 4$$f$$ electrons.

報告書

シビアアクシデント後の再臨界評価手法の高度化に関する研究(共同研究)

久語 輝彦; 石川 眞; 長家 康展; 横山 賢治; 深谷 裕司; 丸山 博見*; 石井 佳彦*; 藤村 幸治*; 近藤 貴夫*; 湊 博一*; et al.

JAEA-Research 2013-046, 53 Pages, 2014/03

JAEA-Research-2013-046.pdf:4.42MB

本報告書は、2011年3月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故の収束に貢献することを目的として、日本原子力研究開発機構と日立GEニュークリア・エナジーが、2011-2012年度の2年間にわたって共同で実施した研究の成果をまとめたものである。本研究ではまず、現状の福島第一原子力発電所において再臨界に到るシナリオを検討した。引き続いて、そのシナリオに応じた投入反応度及び反応度フィードバックメカニズムをモデル化して、シビアアクシデント後の原子力発電所における再臨界事象を評価できる手法を開発し、汎用炉心解析システムMARBLE上で稼働する臨界事故シミュレーションツールPORCASとして整備した。さらに、このPORCASを用いて、福島第一原子力発電所における代表的な再臨界シナリオの挙動解析を行い、この結果を用いて被ばく線量を評価することにより、公衆への影響の程度を概算した。

報告書

モリブデン酸塩水溶液の構造材料に対する腐食性確認試験装置の設計・製作

石川 幸治*; 稲葉 良知; 土谷 邦彦

JAEA-Testing 2009-004, 16 Pages, 2010/02

JAEA-Testing-2009-004.pdf:4.14MB

$$^{99}$$Moの新しい製造方法として提案している溶液照射法では、照射ターゲットであるモリブデン酸塩水溶液がキャプセル中を流動する。しかしながら、流動するモリブデン酸塩水溶液とキャプセルや配管の構造材料との両立性は、明らかではなかった。そこで、両者の両立性を調べるために、腐食性確認試験装置を設計・製作した。また、製作した試験装置を用いて予備試験を行った結果、目的の試験が行えることを確認した。

報告書

Study on $$^{99}$$Mo production by Mo-solution irradiation method, 3; Activation analysis of irradiation target

Huynh, T. P.*; 稲葉 良知; 石田 卓也; 石川 幸治*; 蓼沼 克嘉*; 石塚 悦男

JAEA-Technology 2009-039, 21 Pages, 2009/07

JAEA-Technology-2009-039.pdf:2.53MB

$$^{99}$$Moを製造するための溶液照射法の照射ターゲットとして、モリブデン酸アンモニウムとモリブデン酸カリウムの2つの水溶液を選定し、水溶液中の不純物濃度を評価するためにk$$_{0}$$標準法を用いた放射化分析を実施した。この結果、始発粉末中にNa, Mn及びWの不純物が同定された。また、これらの水溶液を用いた$$gamma$$線照射下でのキャプセル等の構造材(SUS304)との両立性試験において、試験後の水溶液の放射化分析を実施した結果、同定された不純物濃度の変化がないこと,構造材から溶出した元素が検出されないことが明らかとなった。しかし、同水溶液をICPで分析した結果、構造材のわずかな腐食が認められた。

論文

溶液照射法による$$^{99}$$Mo製造に関する技術開発; モリブデン酸塩水溶液の特性評価

稲葉 良知; 石川 幸治*; 蓼沼 克嘉*; 石塚 悦男

日本原子力学会和文論文誌, 8(2), p.142 - 153, 2009/06

溶液照射法は、放射性医薬品として利用されている$$^{99m}$$Tcの親核種である$$^{99}$$Moを製造する新たな手法として提案しているものである。この新たな方法では、モリブデン水溶液を原子炉内で中性子照射し、(n,$$gamma$$)反応と高性能モリブデン吸着剤を利用することによって、従来の製造方法と比べ効率的に低コストで$$^{99}$$Moを製造できる。本研究では、未照射下及び$$gamma$$線照射下において、溶液照射法の照射ターゲット候補として選定した2種類のモリブデン酸塩水溶液を使った試験を行い、水溶液の構造材料に対する腐食性,化学的安定性,放射線分解及び$$gamma$$発熱について調べた。その結果、選定したモリブデン酸塩水溶液は、照射ターゲットとして有望であることがわかった。また、選定したモリブデン酸塩水溶液との両立性が良好なステンレス鋼を、キャプセルや配管等の構造材料として使用できる見通しを得た。

報告書

溶液照射法による$$^{99}$$Mo製造に関する研究,2; ガンマ線照射下におけるモリブデン酸塩水溶液の特性評価

稲葉 良知; 石川 幸治*; 飯村 光一; 蓼沼 克嘉*; 石塚 悦男

JAEA-Technology 2009-013, 72 Pages, 2009/05

JAEA-Technology-2009-013.pdf:32.51MB

本研究では、$$^{99}$$Mo製造のための溶液照射法で用いる照射ターゲットの候補として選定した2種類のモリブデン酸塩水溶液(モリブデン酸アンモニウム水溶液及びモリブデン酸カリウム水溶液)を用い、ガンマ線照射下において、選定水溶液と構造材料との両立性、選定水溶液の化学的安定性、循環特性、放射線分解及びガンマ発熱について調べた。これらに加えて、ガンマ線照射下におけるPZCの健全性について調べた。その結果、次のことがわかった。(1)選定水溶液とステンレス鋼の両立性は良好である。(2)選定水溶液は化学的に安定であり、水溶液の循環は滞りなく行われる。(3)選定水溶液の放射線分解によって発生したガス中における水素成分割合は、純水の場合と比べて高くなる。(4)選定水溶液に対するガンマ発熱の影響は、水の場合と同程度である。(5)PZCの健全性は維持される。

報告書

溶液照射法による$$^{99}$$Mo製造に関する研究,1; 未照射下におけるモリブデン酸塩水溶液の特性評価

稲葉 良知; 石川 幸治*; 飯村 光一; 蓼沼 克嘉*; 石塚 悦男

JAEA-Technology 2009-012, 80 Pages, 2009/05

JAEA-Technology-2009-012.pdf:37.29MB

本研究では、溶液照射法を用いた$$^{99}$$Mo製造システムの概略構成を検討し、溶液照射法で用いる照射ターゲットの候補として2種類のモリブデン酸塩水溶液(モリブデン酸アンモニウム水溶液及びモリブデン酸カリウム水溶液)を選定した後、未照射下において、選定水溶液を用いたPZCのモリブデン吸着性能,選定水溶液のもととなるモリブデン酸塩の性状・熱物性,選定水溶液と構造材料との両立性及び選定水溶液の化学的安定性について調べた。その結果、モリブデン酸カリウム水溶液が、モリブデン含有量,構造材料との両立性及び化学的安定性の観点から、照射ターゲットとして有望であることがわかった。また、モリブデン酸アンモニウム水溶液に関しては、pH調整を行うことにより、照射ターゲットとしての適性を持つことがわかった。さらに、選定水溶液との両立性が良好なステンレス鋼を、キャプセルや配管等の構造材料として使用できる見通しを得た。

論文

Development on $$^{99}$$Mo production technology by molybdenum solution irradiation method

稲葉 良知; 石川 幸治*; 石田 卓也; 蓼沼 克嘉*; 石塚 悦男

JAEA-Conf 2008-010, p.259 - 267, 2008/12

医療診断用$$^{99m}$$Tcは、世界中で利用されており、その需要は年々高まっている。日本において、$$^{99m}$$Tcの親核種である$$^{99}$$Moは全量輸入に頼っているが、輸送や製造炉のトラブルによって輸入が停止した経験から国内での生産が指摘されるようになった。このため、JMTRにおいても固体Mo化合物を照射して$$^{99}$$Moを製造する計画が進められている。しかし、ラビット照射設備を利用して固体Mo化合物を照射する場合は照射体積が小さいことから、国内の需要をまかなうことは困難である。$$^{99}$$Moの製造量を増やすため、新しい製造方法としてモリブデン水溶液を照射ターゲットとした溶液照射法を提案した。溶液照射法は、モリブデン水溶液を循環させながら照射する方法で、キャプセルを利用するため照射体積を大きくとれること、既存の方法より簡便に低コストで$$^{99}$$Moを製造できること等の特長がある。このため、溶液照射法の実用化を目指して、モリブデン水溶液の未照射試験及び$$gamma$$線照射試験を行った。本セミナーでは、水溶液の化学的安定性や構造材との両立性について報告する。

論文

Application of PZC to $$^{188}$$W/$$^{188}$$Re generators

松岡 弘充; 橋本 和幸; 菱沼 行男*; 石川 幸治*; 照沼 仁*; 蓼沼 克嘉*; 内田 昇二*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.189 - 191, 2005/12

レニウム-188は、高エネルギーの$$beta$$線を放出する等がん治療用として優れた核特性を持ち、さらに、$$^{188}$$W(半減期69.4日)の娘核種として生成し、入手が容易であるため、がん治療用RIとして注目されている。しかしながら、得られる$$^{188}$$Wの比放射能が低いため、アルミナカラムを使用した従来のジェネレーターでは、カラム容積が大きくなり、溶出した$$^{188}$$Reの放射能濃度が低くなる問題点がある。$$^{188}$$Reの放射能濃度の向上を目指して、原研と(株)化研が共同で開発したモリブデンの吸着容量がアルミナの100倍以上もあるジルコニウム系無機高分子PZCが$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレーターへ応用可能かどうか、基礎的な検討を行った。$$^{188}$$WのPZCカラムへの吸着収率,$$^{188}$$Reのカラムからの長期溶離安定性,$$^{188}$$WのPZCカラムからの脱離の確認、そして、PZCから溶離した$$^{188}$$ReのHydroxyethylidene Diphosphonic Acid(HEDP)とMercaptoacetyltriglycine(MAG3)への標識を試みた結果、長期間における$$^{188}$$WのPZCへの安定した吸着,$$^{188}$$ReのPZCからの溶離安定性及び良好な標識率が確認でき実用化の可能性が示唆された。

論文

Improved confinement of neon plasma inside a high-$$T_{c}$$ superconducting tube

山内 俊彦; 松沢 秀典*; 三神 幸治*; 石川 淳一*

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 41(9), p.5799 - 5800, 2002/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:15.64(Physics, Applied)

本論文は高温超伝導体と荷電粒子(プラズマ)との相互作用に関する実験結果について述べたものである。FEL電子ビームの高温超伝導体ウイグラーやビームガイド用とともに、本研究で行われている荷電粒子と超伝導体相互作用研究と類似した視点で研究を進めており、期待される研究である。

論文

RIジェネレータとしてのMo吸着剤の合成

長谷川 良雄*; 西野 瑞香*; 竹内 剛敏*; 石川 幸治*; 蓼沼 克嘉*; 棚瀬 正和; 黒沢 清行

日本化学会誌, 0(10), p.888 - 894, 1996/00

$$^{99m}$$Tcは核医学の分野で診断のため世界で幅広く利用されている。その$$^{99m}$$Tcは、通常、親核種である$$^{99}$$Moを吸着させたジェネレータから得られる。ここでは、その吸着剤として、低い比放射能の$$^{99}$$Moにも使用できるMo吸着能の極めて高いジルコニウム系無機高分子吸着剤の合成を試みた。ジルコニウム系無機高分子として、四塩化ジルコニウムのみ、および四塩化ジルコニウムとポリビニルアルコール、イソプロピルアルコールなどとの反応により五種類合成した。これらをアルゴン中で熱処理して吸着剤とした。熱分解過程の検討から各吸着剤の構造を推定した。また、これら吸着剤のMo吸着能は、その構造中のジルコニウム原子に結合した塩素原子数に依存することを明らかにし、吸着剤中で隣接する2個のZr-Cl結合とMoO$$_{42-}$$の反応で生成する化学結合によるものと推定した。特に四塩化ジルコニウムとイソプロピルアルコールから合成した吸着剤は高い吸着能(200mg/g吸着剤)を示すことが分かった。

口頭

吸着剤PZCを利用した$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレーター

橋本 和幸; 菱沼 行男*; 石川 幸治*; 照沼 仁*; 蓼沼 克嘉*; 内田 昇二*; 松岡 弘充

no journal, , 

レニウム-188は、高エネルギーの$$beta$$線を放出する等がん治療用として優れた核特性を持ち、さらに、$$^{188}$$W(半減期69.4日)の娘核種として生成し、入手が容易であるため、がん治療用RIとして注目されている。しかしながら、得られる$$^{188}$$Wの比放射能が低いため、アルミナカラムを使用した従来のジェネレーターでは、カラム容積が大きくなり、溶出した$$^{188}$$Reの放射能濃度が低くなる問題点がある。$$^{188}$$Reの放射能濃度の向上を目指して、旧原研と化研が共同で開発したモリブデンの吸着容量がアルミナの100倍以上もあるジルコニウム系無機高分子PZCの$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレーターへの応用可能かどうか、基礎的な検討を行った。$$^{188}$$WのPZCカラムへの吸着収率,$$^{188}$$Reのカラムからの長期溶離安定性,$$^{188}$$WのPZCカラムからの脱離の確認、そして、PZCから溶離した$$^{188}$$ReのHydroxyethylidene Diphosphonic Acid(HEDP)とMercaptoacetyltriglycine(MAG3)への標識を試みた結果、長期間における$$^{188}$$WのPZCへの安定した吸着,$$^{188}$$ReのPZCからの溶離安定性及び良好な標識率が確認でき実用化の可能性が示唆された。

口頭

循環Mo溶液の照射による$$^{99}$$Mo製造法に関する研究,1; コールド試験(予備試験)結果

稲葉 良知; 石川 幸治*; 石田 卓也; 石塚 悦男; 黒澤 きよ子*; 菱沼 行男*; 蓼沼 克嘉*

no journal, , 

医療用放射性同位元素$$^{99m}$$Tcの親核種$$^{99}$$Moの新たな製造方法である溶液循環照射法実現に向けて、照射ターゲットとなるMo溶液と構造材との両立性等について調べた。その結果、モリブデン酸カリウム溶液が、照射ターゲットとして優れた特性を有していることがわかった。

口頭

JMTRの改修・再稼動計画,7; 溶液照射法による先進的$$^{99}$$Mo製造に関する技術開発

稲葉 良知; 石川 幸治*; 石田 卓也; 石塚 悦男; Huynh, T. P.*; 蓼沼 克嘉*

no journal, , 

医療用放射性同位元素$$^{99m}$$Tcの親核種$$^{99}$$Moの新たな製造方法である溶液照射法実現に向け、$$gamma$$線照射下において、照射ターゲット溶液(モリブデン酸塩水溶液)と構造材料との両立性及び水溶液の化学的安定性について調べた。その結果、上記水溶液中に浸漬した構造材料の腐食が未照射の場合と比較して進行する傾向は認められず、水溶液の状態は安定であることがわかった。

口頭

JRR-3における天然Mo照射による$$^{99}$$Mo生成量の検討

米田 政夫; 広瀬 彰; 反田 孝美; 和田 茂; 石川 幸治*

no journal, , 

現在、核医学の分野で多く使用されている放射性医薬品であるテクネチウム99m($$^{99m}$$Tc)の安定供給について、多くの国がその実現可能性の検討を行っている。我が国では、JMTRが主体となってこの実現に向けた準備を進めており、JRR-3がその補完的役割を担うことが期待されている。現在、$$^{99m}$$Tcの親核種である$$^{99}$$Moの製造手法は高濃縮ウランを核分裂することにより生成しているが、この手法では高濃縮ウランの使用及び他の核分裂生成物の発生等の問題がある。このため、ウランの核分裂を使用しない方法として、天然Moを用いて$$^{98}$$Mo(n,$$gamma$$)$$^{99}$$Mo反応による$$^{99}$$Mo生産が検討されている。そこで、本評価において、JRR-3の各照射孔を使用した場合の$$^{98}$$Mo(n,$$gamma$$)$$^{99}$$Mo反応による$$^{99}$$Moの生産量について核計算コードMVPを用いた解析により明らかにした。計算体系において、実体系に近くなるようにキャプセル及び酸化モリブデンペレット等のモデリングを行うことにより計算精度向上を図った。解析の結果、垂直照射設備RGを使用することにより、7日照射で約31TBq(約800Ci)、1運転サイクルでは約93TBq(約2500Ci)の$$^{99}$$Moを生産できることがわかった。

口頭

天然Mo(n,$$gamma$$)$$^{99}$$Moを原料とする大量$$^{99m}$$Tc製造技術の開発,4; 高線量$$^{99}$$Moを用いた$$^{99m}$$Tc製造プロセスにおける分析

薗田 暁; 梅田 幹; 田上 進; 黒羽根 史朗; 三好 慶典; 田仲 睦*; 石川 幸治*; 津口 明*; 蓼沼 克嘉*

no journal, , 

$$^{99}$$Moの国産化を実現するため、従来の高濃縮ウランを原料とする核分裂法を用いた$$^{99}$$Moに代わり、天然Moの中性子放射化法による$$^{99}$$Moを原料とした$$^{99m}$$Tc製造技術開発(500Ci規模)を目指して、JRR-3で照射した80Ciレベルの$$^{99}$$Moによる高線量$$^{99m}$$Tc製造プロセス検証試験を実施した。本試験では、$$gamma$$線スペクトロメトリにより、原料$$^{99}$$Mo及び製品$$^{99m}$$Tcの定量分析を行うとともに、Nb等の放射化不純物の分析を行い、高線量$$^{99m}$$Tc製造プロセス検証のためのデータを取得した。発表では、プロセス検証試験で実施した分析の詳細及び各核種のプロセス内分布について報告する。

口頭

Design evaluation of monitoring small specimens attached on the spallation target vessel for integrity examination plan and cutting device technical evaluation for volume reduction of high radiated materials

根本 英幸; 若井 栄一; 木下 秀孝; 増田 志歩; 原田 正英; 高田 弘; 石川 幸治*; 今成 慶*; 伊藤 剛士*

no journal, , 

J-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)では、水銀ターゲット容器に陽子ビームを照射し水銀の核破砕によって中性子が発生する。特に水銀ターゲット容器は大強度陽子ビームを受けて使用するため、機器の健全性を評価が必要である。また、このような機器は高放射化物となり、保管及び将来の使用済み機器の処理・処分に向けて、減容化等の技術検討を進めることが重要課題となっている。本研究は、使用中のターゲット容器に関する健全性状態の調査検討のためのモニター用小型試験片の取付け方法の検討とその基本設計を実施し、課題点を抽出した。また、使用後に高放射化物となる水銀ターゲット容器機器などに対する減容化のための技術評価として、大型機器でも取り扱いができる丸鋸刃を利用した回転切断方式で、かつ乾式方法を採用したモックアップ機を製作し、機能試験を実施したところ、切断時の温度上昇はほとんどなく、また、切粉についても粉末状でなく、期待した粒状になっていることが確認できた。

口頭

放射性アルミニウム廃棄物の安定化処理方法の検討

関 美沙紀; 石川 幸治*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 鈴木 祐未*; 田仲 睦*; 川上 智彦*; 井手 広史; 土谷 邦彦

no journal, , 

通常の放射性雑固体廃棄物はドラム缶内に格納し、充填材を用いて固化体を作製するが、ドラム缶内に健全性を損なう物質を含まないこと等が要件となっている。金属アルミニウム(Al)は、その化学的性質上アルカリ性物質と接触すると水素ガスが発生し、保管施設等の安全な管理に影響することから、難廃棄物とされている。本研究では、JMTRの炉心構造材として、金属Al製中性子反射体を多く使用していることから、バイヤー法を応用したAl安定化処理技術の確立することを目的とし、炉外試験による基本的条件を調べた。その結果、合金の種類によって溶解時間に差はあるが溶解中に加温・撹拌することで大幅に短縮されること、合金に添加されている不純物元素はNaOHに不溶なので分離が可能であること、中和によって生成した水酸化物中には塩が多く含まれること、400$$^{circ}$$C$$sim$$1000$$^{circ}$$Cにて焼成することでアルミナとなることを確認した。

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