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田窪 勇作*; 高山 裕介; Idiart, A.*; 田中 達也*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*
Proceedings of 2022 International High Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2022) (Internet), p.906 - 915, 2022/11
地層処分場の設計では、ベントナイト中のモンモリロナイトの熱変質による安全機能の低下を防止するため、ベントナイトが使用される緩衝材や埋め戻し材の温度を100度以下に抑えることが一般的な設計要件となっており、これまでの設計検討では、熱伝導解析を用いて緩衝材温度が100度未満となることが確認されてきた。しかし、ベントナイトの状態の不確実性や人工バリア材料間の隙間などの施工上の不確実性などといった緩衝材温度を上昇させる可能性がある要因については考慮できておらず、評価をより現実的にするにはこれら不確実性の影響を考慮する必要がある。そこで本研究では、より現実的かつ100度以上の温度環境も含めた緩衝材の状態評価を行うための解析モデルの開発を開始した。また本研究では、処分場環境の不均一性に起因した緩衝材の状態変遷の不確実性も含めた予測評価を行うことを目指している。本稿では、100度以上の高温域も含めたTHMC連成解析モデルの段階的開発プロセスの概要を紹介するとともに、緩衝材の状態変遷の不確実性を定量化するために実施したTH連成現象を支配するパラメータの調査及びそのパラメータの不確実性を考慮した既存のTH連成解析技術の適用性の確認の試行結果について報告する。
浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 澁谷 早苗*; 藤崎 淳*; 舘 幸男; 石黒 勝彦*; McKinley, I. G.*
Proceedings of 2019 International High-Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2019) (USB Flash Drive), p.77 - 82, 2019/04
NUMO's recently published safety case involves utilisation of the safety case approach to provide a basis for preparation for future phases of work and development of a template for later, more complete and rigorous, safety cases. Advances include capturing potential siting environments in Site Descriptive Models (SDMs) and focusing post-closure safety assessment methodology on repository designs tailored to these SDMs. Radionuclide-specific parameters in the engineered barrier system (EBS), such as solubilities, sorption and diffusion values, are selected based on established chemical models that take into account evolution of porewater chemistry, alteration of EBS material and different host rock properties. Existing chemical thermodynamic databases developed in Japan have been used for the coupled geochemical and mass transport analyses applied to set these parameters. Nevertheless, in view of fundamental uncertainties in the thermodynamic approach, expert judgment played a key role in the process. This paper discusses the methodology used to set "reasonably conservative" radionuclide migration parameters for the illustrative SDMs, with a focus on chemistry which can be captured in existing models only by introducing significant simplifications.
浜本 貴史*; 澁谷 早苗*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*; 山田 基幸*; 舘 幸男
Proceedings of 6th East Asia Forum on Radwaste Management Conference (EAFORM 2017) (Internet), 6 Pages, 2017/12
NUMOでは日本における地層処分の成立性と安全性を示すためのジェネリックなセーフティケースを開発している。このセーフティケースにおける安全評価のために、3種類の母岩を対象として分配係数及び実効拡散係数パラメータを設定するとともに、その不確実性や今後の課題について議論した。
柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 北村 暁; 吉川 英樹; 小田 治恵; 石寺 孝充; et al.
JAEA-Research 2014-030, 457 Pages, 2015/03
JAEA-Research-2014-030.pdf:199.23MB
原子力機構(JAEA)がこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、原子力発電環境整備機構(NUMO)が今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定すること等を目的として、2011年度よりJAEAとNUMOは以下の3つのテーマについて共同研究を進めている。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討: 水理地質構造モデル構築手法の事例調査に基づいて、得られた知見を評価ツリーとして整理し、モデルの不確実性やそれらの評価項目への影響等についての検討を行った。(2)シナリオの構築方法に関する検討: 状態設定手順を実務的な観点から、さらに見直すとともに、セメント影響とガラス溶解挙動について、知見の体系的な整理と不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定方法に関する検討: 母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。
柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 早野 明; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 小田 治恵; 北村 暁; 大澤 英昭; et al.
JAEA-Research 2013-037, 455 Pages, 2013/12
JAEA-Research-2013-037.pdf:42.0MB
原子力機構(JAEA)及び原子力発電環境整備機構(NUMO)は、平成24年度に引き続き、JAEAがこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、NUMOが今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に直接適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくことを目的として、概要調査段階における処分場の設計・性能評価に関連する主要な技術テーマについて検討した。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討については、平成24年度に引き続き、結晶質岩を対象とした地下水移行時間の評価ツリーを拡充するとともに、新たに堆積岩を対象とした評価ツリーを作成した。(2)シナリオの構築に関する検討については、平成24年度の状態設定手順を実務的な観点から見直し、緩衝材を対象として試行した。また、安全機能への不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定に関する検討については、母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の条件変換手法を含む設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。さらに、溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。
柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 早野 明; 三ツ井 誠一郎; 谷口 直樹; 小田 治恵; 北村 暁; 大澤 英昭; et al.
JAEA-Research 2012-032, 298 Pages, 2012/09
JAEA-Research-2012-032.pdf:33.68MB
原子力機構(JAEA)と原子力発電環境整備機構(NUMO)は、概要調査段階における処分場の設計・性能評価に関連する主要な技術テーマについて、原子力機構が蓄積してきた技術やノウハウを、NUMOが今後の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定するとともに、必要な開発課題と今後の計画を明らかにすることを目的として、2011年度に共同研究を実施した。実施テーマと概要は以下の通り。(1)対象母岩の選定に関する検討:母岩特性のうち水理に着目し、母岩特性を評価するための項目、及び地下水移行時間の評価手法について、地質環境の調査・評価と関連付けたうえで整理した。(2)シナリオの構築に関する検討:シナリオ構築手順を具体化するとともに、ガラス固化体の溶解と核種の浸出、オーバーパックの腐食、緩衝材の長期変遷について、現象理解に関する最新の知見を構造的に整理した。(3)核種移行パラメータの設定に関する検討:緩衝材の分配係数と拡散係数、母岩の分配係数を対象として、パラメータ設定の方法論を検討し、その方法論に従った試行を行った。(4)知識情報の品質確保に関する検討:知識情報の品質を確保するための考え方や手法を、(2)シナリオの構築で検討した状態設定に対する論拠に関する情報を例として検討した。
adsorbed on kaolinite by time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS) and parallel factor analysis (PARAFAC)石田 圭輔*; 斉藤 拓巳*; 青柳 登; 木村 貴海; 永石 隆二; 長崎 晋也*; 田中 知*
Journal of Colloid and Interface Science, 374(1), p.258 - 266, 2012/05
被引用回数：29 パーセンタイル：56.9(Chemistry, Physical)Time-resolved laser fluorescence spectroscopy is an effective speciation technique for fluorescent metal ions, which can be further extended by the parallel factor analysis. The adsorption of Eu on kaolinite as well as gibbsite as a reference mineral was investigated by TRLFS together with batch adsorption measurements. The PAFAFAC modeling provided the fluorescence spectra, decay lifetimes and relative intensity profiles of three Eu surface complexes with kaolinite; an outer-sphere complex and two inner-sphere complexes. Their intensity profiles qualitatively explained the measured adsorption of Eu. Based on the TRLFS results in varied H
O/DO media, it was shown that the outer-sphere complex exhibited more rapid fluorescence decay than Eu aquo ion, because of the energy transfer to the surface. Factor B was an inner-sphere complex, which became dominant at relatively high pH, high salt concentration and low Eu concentration. Its spectrum and lifetime were similar to those of Eu adsorbed on gibbsite, suggesting its occurrence on the edge face of the gibbsite layer of kaolinite. From the comparison with the spectra and lifetimes of crystalline or aqueous Eu(OH)
, factor C was considered as a poly-nuclear surface complex of Eu formed at relatively high Eu concentration.
斉藤 拓巳*; 佐尾 宏和*; 石田 圭輔*; 青柳 登; 木村 貴海; 長崎 晋也*; 田中 知*
Environmental Science & Technology, 44(13), p.5055 - 5060, 2010/07
被引用回数：33 パーセンタイル：60.58(Engineering, Environmental)Time-resolved laser fluorescence spectroscopy is an analytical technique capable of discriminating different chemical species of a fluorescent metal ions. Although TRLFS has been widely used to investigate the speciation of the fluorescent metal ions, extracting quantitative and structural information from multiple TRLFS data measured as a function of chemical and physical parameters is not a simple task. The purpose of this study is to apply parallel factor analysis (PARAFAC) for the interpretation of a series of TRLFS data. The complexation of Eu by acetate was studied as a test case for the PARAFAC decomposition. It is shown that three factors are necessary and sufficient to explain the systematic variations in the original data set. The resulting spectra, decay, and relative concentrations of the factors were all in agreement with the fluorescent properties and the complexation behaviors of Eu-acetate complexes. Based on these results, it was concluded that PARAFAC is a promising data analysis tool for TRLFS used for the speciation studies of fluorescent metal ions.
石田 圭輔*; 木村 貴海; 斉藤 拓巳*; 田中 知*
Environmental Science & Technology, 43(6), p.1744 - 1749, 2009/02
被引用回数：20 パーセンタイル：44.56(Engineering, Environmental)時間分解レーザー蛍光顕微鏡(TRLFM)は蛍光体の強度,位置,種類及びそれを取り巻く化学環境を同時に研究するための有効なツールである。本研究では、天然の不均質な表面へのEu(III)の吸着挙動の研究にTRLFMを適用した。Eu(III)は真壁花崗岩及びその構成要素(黒雲母,斜長石,カリ長石及び石英)の表面上に異なる化学種で吸着し、黒雲母,斜長石及び石英には不均質に、カリ長石には均質に吸着した。Eu(III)の蛍光減衰率のヒストグラムから、黒雲母には単一の吸着種が、斜長石とカリ長石には共通する二種類の吸着種が存在し、真壁花崗岩の表面へのEu(III)の吸着は極めて不均質であることを明らかにした。花崗岩表面の異なる領域におけるTRLFM測定により、異なるEu(III)の蛍光減衰率が見いだされ、そのヒストグラムの比較からEu(III)は明らかに長石成分(斜長石,カリ長石)に吸着していた。さらに、Eu(III)は斜長石が風化しスメクタイトになったと見られる部分に外圏錯体として吸着することも明らかにした。
の評価石田 圭輔*; 斉藤 拓巳*; 田中 知*; 木村 貴海; 虎石 貴
no journal, ,
新たに構築した蛍光寿命顕微鏡を用いると、不均質な表面でのランタノイドやアクチノイドの各位置での発光強度の変化と時間分解発光スペクトルが得られる。これまでに幾つかの鉱物から構成される花崗岩表面に吸着したEuの分布の蛍光イメージと蛍光寿命のマッピング結果を報告した。今回は花崗岩を走査型電子顕微鏡/エネルギー分散型X線分析装置(SEM-EDS)とX線回折装置(XRD)を用いて表面の鉱物分布を評価し、Euの蛍光イメージ及び蛍光寿命マップと対応させた。その結果、Euは黒雲母及び変性を受けた長石類に吸着し、それぞれ化学状態が異なることを明らかにした。
石田 圭輔*; 木村 貴海; 斉藤 拓巳*; 虎石 貴*; 田中 知*
no journal, ,
新たに構築した蛍光寿命顕微鏡を用いると、不均質な表面でのランタノイドやアクチノイドの各位置における発光強度の変化と時間分解発光スペクトルが得られる。不均質表面として、幾つかの鉱物から構成される花崗岩表面に吸着したEu(III)の分布について、蛍光強度イメージと蛍光寿命イメージを測定した。測定した蛍光寿命から、Eu(III)は表面錯体を形成していることが示唆された。さらに、走査型電子顕微鏡/エネルギー分散型X線分析やX線回折との相関から、花崗岩表面上でEu(III)は黒雲母や変性を受けた長石類に異なる化学状態で吸着することを明らかにした。
O/DO系における蛍光測定石田 圭輔*; 斎藤 拓巳*; 田中 知*; 木村 貴海
no journal, ,
鉱物表面への核種の吸着は、その化学種分布を変化させ、その移行挙動を遅延させることから、放射性廃棄物処分のリスク評価において重要な素過程である。本研究では、バッチ法による吸着実験から吸着の量的情報を取得した後、イオンの配位環境の評価に有効な時間分解型レーザ誘起蛍光分光法(TRLFS)を用いて、カオリナイト表面でのEu(III)の吸着構造に関する情報を得ることを目的とする。カオリナイトへのEu(III)の吸着は、pH4
6付近から吸着量が増加し、低pHでは塩濃度の減少とともに吸着量は増加した。この結果は外圏型及び内圏型の表面錯体の存在を示唆する。そこで、固相試料のTRLFS測定からEu(III)の水和数を評価し、これら2つの表面錯体の検証を行った。
石田 圭輔; 木村 貴海; 斉藤 拓巳*; 田中 知*
no journal, ,
時間分解レーザー蛍光顕微鏡(TRLFM)は蛍光体の強度,位置,種類及びそれを取り巻く化学環境を同時に研究するための有効なツールである。本研究では、天然の不均質な表面へのEu(III)の収着挙動の研究にTRLFMを適用した。Eu(III)は真壁花崗岩及びその構成要素(黒雲母,斜長石,カリ長石及び石英)の表面上に異なる化学種で収着し、黒雲母,斜長石及び石英には不均質に、カリ長石には均質に収着した。Eu(III)の蛍光減衰率のヒストグラムから、黒雲母には単一の化学種が、斜長石とカリ長石には共通する二種類の化学種が存在し、真壁花崗岩の表面へのEu(III)の収着は極めて不均質であることを明らかにした。
O/DO systems石田 圭輔; 斉藤 拓巳*; 青柳 登; 木村 貴海; 長崎 晋也*; 田中 知*
no journal, ,
マイクロ秒時間分解レーザー発光分光法によってカオリナイト表面に吸着したEu(III)錯体の吸着反応に伴なう構造変化を観測した。Eu(III)はマイナーアクチニドの化学アナログとして用いた。カオリナイトは放射性廃棄物の処分場と想定される地帯に広がっている天然鉱物である。1:1のアルミノシリケートであるこの鉱物中のシロキサン面とギブサイト様の端面に吸着した構造をpHや塩濃度を変えることで制御し、その様子をレーザー誘起発光によって観測した結果、内圏型と外圏型の吸着形態が分離できた。
佐尾 宏和*; 石田 圭輔; 斉藤 拓巳*; 青柳 登; 長崎 晋也*; 田中 知*
no journal, ,
ランタノイド・アクチノイドの溶液中における化学状態は時間分解型レーザ蛍光分光法やX線吸収分光などさまざまな分光手法を用いて評価されている。その際に複数の吸着種の共存や鉱物表面の不均質性のために、計測されたスペクトルから溶液中や固体表面における化学種の数,量的変化などの情報を得るには困難が伴う。本研究では、多成分系である鉱物表面における放射性核種の吸着挙動の解明を行う。多様な化学状態をとるウラニルと単純な構造で核種の吸着モデルとして有用なアルミニウム酸化物であるギブサイトの吸着系に着目した。用いたレーザー分析法は、試料中における対象とする金属イオン濃度が他の分光手法に比べて低い条件で測定可能である。加えて、計測にあたり試料の前処理が必要ないため、天然環境条件下での観測が可能となる。こうした系にPARAFACを適用し、その成分抽出法を確立した結果、化学種を解析上分けることが可能になった。
石田 圭輔; 木村 貴海; 斉藤 拓巳*; 田中 知*
no journal, ,
不均質な固液界面に吸着した3価f元素の量,位置及び化学状態を研究するための新たな実験ツールとして時間分解レーザー蛍光顕微鏡(TRLFM)を開発した。本報告では、天然の不均質な表面として花崗岩を対象に、Eu(III)の吸着挙動の研究にTRLFMを適用した結果を示す。Eu(III)は花崗岩及びその構成要素(黒雲母,斜長石,カリ長石及び石英)の表面上に異なる化学種で吸着し、黒雲母,斜長石及び石英には不均質に、カリ長石には均質に吸着した。また、黒雲母には単一の化学種が、斜長石とカリ長石には共通する二種類の化学種が存在し、花崗岩表面へのEu(III)の吸着は極めて不均質であることを明らかにした。
牧内 秋恵*; 石田 圭輔*; 黒澤 進*; 稲垣 学*; 梅木 博之*; 江橋 健; 若杉 圭一郎; 牧野 仁史; 柴田 雅博
no journal, ,
原子力発電環境整備機構(NUMO)は、最新の知見に基づき、高レベルガラス固化体およびTRU廃棄物の地層処分に係るセーフティーケースの構築を実施している。並行して、原子力機構(JAEA)は、代替的な処分オプションとして、使用済燃料の地層処分の調査研究に着手している。このような状況を踏まえ、NUMOおよびJAEAは、共通的に利用可能な、以下の特徴を有するシナリオ構築方法を共同で作成した。まず、シナリオまたはプロセスの発生可能性や影響を併せて考慮することに着目し、線量確率分解アプローチを採用する。当該アプローチは国際放射線防護委員会(ICRP)により提案されており、また、日本における低レベル放射性廃棄物処分の安全規制に適用されている。次に、地層処分システムへ影響を与え得るプロセスを効率的に特定するため、想定しうる様々なプロセスを、発生可能性や安全機能への影響の観点から、FEP(Feature, Event, Process)情報を用いた監査も行いながら分析する。この手法では、シナリオの分析や設定に係る様々な判断について、様々なツールかつまたはプロダクトを用いることにより追跡性を高めた。その一つの例として、地層処分システムの安全機能や、プロセス、状態変数の相関関係を構造的に示すための「安全機能/状態変数/プロセス図」が挙げられる。この発表においては、上記の特徴を有するシナリオ構築方法についていくつかの事例を示しつつ、詳細に説明する。
深津 勇太; 伊藤 剛志*; 舘 幸男; 石田 圭輔*; Martin, A.*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全評価において、室内試験によって構築された結晶質岩マトリクス中の核種移行モデルとパラメータの実際の地下環境下での適用性を確認することは重要な課題である。本研究では、スイスグリムゼル試験場での原位置長期拡散(Long-Term Diffusion: LTD)試験において、注入孔のトレーサー減衰データ、観測孔の破過データ及び岩石中の濃度プロファイルを取得するとともに、原位置試験と同じ岩石を用いた室内拡散試験データから、トレーサー試験孔の掘削時に生じる岩盤へのダメージ領域(Borehole Damaged Zone: BDZ)の影響や間隙率の差異を補正して原位置パラメータを推定する手法を適用した原位置試験結果の解析を行い、その適用性を評価した。
杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 陶山 忠宏*; 岡崎 充宏*; 浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 舘 幸男
no journal, ,
Pb-210 is one of the important radionuclides for the performance assessment of geological disposal. In this study, we investigated the sorption behaviour of Pb onto montmorillonite in the presence of carbonate. Kd values decrease with the increase of DIC concentration in pH8-11 region. Data from the carbonate-free and conditions of 2.5 and 25 mM DIC can be fitted using surface complexation constants determined from carbonate-free condition dataset. However, the model underestimated the data at DIC concentrations of 100 and 250 mM. Therefore, the formation of a ternary complex was assumed and its surface complexation constant was determined by fitting the experimental data at DIC concentrations of 100 and 250 mM. The results succeeded in fitting all experimental data well. Spectroscopic studies on the ternary complexation system will be required to enhance the reliability of the present results.
深津 勇太; 伊藤 剛志*; 舘 幸男; 石田 圭輔*; Martin, A.*
no journal, ,
In the safety assessment of geological disposal of high-level radioactive waste, it is an important task to confirm applicability of the models and parameters to quantify the radionuclide migration based on laboratory diffusion and sorption tests to the actual underground environment. In this study, the second Long-Term Diffusion (LTD-II) test at the GTS using tritiated water (HTO), Cl-36, Na-22, Cs-134 and Ba-133 as tracers were analysed focusing borehole disturbed zone (BDZ) effect near borehole and diffusion anisotropy by the foliation effect. We measured the detailed depth profile of the cations and wide-range distributions of HTO and Cl-36 around an injection hole by additional laboratory analysis, and in situ LTD-II test results were predicted by the scaling approach from laboratory to in situ condition.
