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報告書

照射済窒化物燃料の熱安定性評価; Nifti-1試験結果とその評価

佐藤 勇; 廣沢 孝志; 石田 貴志*; 三輪 周平; 田中 健哉

JNC TN9400 2005-007, 62 Pages, 2005/03

JNC-TN9400-2005-007.pdf:6.37MB

高速実験炉「常陽」で照射された混合窒化物燃料を用いて、FP放出挙動試験装置において緩やかな昇温速度での加熱試験を行った。本試験では燃料の解離挙動及びFPガス・放射性FPの放出挙動を観察し、その結果をもとに窒化物燃料の熱安定性及びソースタームに関する評価を行った。本試験及び解析により明らかとなった点をまとめると以下のとおりとなる。(1)照射済窒化物燃料の著しい解離挙動は、1900$$^{circ}C$$以上で生じる。1000$$^{circ}C$$以下の低温度領域では、Ba窒化物が解離することにより、窒素が放出すると推測される。(2)FPガスの放出は、1400$$^{circ}C$$付近から開始し、一旦終了するが、1700$$^{circ}C$$以上でバースト状の放出が起こっている。前者の放出は解離挙動と若干の相関があるが、後者の方とは相関はまったく認められない。したがって、FPガス放出に伴うインターコネクティッドトンネルの生成により窒素解離が促進されるという現象は生じない。一方、Csの放出と解離挙動との相関はない。(3)加熱により、燃料のスウエリングが生じており、径方向のどの位置においても気孔率40%程度に達していた。これは照射された段階での燃料に対する評価で得られている燃料中心付近で見られた40%の気孔率と同程度であり、加熱により気孔率が40%に飽和している。(4)ほとんどのCsやSbは加熱により、燃料外部に放出した。Csの放出化学形は主に単体のCsと推測されるが、CsIの形態も一部含まれると考えられる。Sbの場合は、単体のSbである可能性が高い。(5)Ruはほとんど放出されない一方で、ほとんどのEuは燃料外部へ放出されていた。(6)Nifti-1で得られた解離挙動及びFPの放出挙動をもとに次回の過渡加熱試験(Nifti-2)の昇温パターン等の試験内容を提案した。

報告書

(U,Pu,Am)O$$_{2-x}$$の相状態

逢坂 正彦; 三輪 周平; 門藤 健司; 小崎 葉子; 石 洋平; 吉持 宏; 関 崇行*; 関根 伸一*; 石田 貴志*; 田中 健哉

JNC TN9400 2005-002, 40 Pages, 2005/03

JNC-TN9400-2005-002.pdf:2.43MB

最大5%のAmを含有する(U,Pu,Am)O$$_{2-x}$$の相状態を、X線回折、金相観察及びDTAにより実験的に評価した。格子定数は、Am濃度またはO/M比とともに増加する傾向を示したが、その度合いは(U、Pu)O$$_{2-x}$$と異なっていた。金相写真による組織観察結果から、O/M=1.98付近で大幅な組織変化が観察された。同じくO/M=1.98以上において、(U,Pu)O$$_{2-x}$$には無い多くのDTAピークが観察された。これらの結果について、AmをIII価とし、等価量のUがⅤ価に酸化されるという仮定を立て、解釈を試みた。その結果、格子定数のAm濃度依存性は、各元素のイオン半径を用いたモデルにより良好に再現することができた。またO/M=1.98付近の組織変化は、各元素の原子価状態に依存することが示唆された。以上から、(U,Pu,Am)O$$_{2-x}$$中のAmはIII価で存在するであろうことが示された。

報告書

(U,Pu,Am)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャル; 測定及び解析モデルの構築

逢坂 正彦; 佐藤 勇; 滑川 卓志; 田中 健哉; 石田 貴志*

JNC TN9400 2004-076, 34 Pages, 2005/03

JNC-TN9400-2004-076.pdf:0.75MB

不定比組成を有する(U$$_{0.685}$$Pu$$_{0.270}$$Am$$_{0.045}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルを、CO$$_{2}$$/H$$_{2}$$及びH$$_{2}$$O/H$$_{2}$$気相平衡を用いた熱重量分析法により、O/M比の関数として、1123K, 1273K及び1423 Kにおいて実験的に求めた。その結果、僅か4.5 %のAmであっても、(U,Pu)O$$_{2-x}$$へ添加することにより、その酸素ポテンシャルを大幅に上昇させることがわかった。(U$$_{0.685}$$Pu$$_{0.270}$$Am$$_{0.045}$$)O$$_{2-x}$$の欠陥構造を、酸素分圧と定比からのずれの傾きから考察した。その結果、O/M=1.990と1.970の間に見られた大きな傾きは、欠陥が規則化した中間相の形成によるものである可能性が示唆された。これは酸素の部分モルエンタルピー及びエントロピーのO/M比依存性からも裏付けられた。実際の高速炉での照射挙動評価に資するために、化学熱力学モデルを用いて酸素ポテンシャル曲線の解析モデルを構築した。化学種として5つを考慮し、AmとPuの還元比率を一定とした。(U$$_{0.5}$$Am$$_{0.5}$$)O$$_{2-x}$$酸素ポテンシャルの解析から 相互作用を求めて新たに導入することにより、実験値を良好に再現する曲線を得た。

口頭

Am含有MOX燃料におけるO/M比変化挙動

佐藤 勇; 石 洋平; 門藤 健司; 田中 健哉; 関 崇行*; 石田 貴志*

no journal, , 

保管中のAm含有MOX燃料のO/M比変化における雰囲気依存性を評価したところ、O/M比変化速度は雰囲気の水分濃度に依存した挙動を示すことがわかった。

口頭

Re内容器法による高燃焼MOX燃料の融点測定

廣沢 孝志; 佐藤 勇; 三輪 周平; 田中 康介; 田中 健哉; 石田 貴志*; 関根 伸一*

no journal, , 

高速実験炉「常陽」にて燃焼度110GWd/tまで照射したMOX燃料の融点について、カプセル封入式サーマルアレスト法による融点測定を実施した。今回の測定では、測定不確かさ要因となっている燃料とカプセル材料との反応を抑制することを目的に、Re製内容器を用いての測定を行った結果について報告する。

口頭

高速炉サイクルシステムへの適応を目指したイナートマトリックス燃料の基礎研究,3; MgO及びMoを母材とした燃料

三輪 周平; 逢坂 正彦; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 田中 康介; 関根 伸一*; 石田 貴志*; 関 崇行*; 鹿志村 直樹*

no journal, , 

MgO及びMoを母材としたイナートマトリクス燃料について、酸化物燃料高速炉サイクルシステムへの適応を目指した関連サイクル技術の基礎研究開発成果を報告する。

口頭

レニウム内容器法による燃焼MOX燃料の融点

廣沢 孝志; 佐藤 勇; 三輪 周平; 石田 貴志*; 関根 伸一*

no journal, , 

高速実験炉「常陽」にて照射したMOX燃料の融点について、カプセル封入式サーマルアレスト法による融点測定を実施した。本測定では、燃料とカプセル材料との反応を抑制する測定手法であるレニウム内容器法を用いて、燃焼度22.5GWd/tから112.5GWd/tまでの範囲のデータ拡充を実施し、高速炉MOX燃料の融点の燃焼度依存性を示した。

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