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尾崎 卓郎; 木村 貴海; 大貫 敏彦; 桐島 陽*; 吉田 崇宏*; 磯部 博志*; Francis, A. J.
Environmental Toxicology and Chemistry, 25(8), p.2051 - 2058, 2006/08
被引用回数：9 パーセンタイル：22.38(Environmental Sciences)正3価のf元素であるユウロピウム,アメリシウム及びキュリウムと天然ポリマー(セルロース,キチン,キトサン)との相互作用を調べた。バッチ実験により得られたポリマーへの各元素の吸着率と計算による各元素の化学種の推定結果から、上記ポリマーはいずれもアルカリ性溶液中で分解し、分解生成物はこれらの元素の環境中での易動性を高めることが示唆された。また、易動性を高める度合いの最も高いポリマーはセルロースであることがわかった。一方、レーザー分光法によりこれらのポリマー内でのユウロピウムの吸着状態を調べたところ、キチン,キトサン内ではそれぞれ内圏型及び外圏型の錯体として存在し、ユウロピウムとセルロース内の官能基との相互作用はキチン及びキトサン内でのそれよりも弱いことがわかった。これらの結果から、天然ポリマーが正3価のf元素の環境挙動に与える影響の推定には、元素とポリマー内の官能基との親和性の強弱だけでなく、ポリマーからの分解生成物との相互作用も考慮する必要があることが示された。
村上 隆*; 佐藤 努*; 大貫 敏彦; 磯部 博志*
Chemical Geology, 221(1-2), p.117 - 126, 2005/09
被引用回数：56 パーセンタイル：72.63(Geochemistry & Geophysics)オーストラリア、クンガラウラン鉱床の岩石試料の分析を行い、ウランがリン酸塩鉱物などにナノ粒子化していることを明らかにした。さらに、過去260万年における移行においてナノ粒子化が最も大きな遅延機構であることを明らかにした。
永野 哲志; 磯部 博志*; 中嶋 悟*; 芦崎 翠*
Applied Spectroscopy, 56(5), p.651 - 657, 2002/05
被引用回数：10 パーセンタイル：50.41(Instruments & Instrumentation)本報は、風化花崗岩中に微量に存在する鉄酸化物を顕微可視分光法で分析した結果を報告したものである。顕微可視分光計は数十
mの微細領域の可視光スペクトルを測定する装置であり、微視的に不均質な花崗岩に適用すれば構成鉱物毎の情報を得ることができる。従来からの拡散反射法により風化花崗岩中には結晶質の針鉄鉱が存在することが示されていたが、本分析法により結晶質相に加え非晶質水酸化鉄も存在していることを明らかにした。また、風化環境下における非晶質水酸化鉄及び針鉄鉱の生成速度を議論するとともに、風化環境下において熱力学的に不安定であり本来速やかに結晶化するはずの非晶質水酸化鉄が、有害元素を取り込んだ場合には長期に亘り安定に存在する可能性を指摘した。
柳瀬 信之; 磯部 博志*; 佐藤 努*; 眞田 幸尚*; 松永 武; 天野 光
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 252(2), p.233 - 239, 2002/05
被引用回数：6 パーセンタイル：39.54(Chemistry, Analytical)チェルノブイル事故炉の周辺土壌中に多く含まれるホットパーティクル(HP)の特徴を研究した。用いた手法は、
トラック法,
線スペクトロメトリー,選択的抽出法,電子顕微鏡分析である。事故炉周辺には約11年経過した時点においても、燃料起源のUO
形のHPが存在しており、HPが占める放射能の割合が10~20%であることがわかった。選択的抽出法の結果、土壌中Uのかなりの部分が有機物相及びHP成分に含まれていることがわかった。しかし、湖畔のような湿潤な環境では、吸着成分が多くなっていた。チェルノブイルのような事故の場合、放射性核種の長期の移行挙動を予測するには、HPの変質・溶解の速度及び機構を明らかにすることが重要である。
永野 哲志; 佐藤 努*; Williams, I. S.*; Zaw, M.*; Payne, T. E.*; Airey, P. L.*; 柳瀬 信之; 磯部 博志*; 大貫 敏彦
Geochemical Journal, 34(5), p.349 - 358, 2000/10
被引用回数：4 パーセンタイル：13.58(Geochemistry & Geophysics)オーストラリア・クンガラウラン鉱床において、ウランは一次鉱床から地下水によって流され風化生成物である鉄鉱物に濃集し二次鉱床を形成している。本報では、二次鉱床中におけるウランの挙動についてのタイムスケールを得ることを目的として行った、高感度・高分解能イオンマイクロプローブ(SHRIMPII)によるウラン系列核種の放射能比測定の結果を報告した。鉄鉱物のうち、非晶質相からは1よりやや大きい値が、また結晶質相からはほぼ1に近い値が得られ、もし鉄鉱物が結晶化の過程で閉じていたとすれば、ウランが保持されてから少なくとも数百万年程度の年月が経過したことになる。一方、ウランに比べて動きにくい鉛の同位体比について分析したところ、二次鉱床内に存在する放射起源鉛には、風化が起こる前に一次鉱床から流れてきたものと、風化とともに流れ始めたが未だ一次鉱床近辺にとどまっているものがあることがわかった。
永野 哲志; 佐藤 努*; 柳瀬 信之; 磯部 博志*; 大貫 敏彦; I.S.Williams*; M.Zaw*; T.E.Payne*; P.L.Airey*
JAERI-Research 99-024, 52 Pages, 1999/03
JAERI-Research-99-024.pdf:3.3MB
オーストラリア・クンガラウラン鉱床において、ウランは地下水によって流され、風化生成物である鉄鉱物に濃集し二次鉱床を形成している。本研究では、二次鉱床におけるウランの地球化学的挙動のタイムスケールを調べることを目的とし、風化生成物中におけるウラン系列核種の放射能比を高感度・高分解能イオンマイクロプローブ(SHRIMP)により測定した。その結果、鉄鉱物からは系が放射平衡に達していることを示唆する1に近い値を得た。この値は、もし鉄鉱物が閉じた系であったとすれば、ウランが保持されてから少なくともおよそ百万年程度の年月が経過したことを示すものである。
柳瀬 信之; 松永 武; 天野 光; 磯部 博志; 佐藤 努
Proc. of 7th Int. Conf. on Radioactive Waste Management and Environmental Remediation (ICEM'99)(CD-ROM), 6 Pages, 1999/00
チェルノブイル事故炉の周辺土壌中には多くのホットパーティクル(HP)が存在し、人へ放射線被曝を与える放射能汚染の源となっている。それゆえHPの性質と環境中での分布を明らかにすることは、HPから溶出した放射性核種の移行挙動の予測と汚染地域の除染を行ううえで重要である。そこでチェルノブイル周辺の土壌、フォールアウト試料及び河川や湖の浮遊物を採取し、トラック法、線スペクトロメトリー、選択的抽出法、X線回折法により分析した。土壌中では放射線核種の大部分は表層10cmに存在した。事故炉から北方の森林土壌ではHPを検出でき、土壌中放射能の半分以上がHPに存在した。一方、南方の土壌、フォールアウト試料及び河川の浮遊物ではHPを検出できなかった。これらの試料では放射線核種の大部分が有機物や鉱物に吸着していると考えられる。
大貫 敏彦; 香西 直文; 磯部 博志; 村上 隆*; 山本 春也; 鳴海 一雅; 楢本 洋
Radiochimica Acta, 86(3-4), p.161 - 165, 1999/00
長石の変質過程におけるEu(III価のアクチノイドの代替)の挙動について検討した。実験では、長石の一種であるアルバイトと0.1mMのEu溶液を20、40、90、150及び210
Cで10日間反応させ、変質鉱物の観察をSEM,EDXにより、鉱物中の元素の分布の測定を2.4MeV、
HeRBSにより行った。その結果、Euはアルバイトにはほとんど吸着しないが、アルバイトの変質生成鉱物であるベーマイト(Al酸化水酸化物鉱物)に取りこまれることが明らかとなった。
磯部 博志
原子力バックエンド研究, 5(1), p.67 - 72, 1998/08
アクチノイド元素には、酸化還元環境によって異なる挙動を示すものがある。ウランは、酸化条件では6価となり高い溶解度を持つが、還元条件では4価となって溶解度は非常に低くなる。オーストラリア、クンガラ鉱床では一次鉱床と二次鉱床の間に酸化還元境界である遷移帯が存在する。そこでは、グラファイトや硫化鉱物が酸化還元状態に影響を与えている。遷移帯の試料を走査電子顕微鏡で観察した結果、黄鉄鉱の周囲やグラファイトと共存する脈の中に4価のウランを含む球状のウラニナイトやコフィナイトが観察された。これは、強い固定機構である還元による鉱物化が起こっていることの実例である。地下水データなどから計算すると、水中のウラニルイオンがすべて還元によって固定されている可能性がある。放射性廃棄物の地層処分においても、還元性の鉱物を含む緩衝材などによって、アクチノイド元素の鉱物化が起きる可能性がある。
飯田 芳久; 大貫 敏彦; 磯部 博志; 柳瀬 信之; 関根 敬一; 吉田 英一*; 湯佐 泰久*
Journal of Contaminant Hydrology, 35, p.191 - 199, 1998/00
被引用回数：4 パーセンタイル：18.7(Environmental Sciences)変質過程での花崗岩中の希土類元素の移行挙動を解明するために、東濃ウラン鉱床を対象として、これまで岩石中の希土類元素の分布を研究してきた。試料は土岐花崗岩の変質・未変質部より採取した。希土類元素濃度は中性子放射化分析法により、鉱物相は粉末X線回折法及びSEMにより測定した。元素分析は、ICP発光分析法により行った。変質試料中では、未変質試料に比べ軽希土類元素濃度が高かった。変質・未変質試料中には、一般に希土類元素を含むとされる鉱物が観察されたが、変質試料中にのみCa,希土類元素の炭酸塩鉱物が見られた。変質試料中のCa,軽希土類元素濃度が高いことから、これらの元素が熱水によって移行し、炭酸塩鉱物として結晶化したと考えられる。
磯部 博志; 日高 洋*; 大貫 敏彦
Mat. Res. Soc. Symp. Proc., 506, p.687 - 694, 1998/00
ウランや鉛は、地球化学的条件により移行挙動が左右され、鉛の同位体分析によってその移行についての年代学的な情報が得られる。本研究では、クンガラ一次鉱床の試料についてSIMSによる鉛同位体分析を行った。一次鉱床のウラニナイトとウラニル鉱物の鉛同位体組成は一致し、その年代は約11億年である。ウラニナイトの年代は正しいと思われるが、ウラニル鉱物の年代は化学組成からは約2千万年以内と推定される。これは、一次鉱床領域全体で鉛は閉じているが、ウランの壊変による損傷と再結晶過程でウラニル鉱物は常に鉛を交換していることを示している。一方、鉱床外部の硫化鉱物は形成時の鉛同位体組成を保存している。11億年以降鉱床からの鉛の供給がなかったとすると、その前後約1億年間に鉱床から移動した鉛が硫化鉱物を形成した可能性がある。鉛の移行挙動は約11億年前に大きく変化したものと思われる。
鈴木 洋平*; 村上 隆*; 小暮 敏博*; 磯部 博志; 佐藤 努
Mat. Res. Soc. Symp. Proc., 506, p.839 - 846, 1998/00
ウラニル鉱物はウランの壊変などに起因する性質やpH,Eh依存性などにより、それが形成した地球化学的条件や年代などの重要な情報をもたらす。本研究では、サレアイト(Mgウラニルリン酸塩)とメタトーバナイト(Cuウラニルリン酸塩)の形成過程に関する結晶化学的条件について報告する。サレアイトは、室温または30Cで湿度によって可逆的に水和と脱水が起こる。電顕観察によると、サレアイトとメタトーバナイトはそれぞれ独立に形成されたと思われる。結晶層間の水分子とMg,Cu間の距離は10%以下しか違わないが、局所的な構造の違いによりこれら2つの鉱物は別の層として形成し、複合層や固溶体を作らない。この結果から、他のウラニルリン酸塩についても同様に固溶体や複合層の形成は起こらないものと思われる。
大貫 敏彦; 柳瀬 信之; 関根 敬一; 磯部 博志; 永野 哲志; 坂本 義昭
Journal of Nuclear Science and Technology, 34(12), p.1153 - 1158, 1997/12
被引用回数：26 パーセンタイル：86.43(Nuclear Science & Technology)非晶質鉄鉱物の結晶化過程におけるウランの再分配挙動を、選択的抽出法により検討した。硝酸鉄溶液中に1mg・l
1のウランを混合し、PHを6.5に調整して得た初期の沈澱は、全てTAO溶液により溶解した。また、溶液中のウラン濃度は1%以下であった。このことは、ほとんどのウランが非晶質の鉄鉱物に吸着していることを示している。鉄とウランの沈澱は、時間の経過とともに一部がTAO溶液では溶けないで残った。この場合、TAO溶液により抽出されるウランの量は、残査沈澱物の量が増えるに伴い減少した。溶液中のウランの濃度はやはり1%以下であった。これらの結果から、非晶質鉄鉱物の結晶化過程において、ウランは溶液中にはき出されず、結晶質および非晶質の鉄鉱物に吸着していることがわかった。
大貫 敏彦; 香西 直文; 磯部 博志; 村上 隆*; 山本 春也; 青木 康; 楢本 洋
Journal of Nuclear Science and Technology, 34(1), p.58 - 62, 1997/01
被引用回数：18 パーセンタイル：78.8(Nuclear Science & Technology)ラザフォードバックスキャッタリング及び共鳴核反応を用いて、Euのアパタイトへの吸着機構について検討した。Euを吸着させたアパタイトのRBSスペクトルから未反応アパタイトのスペクトルを引いたスペクトルを求めたところ、Euについての正のピークとCaについての負のピークが観察された。一方、RNRAによる水素の深さ分布は、Euを吸着したアパタイトと未反応のアパタイトの間に大きな差がなかった。したがって、Euがアパタイト中のCaと交換していることが明らかとなった。
村上 隆*; 大貫 敏彦; 磯部 博志; 佐藤 努
American Mineralogist, 82, p.888 - 899, 1997/00
オーストラリア、クンガラ鉱床の2次鉱床の酸化条件におけるウランの固定機構について透過電子顕微鏡、走査電子顕微鏡により検討し、熱力学データに基づく予測と比較した。その結果、ウランは、地下水の上流域ではケイ酸塩鉱物がリン酸塩鉱物に置き換わっていること、下流域では鉄鉱物中にリン酸塩鉱物として析出しているのが確認された。これらの結果を、熱力学的データに基づく予測と比較した結果、上流域では局所的な飽和条件によるウラン鉱物の析出が機構として考えられた。しかし、下流域では、上流域のような局所的飽和からはウラン鉱物の生成が予測されず、他の機構、例えば触媒作用、により生成したものと考えた。
佐藤 努; 村上 隆*; 柳瀬 信之; 磯部 博志; T.E.Payne*; P.L.Airey*
Environmental Science & Technology, 31(10), p.2854 - 2858, 1997/00
被引用回数：81 パーセンタイル：88.52(Engineering, Environmental)地下環境におけるウランの移動と遅延の機構を研究することは、ウランの探査、ウラン鉱山の環境管理、放射性廃棄物の処分などにとって重要である。地下水中のウランの鉄鉱物相による除去について多く研究されているが、亀裂充填、被覆(コーティング)、海流瘤塊(ノジュール)などの形態によるウランの取り込み量の違いの研究は少ない。クンガラウラン鉱床では、地下水によって運ばれるウランが鉄ノジュールに非常に濃縮されることが分かった。鉄ノジュールのウラン濃度はUO
として8重量パーセントと地下水より6桁も高く、他の形態の鉄鋼物におけるウラン濃度よりも1桁高い。鉄ノジュールの大きなウラン含有量から、クンガラでは鉄ノジュールがウランの固定に重要な役割をしていると考えられる。
山口 徹治; 磯部 博志; 中山 真一
放射性廃棄物研究, 3(2), p.99 - 108, 1997/00
茨城県稲田産花崗岩及びカナダマニトバ州にあるカナダ原子力公社(AECL)の地下実験施設(URL)から採取した花崗岩(URL花崗岩)の中の微小空隙の性状を水飽和法及び水銀圧入法で測定した。測定上の工夫をすることにより、空隙率が極めて小さい岩石についても空隙率や空隙孔径を精度よく測定することができた。これらの花崗岩の空隙孔径はほぼ対数正規分布をとることが確認された。稲田花崗岩の空隙率は(0.49
0.07)%であり、空隙の直径の最頻値は140nmであった。SEM観察により大きさが数十~数百nmの空隙の存在が確認された。URL花崗岩については空隙率が(0.400.10)%、空隙の直径の最頻値は290nmであった。孔径が拡散するイオンに比べて充分大きいことや正規分布をとることは、岩石内における拡散現象に通常の拡散方程式を適用するための前提条件であるが、これらの花崗岩はそれをほぼ満たしていることが確認された。
柳瀬 信之; 佐藤 努; 磯部 博志; 関根 敬一
放射性廃棄物研究, 2(1-2), p.121 - 135, 1996/02
クンガラウラン鉱床を用いたナチュラルアナログ研究において、岩石中のウランの分布を明らかにするために、逐次選択的抽出法を適用した。対象とした抽出相は、吸着、非晶質鉄鉱物、結晶質鉄鉱物、緑泥石および残査鉱物相である。風化帯では、大部分のウランが結晶質鉄鉱物と共存しており、非風化帯の鉱床付近ではウラン鉱物としてウランが存在していた。非風化帯の地下水流の下流側では鉱床起源のウランは少なかった。また、各抽出相の
U/
U放射能比から、微視的に残査鉱物が鉄鉱物に覆われている状態で反跳が起こることが原因と考えられる残査鉱物相へのUの濃集が認められた。
大貫 敏彦; 磯部 博志; 日高 洋*
放射性廃棄物研究, 2(1-2), p.145 - 151, 1996/02
ナチュラルアナログ研究サイトとしては理想的なものの一つであると考えられているオクロウラン鉱床は、20億年もの長期間にわたって核分裂生成核種を保存してきた。核分裂生成核種を含む元素の同位体分析から、オクロ鉱床の原子炉としての性質、及び核分裂生成核種とTRUの挙動について検討されている。本報告では、最近得られた、核分裂生成核種、ウラン及びプルトニウムの移行挙動について紹介するとともに、地層処分の安全評価への適用について検討した。
大貫 敏彦; 村上 隆*; 磯部 博志; 柳瀬 信之; 佐藤 努
放射性廃棄物研究, 2(1-2), p.137 - 143, 1996/02
Koongarraにおけるウランの固定化機構を解明するため、熱力学データに基づくUの鉱物化についての計算を行った。その結果、Uの鉱物化は地下水組成だけでなく、鉱物からの元素の受給も考えて検討する必要があることがわかった。さらに、地下水中のU濃度が希薄な場合でも、ウラン鉱物が観察され、熱力学的な平衡論で取り扱える反応以外の機構が関与していることが示唆された。
