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高橋 正光; 神津 美和*; 佐々木 拓生
Japanese Journal of Applied Physics, 55(4S), p.04EJ04_1 - 04EJ04_4, 2016/04
被引用回数：5 パーセンタイル：24.79(Physics, Applied)The polytypism of GaAs nanowires was investigated by in situ X-ray diffraction using a molecular-beam eppitaxy chamber combined with an X-ray diffractometer. The growth of nanowries was found to start with the formation of zincblende structure, followed by the growth of the wurtzite structure. The wurtzite structure tended to form at a low growth temperature and a high growth rate.
高橋 正光; 神津 美和*; 佐々木 拓生; Hu, W.*
Crystal Growth & Design, 15(10), p.4979 - 4985, 2015/10
被引用回数：14 パーセンタイル：69.21(Chemistry, Multidisciplinary)The evolution of polytypism during GaAs nanowire growth was investigated by in situ X-ray diffraction. The growth of nanowires was found to start with the formation of zincblende structure, followed by the growth of wurtzite structure. The growth process was well reproduced by a simulation based on a layer-by-layer nucleation mode. The good agreement between the measured and simulated results confirms that nucleation costs higher energy for the stackings changing the crystal structure than for those conserving the preceding structure. The transition in prevalent structure can be accounted for by the change of local growth conditions related to the shape of triple phase line rather than by the change in supersaturation level, which quickly reaches equilibrium after starting growth.
高橋 正光; 仲田 侑加*; 鈴木 秀俊*; 池田 和磨*; 神津 美和; Hu, W.; 大下 祥雄*
Journal of Crystal Growth, 378, p.34 - 36, 2013/09
被引用回数：5 パーセンタイル：42.72(Crystallography)Epitaxial growth of III-V semiconductors on silicon substrates is a longstanding issue in semiconductor technology including optoelectronics, high-mobility devices and solar cells. In addition to a lattice mismatch of 4%, formation of antiphase domain boundaries makes the growth of GaAs/Si(001) more complicated than that of congeneric combinations, such as Ge/Si(001) and InGaAs/GaAs(001). In the present study, defects in GaAs/Si(001) epitaxial films are investigated by three-dimensional X-ray reciprocal-space mapping technique, which we have successfully applied for InGaAs/GaAs(001) growth. Experiments were carried out at a synchrotron beamline 11XU at SPring-8 using a molecular-beam epitaxy chamber integrated with a multi-axis X-ray diffractometer. Streaky scattering extending from the GaAs 022 peak in the 
directions was observed, indicating development of plane defects, such as facets and stacking faults.
Hu, W.; 高橋 正光; 神津 美和*; 仲田 侑加*
Journal of Physics; Conference Series, 425(20), p.202010_1 - 202010_4, 2013/03
被引用回数：1 パーセンタイル：53.29(Instruments & Instrumentation)A ternary Fresnel zone plate (FZP) has been fabricated and installed at the beamline 11XU of SPring-8, in the aim of in situ studies on the growth of semiconductor nanostructures using an X-ray diffractometer integrated with a molecular-beam epitaxial (MBE) chamber. The FZP is designed for an X-ray energy of 9.5 keV with peak efficiency of 48% for the 1st-order diffraction. The full width at half maximum of the focused beam profile is around 1 micrometer in both horizontal and vertical directions measured by the dark-field knife-edge scan of a gold wire which was 0.3 mm in diameter. Using this FZP, we will be able to perform in situ study of the growth mechanism of nanowire (NW) in atomic scale and carry out in situ X-ray diffraction (XRD) studies of single NW during MBE growth with a micro-beam. In this work, the performance test of this focusing system is presented and preliminary applications to monitoring the growth of single NW by in situ XRD were also carried out.
Hu, W.; 鈴木 秀俊*; 佐々木 拓生*; 神津 美和*; 高橋 正光
Journal of Applied Crystallography, 45(5), p.1046 - 1053, 2012/10
被引用回数：12 パーセンタイル：72.05(Chemistry, Multidisciplinary)This paper describes the development of a high-speed three-dimensional reciprocal-space mapping method designed for the real-time monitoring of the strain relaxation process during the growth of heterostructure semiconductors. Each three-dimensional map is obtained by combining a set of consecutive images, which are captured during the continuous rotation of the sample, and calculating the reciprocal-space coordinates from the detector coordinate system. Using this method, the strain relaxation process of InGaAs heteroepitaxial films grown on GaAs(001) has been investigated.
Proessdorf, A.*; Rodenbach, P.*; Grosse, F.*; Hanke, M.*; Braun, W.*; Riechert, H.*; Hu, W.; 藤川 誠司*; 神津 美和; 高橋 正光
Surface Science, 606(17-18), p.1458 - 1461, 2012/09
被引用回数：1 パーセンタイル：5.01(Chemistry, Physical)The InSb(111)A surface is prepared by molecular beam epitaxy and investigated by reflection high-energy electron diffraction (RHEED). The complete two dimensional diffraction pattern is mapped out by azimuthal RHEED (ARHEED). Two reconstructions are identified and additionally a set of new symmetries is observed. At low temperature a 
pattern is observed which changes to the 
pattern at high temperature. In contrast to the GaSb(111)A surface the observed structure is not stabilized by configurational entropy.
X-ray characterization of wurtzite formation in GaAs nanowiresKrogstrup, P.*; Morten Hannibal, M.*; Hu, W.; 神津 美和*; 仲田 侑加*; Nygard, J.*; 高橋 正光; Feidenhans'l, R.*
Applied Physics Letters, 100(9), p.093103_1 - 093103_4, 2012/02
被引用回数：43 パーセンタイル：83.29(Physics, Applied) monitoring of the crystal structure formation during Ga-assisted GaAs nanowire growth on Si(111) substrates has been performed in a combined molecular beam epitaxy growth and X-ray characterization experiment. Under Ga rich conditions, we show that an increase in the V/III ratio increases the formation rate of the wurtzite structure. Moreover, the response time for changes in the structural phase formation to changes in the beam fluxes is observed to be much longer than predicted time scales of adatom kinetics and liquid diffusion. This suggests that the morphology of the growth interface plays the key role for the relative growth structure formation rates.
佐々木 拓生*; 鈴木 秀俊*; 稲垣 充*; 池田 和磨*; 下村 憲一*; 高橋 正光; 神津 美和*; Hu, W.; 神谷 格*; 大下 祥雄*; et al.
IEEE Journal of Photovoltaics, 2(1), p.35 - 40, 2012/01
被引用回数：5 パーセンタイル：22.57(Energy & Fuels)Compositionally step-graded InGaAs/GaAs(001) buffers with overshooting (OS) layers were evaluated by several characterization techniques for higher efficiency metamorphic III-V multijunction solar cells. By high-resolution X-ray diffraction, we found that fully relaxed or tensile strained top layers can be obtained by choosing appropriate OS layer thickness. Moreover, from real-time structural analysis using 
X-ray reciprocal space mapping ( RSM), it was proved that the top layer is almost strained to the OS layers, and it is independent of the thicknesses of the OS layers. Dislocations in the vicinity of the OS layers were observed by transmission electron microscopy, and the validity of results of RSM was confirmed from the viewpoint of misfit dislocation behavior. Finally, by photoluminescence measurements, we showed that tensile strained top layers may be suitable for the improvement of minority-carrier lifetime.
Hu, W.; 高橋 正光; 神津 美和*; 鈴木 秀俊*; 佐々木 拓生*
no journal, ,
In situ X-ray diffraction during growth is promising for understanding the details of the strain relaxation process without inducing the thermal strain during quenching. In this work, the authors developed a high time-resolution three-dimensional RSM data-acquisition technique. After removal of the oxide layer of the GaAs(001) substrate and the growth of a 100-nm-thick buffer layer, In
Ga
As was deposited at a rate of 0.2 ML/s at a growth temperature of 470
C. X-ray wavelength used was 0.8270
. Diffracted X-rays were measured with a two-dimensional (2D) charge coupled device (CCD) camera. While the sample was continuously rotated in the vicinity of 022 Bragg point, the CCD detector took 60 frames for each scan with different exposure time from 0.08s to 0.3s. The results indicate that the new fast technique provides an accuracy of 0.007 degree in peak position and 0.0184 degree in peak width.
神津 美和*; Hu, W.; 高橋 正光
no journal, ,
半導体ナノワイヤは、さまざまなナノデバイス・ナノシステムの基本構成要素として注目されている構造である。ナノワイヤの作製方法の一つに、金属液滴を触媒として用いる気相-液相-固相(VLS)成長機構の利用が知られている。VLS成長したGaAsナノワイヤは、本来の閃亜鉛鉱型構造だけではなくウルツ鉱型構造をとることが報告されている。本研究では成長過程での結晶構造の変化を明らかにする目的で、Au触媒を用いたGaAs(111)B上のGaAsナノワイヤ成長を放射光X線回折計によりその場測定した。実験はSPring-8のビームラインBL11XUに設置されている分子線エピタキシー(MBE)装置とX線回折計を一体化した装置を使用した。GaAsの成長に伴い、結晶構造が閃亜鉛鉱型構造からウルツ鉱構造変化していく様子が観察された。
高橋 正光; Hu, W.; 神津 美和*; 佐々木 拓生*; 大下 祥雄*; 鈴木 秀俊*
no journal, ,
量子井戸構造から量子細線,量子ドット及び半導体ナノ構造の成長ダイナミクスを、その場X線回折によるデータに基づいて議論する。第一に、二次元量子構造である量子井戸構造は、多接合太陽電池やひずみ電界効果トランジスタなど、現在の半導体技術において最も重要な実用的意義を持っている。基板と成長膜では、熱膨張係数に大きな差があることが一般的であり、成長膜内のひずみや欠陥の生成機構の解明と制御のためには、その場測定が有効である。そのために開発したリアルタイムX線逆格子マッピング法と、そのInGaAs/GaAs(001)成長への応用について紹介する。第二に、一次元量子構造である量子細線は、形状が極端に異方的であることから、量子効果に由来する物性の観点からだけでなく、結晶成長の対象としても興味深い。本発表では、Auを触媒として用いた気相・液相・固相成長法によるGaAs量子細線成長のその場X線回折について報告する。第三に、究極の量子構造である量子ドットの成長のその場X線回折についても紹介する。
Hu, W.; 鈴木 秀俊*; 佐々木 拓生*; 神津 美和*; 高橋 正光
no journal, ,
This paper describes the development of a high-speed three-dimensional reciprocal space mapping method, designed for the real-time monitoring the strain relaxation process during the growth of heterostructure semiconductors. This rapid mapping technique was first tested to map the 022 asymmetric diffraction of a MBE-grown InGaAs/GaAs(001) thin film to demonstrate its feasibility, and then applied to real-time monitoring the strain relaxation process during the growth of a two layer InGaAs thin film heterostructures on GaAs(001) substrate, for which the time resolution is 10s. The results reveal that a rapid relaxation induced due to a growth of only 2 ML InGaAs and the first InGaAs thin film layer are fully relaxed due to the growth of the second layer.
神津 美和*; Hu, W.; 高橋 正光
no journal, ,
半導体ナノワイヤは、さまざまなナノデバイス・ナノシステムの基本構成要素として注目されている構造である。GaAsをはじめとするIII-V族半導体ナノワイヤは成長条件によって閃亜鉛鉱型構造とウルツ鉱型構造の両方の結晶構造をとることが報告されている。結晶構造を決める原因を明らかにすることはナノワイヤの応用の際の物性を制御するために有益な情報となる。これまで、成長温度,ナノワイヤ直径,供給するIII-Vの比などと結晶構造との関係が指摘されている。本研究ではナノワイヤの成長温度に注目し、ナノワイヤ成長過程での結晶構造変化との関係を議論する。実験はSPring-8のビームラインBL11XUに設置されている分子線エピタキシー(MBE)装置とX線回折計を一体化した装置を使用して行った。GaAsナノワイヤは、Au触媒を用いたVapor-Liquid-Solid(VLS)法により、GaAs(111)B上に成長させた。基板温度を変えて測定したその場X線回折の結果から、低い成長温度になるにつれてウルツ鉱型構造の成長に移行しやすい傾向があることがわかった。
仲田 侑加*; 鈴木 秀俊*; 池田 和磨*; Hu, W.; 神津 美和; 高橋 正光; 大下 祥雄*
no journal, ,
Si上のGaAsの成長には、安価で高効率な太陽電池の実現や光電子集積回路の実現が期待されている。しかし、Si上のGaAsの成長は成長初期から島状成長し、格子不整合や逆位相境界などにより、結晶欠陥も多い。デバイス応用が可能な単結晶膜を実現するためには、成長メカニズムの理解が必要である。本研究では、Si(001)上のGaAs層の成長メカニズムについて、三次元X線逆格子マッピングを用いて調べた。島状成長が進行している成長初期において、平均結晶粒径
は成長時間
の1/2乗に比例している。島の成長過程は(1)原子の表面拡散と(2)原子の島への取り込みに分けられる。この成長で見られた
の依存性は、表面拡散が十分に速く、島への取り込みで成長速度が律速されていることを示している。
神津 美和; Hu, W.; 仲田 侑加*; 高橋 正光
no journal, ,
Nanowires of GaAs and InAs are known to often adopt the wurtzite (WZ) structure instead of the zincblende (ZB) structure which is the most stable in the bulk. The variation in the crystal structure of nanowires is interesting not only from the viewpoint of crystal growth fundamentals but also from the device applications. In this paper, in situ X-ray diffraction results revealing the transition from ZB to WZ during growth is presented. Experiments were performed on the synchrotron radiation beamline 11XU at SPring-8 using molecular beam epitaxy chamber integrated with a surface X-ray diffractometer. It was found that nanowire growth began with formation of the ZB structure. The transition from ZB to WZ was found to be delayed by increasing the growth temperature.
Hu, W.; 高橋 正光; 神津 美和*; 仲田 侑加*
no journal, ,
In-situ investigation of the structure of the nanowires (NWs) during the growth is a most promising way for understanding the growth mechanism and optimizing growth parameters. In this work, we investigated the growth process of self-assisted InAs NWs on Si(111) substrate during the MBE growth using X-ray diffraction technique. Experiments were carried out at the SPring-8 synchrotron radiation facility at beamline 11XU using a psic-type X-ray diffractometer integrated with an MBE chamber, which enables in-situ characterization during the growth of group III-V semiconductors. During the growth, intensity distribution about the symmetric 111 and the structure sensitive wurtzite (WZ) and zincblende (ZB) asymmetric Bragg reflections of InAs nanowires was measured using a PILATUS 100 K detector.
神津 美和; Hu, W.; 仲田 侑加*; 高橋 正光
no journal, ,
金属液滴を触媒として用いる気相-固相-液相成長機構を利用して作製したGaAs量子細線は、GaAs基板の構造である閃亜鉛鉱型構造(ZB)だけでなく量子細線特有の構造としてウルツ鉱型構造(WZ)をとることが報告されている。しかし構造変化の要因はさまざまな要因が指摘されており、充分に明らかにされていない。本研究では構造変化の要因のひとつとして指摘されている共晶の過飽和度と量子細線成長過程での結晶構造変化を明らかにすることを目的とする。過飽和度は共晶が置かれている環境が高温であれば共晶が含むことができるGaの最大量が増加、つまり過飽和度が小さくなる。このことから成長温度を変化させることが過飽和度を変化させることに繋がると考え、成長温度をそれぞれ変化させたGaAs量子細線を放射光X線回折によってその場測定を行った。成長初期はZBのみが確認され成長が進むにつれWZが出現することを確認した。さらにWZは成長温度が低いほど出現が早いことが確認された。
高橋 正光; 仲田 侑加*; 鈴木 秀俊*; 池田 和磨*; Hu, W.; 神津 美和; 大下 祥雄*
no journal, ,
Epitaxial growth of III-V semiconductors on silicon substrates is a longstanding issue in semiconductor technology. In the present work, we have employed in situ synchrotron X-ray diffraction to investigate the Volmer-Weber growth of GaAs/Si. From the three-dimensional reciprocal space mappings, structural information, such as strains, crystalline domain size and defects, was obtained during growth. The time evolution of the island size was compared with the prediction from the general nucleation theory. From the power-law exponents, it was concluded that growth processes of GaAs on Si(001) and Si(111) are limited by interface transfer and surface diffusion, respectively.
神津 美和; 高橋 正光; Hu, W.; 仲田 侑加*
no journal, ,
金属液滴を触媒として用いるVapor-Liquid-Solid(VLS)成長機構を利用して作製したIII-V族半導体ナノワイヤは成長条件によって基板の結晶構造である閃亜鉛鉱型構造(ZB)のほかウルツ鉱型構造(WZ)や4H, 6Hといった構造多形をとることが報告されている。しかし構造変化の要因は充分に明らかにされていない。今回、われわれはナノワイヤ成長中断時にWZからZBへ構造が変化することを発見したので報告する。ZB, WZそれぞれのピークはGa供給開始とともに強度は増加し、Ga供給を中断させるとWZの強度は減少しZBの強度はさらに増加することが見いだされた。また、それぞれの回折強度の変化の成長速度依存性を調べたところ、ZB、WZともに構造の変化に成長速度依存性が確認された。構造変化が最も顕著成長速度においてナノワイヤを成長させると、構造多形が多く含まれた結晶性の悪いナノワイヤが成長したことが確認された。
高橋 正光; 神津 美和; Hu, W.; 仲田 侑加*
no journal, ,
ガリウムヒ素は、バルク結晶では閃亜鉛鉱構造が最安定であるのに対し、量子細線の状態では、ウルツ鉱構造をはじめ、4H, 6Hなどからなる構造多形を示すことが知られている。核形成の理論によれば、結晶成長時の過飽和度が大きいほど、表面エネルギーによる利得が大きくなり、六方晶性の強い構造が生成しやすくなることが示される。本研究では、成長速度を通じて実質的に過飽和度を変化させ、量子細線の構造多形の割合をX線回折法により評価する実験をおこなった。X線回折は、多数の量子細線を一度に測定できるため、構造多形の分布について、精度の高い解析が可能になった。過飽和度の増加にともなう構造多形の形成確率の変化は、Ga供給速度を増加させたときの傾向と一致し、Ga供給速度を変えることにより、構造多形の制御が可能であることが示された。
