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論文

グラフェンを介したヒドロンの量子トンネリングによる水素同位体分離

保田諭; Dio, W. A.*; 福谷克之

Vacuum and Surface Science, 66(9), p.514 - 519, 2023/09

https://doi.org/10.1380/vss.66.514

原子層材料の代表である単層グラフェンは、近年、水素イオンと重水素イオンを透過するだけでなく、これら水素同位体イオンの高い選択透過性を有することが知られている。このため、シリコン半導体、光ファイバー、創薬、核融合といった分野における水素同位体ガス濃縮材料としてグラフェンが利用できることが期待されている。しかしながら、その重要性にもかかわらず、実験研究は依然として不足しており、分離メカニズムについては未だ議論が続いている。本研究では、ヒドロンの量子トンネリングがどのように起こるかについての最近の発見を紹介する。

論文

Fast ortho-to-para conversion of molecular hydrogen in chemisorption and matrix-isolation systems

植田寛和; 福谷克之*; 山川紘一郎

Frontiers in Chemistry (Internet), 11, p.1258035_1 - 1258035_7, 2023/08

https://doi.org/10.3389/fchem.2023.1258035

被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Multidisciplinary)

水素分子には、オルトとパラと呼ばれる2つの核スピン修飾がある。2つの陽子の順列に関する対称性の制約から、オルトとパラの異性体はそれぞれ回転量子数の奇数と偶数の値しかとらない。オルソからパラへの変換は凝縮系で促進され、余剰の回転エネルギーとスピン角運動量が移動する。われわれは、分子化学吸着系とマトリックス分離系における水素の高速オルソ-パラ変換に関する最近の研究をレビューし、その変換機構と回転緩和経路について議論する。

論文

Rotational-energy transfer in H $_{2}$ ortho-para conversion on a metal surface; Interplay between electron and phonon systems

植田寛和; 福谷克之

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(34), p.7591 - 7596, 2023/08

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c01209

Clarifying energy transfer processes in molecular adsorption on solid surfaces is essential to understand gas-surface interaction. Unlike the vibrational-energy transfer processes, which are thought to be well understood in detail, the rotational-energy transfer process still remains unclear. Considering the interconversion between ortho and para states of H $_{2}$ is accompanied by the nuclear spin flip and the rotational-energy transfer, the surface-temperature dependence of the ortho-to-para conversion of molecularly chemisorbed H $_{2}$ on Pd(210) is studied. The conversion rate is accelerated with increasing surface temperature. Based on the conversion model proposed for metal surfaces, we analyze the temperature dependence of the conversion rate taking account of both electron and phonon systems of the substrate. The rotational-energy transfer is most likely mediated by surface electrons with an assistance of the substrate phonons.

論文

Long and oriented graphene nanoribbon synthesis from well-ordered 10,10'-dibromo-9,9'-bianthracene monolayer on crystalline Au surfaces

矢野雅大; 保田諭; 福谷克之; 朝岡秀人

RSC Advances (Internet), 13(21), p.14089 - 14096, 2023/05

https://doi.org/10.1039/D2RA07570A

被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)

金属表面でのボトムアップ合成により、原子レベルで精密な化学構造を持つグラフェンナノリボン(GNR)を作製し、新しい電子デバイスを実現することが注目されている。しかし、GNR合成時に表面上の長さや方向を制御することは困難であり、より長く、より整列したGNRの成長を実現することは重要な課題である。本発表では、GNRの長尺化・配向化を実現するために、Au結晶表面上の秩序的に配向した単分子層からGNRを合成することを報告する。走査型トンネル顕微鏡(STM)により、室温でAu(111)上に蒸着した10,10'-dibromo-9,9'-bianthracene (DBBA)が自己組織化し、秩序的に配向した単分子層を形成し、DBBAのBr原子が隣接する直線状の分子ワイヤ構造を形成した。この単分子層中のDBBAは、その後の加熱によって表面からほとんど脱離することなく、分子配列とともに効率よく重合し、従来の成長法に比べてより長く、より配向したGNRが成長することが確認された。この結果は、DBBAが高密度に充填されているため、重合中にAu表面でのDBBAのランダムな拡散や脱離が抑制されたことに起因すると考えられる。さらに、GNR成長におけるAu結晶面の影響を調べたところ、Au(100)ではAu(111)と比較してDBBAの相互作用が強いため、さらに異方的にGNRが成長することが明らかになった。これらの結果は、より長く、より配向したGNRを実現するために、秩序ある前駆体単層からのGNR成長を制御するための基礎的な知見を与える。

論文

Selective epitaxial growth of Ca $_{2}$ NH and CaNH thin films by reactive magnetron sputtering under hydrogen partial pressure control

Chon, S.*; 福谷克之; 他8名*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 13(43), p.10169 - 10174, 2022/11

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.2c02617

被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)

Calcium compounds with N and H are promising catalysts for NH $_{3}$ conversion, and their epitaxial thin films provide a platform to quantitatively understand the catalytic activities. Here we report the selective epitaxial growth of Ca $_{2}$ NH and CaNH thin films by controlling the hydrogen partial pressure ( $P_{H_{2}}$ ) during reactive magnetron sputtering. We find that the hydrogen charge states can be tuned by $P_{H_{2}}$ : Ca $_{2}$ NH containing H $^{-}$ is formed at $P_{H_{2}}<0.04$ Pa, while CaNH containing H $^{+}$ is formed at $P_{H_{2}}>0.04$ Pa. In situ plasma emission spectroscopy reveals that the intensity of the Ca atomic emission (422 nm) decreases as $P_{H_{2}}$ increases, suggesting that Ca reacts with H $_{2}$ and N $_{2}$ to form Ca $_{2}$ NH at lower $P_{H_{2}}$ , whereas at higher $P_{H_{2}}$ , CaH $_{x}$ is first formed on the target surface and then sputtered to produce CaNH. This study provides a novel route to control the hydrogen charge states in Ca-N-H epitaxial thin films.

論文

Efficient hydrogen isotope separation by tunneling effect using graphene-based heterogeneous electrocatalysts in electrochemical hydrogen isotope pumping

保田諭; 松島永佳*; 原田健児*; 谷井理沙子*; 寺澤知潮; 矢野雅大; 朝岡秀人; Gueriba, J. S.*; Dio, W. A.*; 福谷克之

ACS Nano, 16(9), p.14362 - 14369, 2022/09

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c04655

被引用回数：12 パーセンタイル：85.62(Chemistry, Multidisciplinary)

水素同位体である重水素は、半導体産業や医薬品開発に必須な材料であることから、重水素の高効率かつ低コストでの濃縮分離技術の開発は重要である。本研究では、グラフェンとパラジウム薄膜からなるヘテロ電極触媒を開発し、固体高分子形電気化学水素ポンピング法に適用することで高い分離能をもつ重水素濃縮デバイスの開発を行った研究について報告する。その結果、印加電圧が大きくなるにつれ分離能の指標となるH/D値が小さくなる明瞭な電位依存性が観察された。観察されたH/Dの電圧依存性について理論計算により検証した結果、印加電圧が小さい場合、水素イオンと重水素イオンがグラフェン膜透過の活性化障壁を量子トンネル効果により透過することで大きなH/D分離能が発現すること、印加電圧が大きくなると活性化障壁を乗り越えて反応が進行するためH/D値が減少することが示された。以上、グラフェンの水素同位体イオンの量子トンネル効果を利用することで高いH/D分離能を有する水素同位体分離デバイス創製の設計指針を得た。

論文

Finding RHEED conditions sensitive to hydrogen position on Pd(100)

川村隆明*; 深谷有喜; 福谷克之

Surface Science, 722, p.122098_1 - 122098_8, 2022/08

https://doi.org/10.1016/j.susc.2022.122098

被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Physical)

本研究では、多重散乱計算を用いて、Pd(100)表面上の水素の位置に敏感な反射高速電子回折(RHEED)条件を探査した。水素の散乱振幅はPdの7%以下でしかないため、水素の位置決定には、回折強度への水素からの散乱の寄与が最大化される条件を見出すことが重要となる。10keVの電子ビームでは、視射角が4 $^{circ}$ 以下、方位角が[011]軸から13 $^{circ}$ オフのときにそのような条件が見出された。この条件では、水素の表面垂直・平行の両方向の原子変位に対して顕著な強度変化を示す。RHEED波動関数の解析から、この条件下では低次の回折波が支配的であること、またRHEED電子は新しいタイプの共鳴現象により表面近傍に局在化することがわかった。この条件でのロッキング曲線解析を用いると、水素の高さを0.2以下の精度で決定することが可能となる。この結果は、RHEEDがPd表面上の水素位置の決定に極めて有用な手法であることを示している。

論文

Development of ultraslow, monochromatic, and mass-selected ion source toward measurement of hydrogen ion permeability of graphene

寺澤知潮; 福谷克之; 保田諭; 朝岡秀人

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 20(4), p.196 - 201, 2022/07

https://doi.org/10.1380/ejssnt.2022-032

グラフェンは、気体に対しては完全な不透過膜であるが、水素イオンに対しては透過性を示す。水素イオンの透過には同位体効果があり、重陽子は陽子より遅くグラフェンを透過する。しかし、この同位体効果がどのようなメカニズムで生じるのか、また、その起源はまだ不明である。そこで、超低速・単色・質量選択的な水素イオンビームを用いたイオン源を開発し、グラフェンへの水素イオン透過機構を議論する戦略を提案した。イオン源に半球型モノクロメーターとウィーンフィルターを採用し、エネルギー分解能0.39eV、質量分解能1 atomic mass unitを達成した。エネルギー的に鋭いイオンビームにより、グラフェンの透過率を高精度に直接測定できることが期待される。

論文

Hydrogenomics; Efficient and selective hydrogenation of stable molecules utilizing three aspects of hydrogen

福谷克之; 吉信淳*; 山内美穂*; Shima, T.*; 折茂慎一*

Catalysis Letters, 152, p.1583 - 1597, 2022/06

https://doi.org/10.1007/s10562-021-03750-1

被引用回数：9 パーセンタイル：49.02(Chemistry, Physical)

Hydrogen is chemically flexible revealing three aspects; protium (H $^{0}$ ), proton (H $^{+}$ ), and hydride (H $^{-}$ ), which are active toward hydrogenation reactions. While the reactivity of protium is characterized by the potential energy at a catalyst surface, electron transfer is of importance as an additional degree of freedom in the reactions with proton and hydride. A promising strategy is to make full use of these active hydrogen species for hydrogenation of stable molecules and achieve chemical transformation of these molecules, which we call "Hydrogenomics". By reviewing recent studies on the hydrogenation of hydrocarbon, carbon dioxide, dinitrogen, and so on using these active hydrogen species on model metal surfaces, nanoscale electrocatalysts, and multimetallic polyhydride clusters, we discuss the fundamental concepts behind the reactions and possible control of the efficient and selective hydrogenation reactions.

論文

Repeatable photoinduced insulator-to-metal transition in yttrium oxyhydride epitaxial thin films

小松遊矢*; 清水亮太*; 佐藤龍平*; Wilde, M.*; 西尾和記*; 片瀬貴義*; 松村大樹; 齋藤寛之*; 宮内雅浩*; Adelman, J. R.*; et al.

Chemistry of Materials, 34(8), p.3616 - 3623, 2022/04

https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.1c03450

被引用回数：9 パーセンタイル：75.5(Chemistry, Physical)

Here, we demonstrate such a highly repeatable photoinduced insulator-to-metal transition in yttrium oxyhydride (YO $_{x}$ H $_{y}$ ) epitaxial thin films. The temperature () dependence of the electrical resistivity () of the films transforms from insulating to metallic () under ultraviolet laser illumination. The sample is heated (125 $^{circ}$ C) under an Ar atmosphere to recover its original insulating state. The films recover their original metallic conductivity when subsequently subjected to ultraviolet laser illumination, showing repeatable photoinduced insulator-to-metal transition. First principles calculations show that the itinerant carriers originate from the variations in the charge states of the hydrogen atoms that occupy octahedral interstitial sites. This study indicates that tuning the site occupancy (octahedral/tetrahedral) of the hydrogen atoms exerts a significant effect on the photoresponse of metal hydrides.

論文

Absence of midgap states due to excess electrons donated by adsorbed hydrogen on the anatase TiO $_{2}$ (101) surface

長塚直樹*; 福谷克之; 他2名*

Physical Review B, 105(4), p.045424_1 - 045424_6, 2022/01

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.105.045424

被引用回数：3 パーセンタイル：48.5(Materials Science, Multidisciplinary)

Hydrogen is involved in various important chemical processes on metal-oxide surfaces. Due to its electron-donating character, hydrogen tends to form polaronic states, where the electron is spatially separated from the proton, which exerts significant impact on the electronic properties of metal-oxide surfaces. By individually probing the proton with nuclear reaction analysis and the electron with ultraviolet photoelectron spectroscopy and in combination with density functional theory calculations, we clarify the electronic state of hydrogen on the anatase TiO $_{2}$ (101) surface. Hydrogen is found to adsorb with a saturation coverage of 0.480.12 monolayers, donating an excess electron to the substrate without forming a midgap state, which is in contrast to the behavior of oxygen vacancies.

論文

Quantitative hydrogen state analysis in the leached layer of soda-lime-silica glass by combination of nuclear reaction analysis and C $_{60}$ -X-ray photoelectron spectroscopy

末原道教*; 山本雄一*; 小倉正平*; 福谷克之

Journal of Non-Crystalline Solids, 574, p.121160_1 - 121160_4, 2021/12

https://doi.org/10.1016/j.jnoncrysol.2021.121160

被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Materials Science, Ceramics)

The effects of acid treatment on the surface layer of soda-lime-silica glasses were investigated by nuclear reaction analysis (NRA) and C $_{60}$ -X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) in a depth-resolved manner. As the time of treatment with HCl increased, the amount of H increased and was distributed in a region at a depth of almost 150 nm. In the near-surface region, however, the damage due to $^{15}$ N $^{2+}$ beam irradiation for conducting the NRA was found to be substantial as observed by the fast decay of signal intensity with increasing ion dose. The depletion of sodium, magnesium, and calcium in the surface layer was examined by C $_{60}$ -XPS. Sodium was depleted at a depth of 150 nm by the acid treatment, but the depletion of magnesium and calcium occurred at a depth within approximately 30 nm. Assuming the ion exchange reaction between the alkaline and alkaline earth elements with H $_{3}$ O $^{+}$ , the Si-OH concentration profile was evaluated from the depletion profiles of sodium, magnesium, and calcium. From the difference between the Si-OH profile and H distribution obtained by NRA, the H $_{2}$ O/Si-OH ratio in the leached layer was estimated at 1.3.

論文

Focusing and spin polarization of atomic hydrogen beam

長屋勇輝*; 中津裕貴*; 小倉正平*; 島崎紘太*; 植田寛和; 武安光太郎*; 福谷克之

Journal of Chemical Physics, 155(19), p.194201_1 - 194201_6, 2021/11

https://doi.org/10.1063/5.0068251

被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)

We have developed a spin-polarized-hydrogen beam with a hexapole magnet. By combining the beam chopper and pulsed laser ionization detection, the time-of-flight of the hydrogen beam was measured, and the dependence of the beam profile on the velocity was acquired, which was consistent with the beam trajectory simulations. The spin polarization of the beam was analyzed by using the Stern-Gerlach-type magnet in combination with the spatial scan of the detection laser. The spin polarization was about 95% at a focusing condition due to the hexapole magnet. The polarization was, on the other hand, reduced to about 70% for the beam at higher velocities, which is consistent with simulation results.

論文

Pd(210)表面に化学吸着したH $_{2}$ オルト-パラ転換

植田寛和; 福谷克之

Vacuum and Surface Science, 64(9), p.430 - 434, 2021/09

https://doi.org/10.1380/vss.64.430

A unique molecularly chemisorption of H $_{2}$ occurs on some stepped surfaces in addition to the typical adsorption schemes of physisorption and dissociation. In the present study, the rotational state and conversion of the molecularly chemisorbed H $_{2}$ on Pd(210) at a surface temperature of 50 K were probed by combining a pulsed molecular beam, photo-stimulated desorption and resonance-enhanced multiphoton ionization techniques. We experimentally demonstrated that the conversion proceeds with a conversion time constant of 2s that is 2-3 orders of magnitude smaller than those reported for physisorption systems. The origins of such fast conversion and the rotational state distribution of H $_{2}$ in molecular chemisorption state are discussed.

論文

Blackening of titanium dioxide nanoparticles by atomic hydrogen and the effect of coexistence of water on the blackening

藤本将秀*; 松本益明*; 長塚直樹*; 福谷克之

RSC Advances (Internet), 11(7), p.4270 - 4275, 2021/01

https://doi.org/10.1039/D0RA09090E

被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)

A fast blackening process of titanium dioxide nanoparticles by exposing to atomic hydrogen was studied by estimating the color of the nanoparticles. The whiteness of TiO $_{2}$ decreased exponentially with time, which suggests a first-order reaction between atomic H and surface oxygen, whose rate constant is proportional to the ambient pressure of H $_{2}$ . The rate constant increases as the temperature of nanoparticles at exposing to atomic hydrogen. The structure and size of nanoparticles were estimated by the X-ray diffraction (XRD), which shows that a part of anatase transferred to rutile and the crystal sizes of both anatase and rutile increased by hydrogenation above 600 K. The blackening of TiO $_{2}$ halfway stopped under the condition of the similar partial pressure of water with hydrogen. This suggests the presence of reverse reaction between H $_{2}$ O and oxygen vacancy, whose reaction rate constant is proportional to the partial pressure of H $_{2}$ O.

論文

Epitaxial thin film growth of europium dihydride

小松遊矢*; 清水亮太*; Wilde, M.*; 小林成*; 笹原悠輝*; 西尾和記*; 重松圭*; 大友明*; 福谷克之; 一杉太郎*

Crystal Growth & Design, 20(9), p.5903 - 5907, 2020/09

https://doi.org/10.1021/acs.cgd.0c00602

被引用回数：5 パーセンタイル：46.4(Chemistry, Multidisciplinary)

This paper reports the epitaxial growth of EuH $_{2}$ thin films with an -scan full width at half-maximum of 0.07 $^{circ}$ , the smallest value for metal hydride thin films reported so far. The thin films were deposited on yttria-stabilized ZrO $_{2}$ (111) substrates using reactive magnetron sputtering. The magnetization measurement showed that the saturation magnetization is 7 $mu_{B}$ /Eu atom, indicating that the EuH $_{x}$ films are nearly stoichiometric (x 2.0) and that the Curie temperature is 20 K. The optical measurements showed a bandgap of 1.81 eV. These values are similar to those previously reported for bulk EuH $_{2}$ . This study paves the way for the application of metal hydrides in the field of electronics through the fabrication of high-quality metal hydride epitaxial thin films.

論文

Direct measurement of fast ortho-para conversion of molecularly chemisorbed H $_{2}$ on Pd(210)

植田寛和; 笹川裕矢*; Ivanov, D.*; 大野哲*; 小倉正平*; 福谷克之

Physical Review B, 102(12), p.121407_1 - 121407_5, 2020/09

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.102.121407

被引用回数：1 パーセンタイル：6.04(Materials Science, Multidisciplinary)

Pd(210)表面に化学吸着したH $_{2}$ のオルトーパラ転換を報告する。分子線,光刺激脱離,共鳴多光子イオン化法を用いて水素の回転状態変化を調べた。実験結果から、~2秒の転換時間で転換が起こることが明らかになった。実験結果と過去の理論計算結果を比較することで、2次の摂動による転換メカニズムを支持する。

論文

Hydrogenation and hydrogen diffusion at the anatase TiO $_{2}$ (101) surface

長塚直樹*; Wilde, M.*; 福谷克之

Journal of Chemical Physics, 152(7), p.074708_1 - 074708_6, 2020/02

https://doi.org/10.1063/1.5142776

被引用回数：10 パーセンタイル：59.98(Chemistry, Physical)

Hydrogenation of TiO $_{2}$ enhances its visible photoabsorption, leading to efficient photocatalytic activity. However, the role of hydrogen has not been fully understood. The anatase TiO $_{2}$ (101) surface treated by hydrogen ion irradiation at 500 eV was investigated by photoemission spectroscopy and nuclear reaction analysis. Hydrogen irradiation induces an in-gap state 1-1.6 eV below the Fermi level and a downward band bending of 0.27 eV. The H depth profile at 300 K shows a surface peak with an H amount of (2.90.3)10 $^{15}$ cm $^{-2}$ with little concentration in a deeper region. At 200 K, on the other hand, the H depth profile shows a maximum at about 1 nm below the surface corresponding to an H amount of (6.10.3)10 $^{15}$ cm $^{-2}$ along with a broad distribution extending to 50 nm at an average concentration of 0.8 at. %. These results show that H diffusion in anatase TiO $_{2}$ is much faster than in rutile TiO $_{2}$ [Y. Ohashi, J. Phys. Chem. C 123, 10319-10324 (2019)]. The H diffusion coefficient at 200 K is determined to be 2.70.110 $^{-13}$ m $^{2}$ s $^{-1}$ .

論文

Nuclear spin conversion of H, HO, and CH interacting with diamagnetic insulators

山川紘一郎; 福谷克之

Journal of the Physical Society of Japan, 89(5), p.051016_1 - 051016_12, 2020/02

https://doi.org/10.7566/JPSJ.89.051016

被引用回数：4 パーセンタイル：38.78(Physics, Multidisciplinary)

複数の水素原子核を回転対称位置に有する分子には核スピン異性体が存在する。各異性体は量子統計によって特定の回転状態のみをとるため、回転状態弁別分光法により識別可能である。異性体間の転換は孤立系では禁制であるのに対し、凝縮系では大幅に加速される。本論文では、単純かつ天文学の分野で重要な水素,水,メタン分子に焦点を当て、反磁性絶縁体の内部または表面で起きる核スピン転換に関する最近の理論・実験研究を解説する。二原子分子と多原子分子の核スピン転換モデルの根本的差異についても明らかにする。

論文

Changes of RHEED intensity with hydrogen position on metal surface

川村隆明*; 福谷克之

Surface Science, 688, p.7 - 13, 2019/10

https://doi.org/10.1016/j.susc.2019.05.005

被引用回数：4 パーセンタイル：22(Chemistry, Physical)

Based on the multiple scattering theory, reflection high-energy electron diffraction (RHEED) intensities are calculated from H-adsorbed Ni(111) surfaces by explicitly taking the scattering from H atoms into account. Systematic RHEED intensity changes in the rocking curves and the azimuthal plots are obtained by changing the H position both in the surface normal and parallel directions. In the rocking curves, the peak and dip positions as well as their intensities distinctly change under some diffraction conditions. In the azimuthal plots, the peak widths show systematic variations as a function of H height. Changes in RHEED intensities are also obtained from the surfaces with subsurface H as a function of the H depth. The intensity changes as a function of H position are different from those as a function of surface relaxation of the topmost Ni layer. The results show that RHEED should be a promising tool to extract the structural information of H on metal surfaces.