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日下 良二; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.603 - 613, 2023/05
被引用回数：1 パーセンタイル：31.61(Nuclear Science & Technology)Raman spectroscopy is a powerful technique for studying nuclear materials. However, it has been scarcely utilized for nuclear fuel debris. Here, we present a Raman study of several types of simulated nuclear debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium to identify and characterize chemical components included in the simulated debris. Raman spectroscopy sensitively identified many kinds of chemical components: cubic UO
, U
O
, (Fe,Cr)UO
(iron-chromium uranate), spinel oxides, monoclinic ZrO, tetragonal ZrO, and ZrO. Some details concerning the chemical states of each component included in the simulated debris were obtained (e.g., spinel oxides were suggested to consist of Fe, Cr, Ni, Zr, and U). The results obtained here will be helpful in the Raman analysis of actual nuclear debris, such as that in the Fukushima-Daiichi nuclear power plants.
, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之
Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04
被引用回数：1 パーセンタイル：72.91(Nuclear Science & Technology)UO・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはUOと(Fe,Cr)UO相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)Oが形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。
, Zr, and stainless-steel桐島 陽*; 秋山 大輔*; 熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*
Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08
被引用回数：4 パーセンタイル：78.52(Materials Science, Multidisciplinary)福島第一原子力発電所事故では、UOやZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO-Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O)において1600
Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。
Npおよび
Amをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。
O solution熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.961 - 971, 2022/08
被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Nuclear Science & Technology)東京電力福島第一原子力発電所事故では核燃料と被覆管,構造材料が高温で反応し、燃料デブリが形成されたと考えられる。この燃料デブリが水の放射線分解の影響により経年変化する可能性を調べるため、模擬燃料デブリを用いて過酸化水素水溶液への浸漬試験を行った。その結果、過酸化水素の反応により、ウランが溶出し、ウラニル過酸化物が析出することが分かった。また、模擬燃料デブリ試料のうちウランとジルコニウムの酸化物固溶体を主成分とする試料では、他の試料と比較してウランの溶出は遅く、ウラニル過酸化物の析出も観測されなかった。この結果から、ウランとジルコニウムの酸化物固溶体は過酸化水素に対して安定性が高いことを明らかにした。
熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
放射線化学(インターネット), (113), p.61 - 64, 2022/04
東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故では燃料や被覆管、構造材料等が高温で反応して燃料デブリが形成されたとみられている。1F炉内は注水や地下水の流入で湿潤な環境にあり、放射線による水の分解が継続していると考えられ、これが燃料デブリの化学的な性状に影響する可能性がある。1F燃料デブリの組成や形状については、いまだに十分な情報が得られていないが、炉内や周辺で採取された微粒子の分析結果では、様々な組成が観測されており、事故進展における温度履歴や物質移動の複雑さを反映していると考えられる。1Fサンプルのように複雑組成の混合物については、水の放射線分解が与える影響に関する知見が乏しい。そこで、水の放射線分解の影響として想定すべき燃料デブリの性状変化を明らかにするため、模擬デブリ試料を用いてHO水溶液への浸漬試験を行った。その結果、HOの反応により、模擬デブリ試料からウランが溶出し、過酸化ウラニルの形成が進むことが分かった。またUO相の固溶体形成によるHOに対する安定化が観測された。これらの酸化劣化の過程は、ウラン含有相の反応性や安定性に基づいて説明できることを明らかにした。
O; Application of Raman imaging technique to uranium compound日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06
被引用回数：7 パーセンタイル：66.68(Nuclear Science & Technology)Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with HO produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a UO pellet through immersion in a HO aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the UO surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of UO. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.
加藤 篤志; 近澤 佳隆; 鍋島 邦彦; 岩崎 幹典*; 秋山 洋*; 大矢 武明*
Proceedings of 2015 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2015) (CD-ROM), p.593 - 600, 2015/05
JSFRは先進ループ型ナトリウム冷却高速炉である。福島事故後、安全対策の強化が、主に崩壊熱除去系、使用済燃料プール、非常用電源設備などにおいて実施された。本稿は、これらの安全強化策と整合した建屋配置設計における基本的考え方を示す。シビアアクシデントに対する耐性強化の観点から、航空機衝突と続く火災、地震と続く津波などを想定し、これらを起因とする安全設備の喪失を防ぐための検討が実施された。この結果、崩壊熱除去系のうち少なくとも1系統は生き残り、非常用電源も使用可能とでき得る概念が示された。
山本 智彦; 加藤 篤志; 近澤 佳隆; 伊藤 啓; 岩崎 幹典*; 秋山 洋*; 大矢 武明*
Proceedings of 2013 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2013) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2013/04
Na冷却高速炉JSFRでは鋼板コンクリート構造を用いた建屋と先進的な免震システムを採用することとしている。福島第一原子力発電所の事故を受け、2010年度までに設計検討されてきたJSFR建屋について地震やその他外的事象について、評価と対策を実施している。本論文では、JSFR建屋についての地震,津波、その他外的事象に対する対策について記載する。
加藤 篤志; 近澤 佳隆; 山本 智彦; 大野 修司; 久保 重信; 坂場 弘*; 秋山 洋*; 岩崎 幹典*
Proceedings of 2013 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2013) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2013/04
JSFRでは鋼板コンクリート構造格納容器を採用している。ナトリウム内包機器に対する2重バウンダリ構造や再臨界回避設計の採用により、格納容器内でのナトリウム燃焼を排除しているが、福島第一原子力発電所の事故を受けて、格納容器内におけるナトリウム燃焼解析を幅広く実施し、その際の格納容器の構造健全性、バウンダリ健全性を評価した。また、格納容器への潜在的負荷を明らかにするため、水素発生シナリオ・発生量について評価した。
113 of the 113th element森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; 大関 和貴*; 工藤 祐生*; 住田 貴之*; 若林 泰生*; 米田 晃*; 田中 謙伍*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 81(10), p.103201_1 - 103201_4, 2012/10
被引用回数：167 パーセンタイル：97.27(Physics, Multidisciplinary)113番元素である113を
Bi標的に
Znビームを照射する実験により合成した。観測したのは6連鎖の
崩壊で、そのうち連鎖の5番目と6番目は既知である
Db及び
Lrの崩壊エネルギーと崩壊時間と非常によく一致した。この意味するところは、その連鎖を構成する核種が113, 
Rg (Z=111), 
Mt (Z=109), 
Bh (Z=107), Db (Z=105)及びLr (Z=103)であることを示している。本結果と2004年, 2007年に報告した結果と併せて、113番元素である113を曖昧さなく生成・同定したことを強く結論付ける結果となった。
山本 智彦; 加藤 篤志; 近澤 佳隆; 大矢 武明*; 岩崎 幹典*; 原 裕之*; 秋山 洋*
Proceedings of 2012 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP '12) (CD-ROM), p.500 - 508, 2012/06
JSFRでは原子炉建屋として新しい概念を採用しようと計画している。一つは格納容器と原子炉建屋への鋼板コンクリート構造の採用、もう一つは免震装置の採用である。本報告では、JSFR原子炉建屋の新しい概念についての詳細と、新概念の工学的評価について述べる。
石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; Li, Z.*; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; 羽場 宏光*; et al.
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 84(9), p.903 - 911, 2011/09
被引用回数：17 パーセンタイル：49.33(Chemistry, Multidisciplinary)本研究では、HF/HNO水溶液中における104番元素ラザホージウム(Rf)の陽イオン交換挙動を4族同族元素Zr, Hf並びに擬同族元素Thとともに調べた。その結果、HF/0.10M HNO水溶液中におけるRfの分配係数(
)はフッ化物イオン濃度([F
])の増加に対して減少することがわかった。これはRfフッ化物錯体の逐次錯形成を示している。また、Rfと同族元素の値の変化を水素イオン濃度([H
])の関数として調べた。log値はlog[H]に対して直線的に減少し、その傾きは-2.1から-2.5の間であった。この結果はこれらの元素が同じ錯イオン、おそらく[MF]
と[MF]
の混合物として溶液中に存在することを示している。またそのフッ化物錯体形成の強さはZr
Hf
RfThの順であった。
113森本 幸司*; 森田 浩介*; 加治 大哉*; 秋山 隆宏*; 後藤 真一*; 羽場 宏光*; 井手口 栄治*; 鹿取 謙二*; 小浦 寛之; 工藤 久昭*; et al.
RIKEN Accelerator Progress Report, Vol.42, P. 15, 2009/00
2003年から2007年の間、理化学研究所仁科加速器研究センターにおいて気体充填型反跳イオン分離器(GARIS)を用いたBi
Zn反応による113番元素の合成実験を進めてきた。賞味の照射時間241日の結果同位体113からの崩壊連鎖と同定された2つの事象が観測された。この反応の生成断面積はその時点で31
fbであった。今回、この崩壊様式の統計を増やす目的で、同様の実験を実施した。期間は2008年の1月7日から3月の31日まで行い、353MeVのZnビームをBi標的に照射した。正味の照射日数は83日で、照射したZnは計2.28
個であった。今回の実験においては113と同定される候補は観測されなかった。過去の2つの実験の結果とあわせると生成断面積は22
fbとなった。
石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 當銘 勇人; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; et al.
Chemistry Letters, 37(3), p.288 - 289, 2008/03
被引用回数：20 パーセンタイル：55.03(Chemistry, Multidisciplinary)104番元素ラザホージウム(Rf)の低次フッ化物錯体の形成を調べるため、HF/HNO水溶液系におけるRfの陽イオン交換挙動を4価の陽イオンであるZr, Hf及びThの挙動と比較を行った。AIDA(
線測定装置結合型自動迅速イオン交換分離装置)を用いた加速器オンライン実験でRfの陽イオン交換挙動を調べた。原子力機構タンデム加速器施設において、
Cm(
O,5
)により合成した
Rf(半減期: 78s)をHe/KClガスジェット搬送法によりAIDAへ搬送し130秒間捕集した。これを250
LのHF/0.1M HNO水溶液で溶解し、1.6mm i.d.
7.0mm又は1.0mm i.d.3.5mmの陽イオン交換カラムへ溶離展開させ、その溶出液をTa皿に捕集した。その後、0.1M HF/0.1M HNOによってカラム中の残留物を溶出させ、別のTa皿に捕集した。これらを蒸発乾固させた後、600mm
のPIPS検出器でRfの線を測定しその分配係数を求めた。HF/0.1M HNOにおいてZr, Hf, Th及びRfは、フッ化物イオン濃度の増加に従いその
値が減少した。これは、これらのイオンにフッ化物イオンが配位することによって、陽イオン交換樹脂への吸着性能が減少したものと考えられる。陽イオン交換樹脂への吸着の強さの順序はZrHfRfThとなり、これは各元素のイオン半径の大きさの順序と一致した。
山崎 千里*; 村上 勝彦*; 藤井 康之*; 佐藤 慶治*; 原田 えりみ*; 武田 淳一*; 谷家 貴之*; 坂手 龍一*; 喜久川 真吾*; 嶋田 誠*; et al.
Nucleic Acids Research, 36(Database), p.D793 - D799, 2008/01
被引用回数：51 パーセンタイル：71.25(Biochemistry & Molecular Biology)ヒトゲノム解析のために、転写産物データベースを構築した。34057個のタンパク質コード領域と、642個のタンパク質をコードしていないRNAを見いだすことができた。
羽場 宏光*; 秋山 隆宏*; 加治 大哉*; 菊永 英寿*; 栗林 隆宏*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 大江 一弘*; 佐藤 望*; 篠原 厚*; et al.
European Physical Journal D, 45(1), p.81 - 86, 2007/10
被引用回数：11 パーセンタイル：49.57(Optics)理研における超重元素化学の立ち上げ状況について紹介する。理研線形加速器に付設された気体充填型反跳分離器(GARIS)とガスジェット搬送装置を組合せたシステムを新たに整備し、
Tm(
Ar,3n), 
Pb(Ar,3n)反応で合成した
Fr, 
Fmを用いてシステムのテストを行った。GARISにより分離した後ガスジェット搬送したこれらの核種のアルファ線を回転円盤型測定装置を用いて同定した。ガスジェット効率はビーム電流に依存せず、80%以上であった。また、理研K70AVFサイクロトロンにおいてもガスジェット結合型超重元素製造チェンバーを整備した。それぞれ
U(
Ne,5n), Cm(O,5n)反応で合成した
No, Rfのガスジェット搬送実験を行った。
吉川 博; 榊 泰直; 佐甲 博之; 高橋 博樹; Shen, G.; 加藤 裕子; 伊藤 雄一; 池田 浩*; 石山 達也*; 土屋 仁*; et al.
Proceedings of International Conference on Accelerator and Large Experimental Physics Control Systems (ICALEPCS '07) (CD-ROM), p.62 - 64, 2007/10
J-PARCは多目的科学研究のために日本で建設されている大規模陽子加速器施設である。この施設は3つの加速器と3つの実験施設から成り、現在建設中である。リニアックは稼動開始して1年が経過し、3GeVシンクロトロンはこの10月1日に試験運転が開始されたところで、施設全体の完成は来年の夏の予定である。加速器の制御システムは、初期の試運転に必要な性能を実現させた。この制御システムに求められる最も重要な機能は加速器構成機器の放射化を最小限に食い止めることである。この論文では、調整運転の初期の段階において、制御システムの各部分が達成した性能を示す。
112 by Pb + Zn reaction森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 秋山 隆宏*; 後藤 真一*; 羽場 宏光*; 井手口 栄治*; 鹿取 謙二*; 小浦 寛之; 工藤 久昭*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 76(4), p.043201_1 - 043201_5, 2007/04
被引用回数：150 パーセンタイル：95.98(Physics, Multidisciplinary)同位体112の合成と崩壊についての研究を行った。実験は349.5MeVのZnビームを標的Pbに当て、気体充填型反跳イオン分離装置を用いて行った。この実験により2つの崩壊連鎖を観測し、これがPb(Zn,n)反応によって同位体112が合成された後に続く崩壊連鎖であると同定した。2つの連鎖崩壊はともに粒子を4回放出した後、Rfの自発核分裂にて連鎖は止まった。こうして得られた崩壊エネルギーと崩壊時間は、ドイツの重イオン研究所(GSI)により報告された結果と一致している。今回の結果はGSIにより報告された112同位体及びその崩壊娘核
Dsの発見実験の報告に対し、明確な形で確認した最初の実験であり、彼らの結果を支持するものである。
113森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 秋山 隆宏*; 後藤 真一*; 羽場 宏光*; 井手口 栄治*; 鹿取 謙二*; 小浦 寛之; 菊永 英寿*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 76(4), p.045001_1 - 045001_2, 2007/04
被引用回数：199 パーセンタイル：97.44(Physics, Multidisciplinary)同位体113の合成と崩壊についての研究を行った。実験は353MeVのZnビームを標的Biに当て、気体充填型反跳イオン分離装置を用いて行った。この実験により1つの崩壊連鎖を観測し、これがPb(Zn,n)反応によって同位体113が合成された後に続く崩壊連鎖であると同定した。Dbの自発核分裂にて連鎖は止まった。こうして得られた結果は、2004年に最初に報告した113合成及びその崩壊の結果を支持するものである。
森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 秋山 隆宏*; 後藤 真一*; 羽場 宏光*; 井手口 栄治*; Kanungo, R.*; 鹿取 謙二*; 菊永 英寿*; et al.
AIP Conference Proceedings 891, p.3 - 9, 2007/03
理化学研究所の気体充填型反跳分離装置(GARIS)を用いて、最重原子核の生成及びその崩壊の一連の実験が実施された。本実験において得られた112番元素の同位体112及び113番元素の同位体113の実験結果について報告する。Pb(Zn, n)反応により同位体112からの崩壊連鎖が2例確認され、これは以前ドイツのGSIのグループにより報告された112の生成と崩壊を再現、確認する結果となった。また、Bi(Zn, n)反応を実施し、自発核分裂で終わる崩壊連鎖を2例観測した。これは113番元素113及びその娘核であるRg, Mt, BhそしてDbであると同定した。
