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論文

Interaction of rare earth elements and components of the Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 窪田 卓見*; 紀室 辰伍*; 天野 由記; 宮川 和也; 岩月 輝希; 水野 崇; 佐々木 隆之*; et al.

Chemosphere, 168, p.798 - 806, 2017/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:10.21(Environmental Sciences)

高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価上重要な核種である3価マイナーアクチニド(MA(III))は、天然の地下水中に存在する懸濁粒子や溶存イオン、コロイドなどと吸着反応や錯形成反応などの相互作用を起こし、見かけ上の溶解度が増加する可能性が知られている。このため、これらの放射性核種と地下水中に含まれる物質との相互作用を理解しておくことは、地層中でのこれらの放射性核種の移行評価を行う上で重要である。本研究では、堆積岩地域である幌延地域の深部地下水を用いて、MA(III)のナチュラルアナログである希土類元素(REEs)を添加し、フィルターでろ過することにより、REEsの天然地下水中における挙動を調べた。その結果、イオン半径の小さいREEsほど地下水中に多く溶存している傾向が明らかになった。また、比較的大部分のREEsはリン酸塩として存在している可能性が強く示唆された。この結果は、高レベル放射性廃棄物の廃棄体から遠い将来に放出されると予想されているMA(III)の移行挙動を予測する上で、リン酸陰イオンが重要な役割を果たすことを示唆している。

論文

Actinide-handling experience for training and education of future expert under J-ACTINET

逢坂 正彦; 小無 健司*; 林 博和; Li, D.*; 本間 佳哉*; 山村 朝雄*; 佐藤 勇; 三輪 周平; 関本 俊*; 窪田 卓見*; et al.

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

将来アクチノイド研究・技術に従事することが期待される若手に向けたJ-ACTINET主催のサマースクールが成功裏に開催された。第1回のサマースクールは2009年8月茨城地区で開催され、2010年8月関西地区での開催が続いた。アクチノイド研究の入門コースとして、大学・大学院学生並びに若手研究者・エンジニアを対象として、実際のアクチノイド体験を主眼とした。3$$sim$$4日の短期間のスクールでアクチノイドの体験を行い、アクチノイドへの興味を引き出すために多くの努力が払われた。茨城地区でのサマースクールにおいてはアクチノイド取扱いの模擬体験が、また、関西地区でのサマースクールにおいては実際のアクチノイドを用いた実験が好評を博した。今後J-ACTINETサマースクールを毎年開催していく予定である。

論文

地下水のヨウ素同位体比分析のためのヨウ素抽出法の検討

窪田 卓見*; 中野 朋子*; 天野 光; 鈴木 崇史; 馬原 保典*

JAEA-Conf 2008-003, p.36 - 39, 2008/04

環境中のヨウ素分析において、年代が古くI-129同位体比の低い試料を取り扱う際には、人工起源(核実験や再処理工場など)由来の汚染の影響を考慮する必要がある。さらに地下水試料などヨウ素濃度が低いものは採取量が増加するため汚染を受けやすくなる。先行実験として、I-129の同位体比が低いとされる千葉県茂原市のかん水試料(高ヨウ素濃度)を京都大学原子炉実験所内の実験室で処理を行い分析したところ、予測される同位体比の数十倍程度の値を得た。この汚染の原因の一つが塩素含有試薬であることが示唆されたため、ハロゲンを含有しない抽出法の検討を行った。また、他の汚染源についての検討を行うため、複数の処理条件下にて測定試料を調製し分析を行った。NO$$_{3}$$型陰イオン交換樹脂のヨウ素の吸着・溶離挙動は、バルク溶液の塩化物濃度が海水程度であっても影響を受けなかった。ドデカンによる溶媒抽出は、クロロホルムによる溶媒抽出と同等の結果を得た。逆抽出後のNaOH溶液からのAgI調製では、90%弱のヨウ素を回収できた。これらのことより、ハロゲンを含有しない試薬を用いたヨウ素抽出法において、総ヨウ素量の80%以上をAgIとして回収できた。

論文

Study on stabilization effect of neutral soft donor on trivalent lanthanide and actinide dicarboxylate complexes by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

佐々木 隆之*; 久保 新太郎*; 小林 大志*; 桐島 陽*; 木村 貴海; 窪田 卓見*; 高木 郁二*; 森山 裕丈*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.51 - 54, 2005/07

第2アミン,エーテル酸素などの中性ドナーを含むジカルボン酸とEu, Am及びCmなどの3価f元素との安定度定数を25$$^{circ}$$C、0.1M過塩素酸ナトリウム溶液中で溶媒抽出法により決定し、6種類のカルボン酸(グルタル酸,ジグルコール酸,イミノ二酢酸,エチレンジアミン二酢酸など)を系統的に比較検討した。さらに、時間分解レーザー誘起蛍光分光法により、1:2錯体中のEu(III)の内圏水和数を決定した。以上のデータに基づいて、f元素の錯形成におけるソフトドナー原子の役割とアクチノイドとランタノイドの選択性に関する多重ソフトドナー原子の影響について議論した。

口頭

I-126を用いた環境中のヨウ素抽出法の検討

窪田 卓見*; 中野 朋子*; 天野 光; 鈴木 崇史; 馬原 保典*

no journal, , 

環境中のヨウ素分析において、年代が古くI-129の同位体比の低い試料を取り扱う際には、人工起源(再処理工場など)由来の汚染の影響を考慮する必要がある。著者らは、I-129の同位体比が低いとされる千葉県茂原のかん水試料の分析を行ったが、予想に反して、非常に高い同位体比を得た。原因となる汚染経路は幾つか考えられるが、本研究では、塩素を含有する試薬に起因すると推測し、ハロゲンを含有しない抽出系(イオン交換法・溶媒抽出法)を検討し、I-126を用いてその抽出系の回収率について考察を行った。

口頭

Interaction of rare earth elements and suspended matters contained in Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 村上 裕晃; 天野 由記; 岩月 輝希; 水野 崇; 窪田 卓見*; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*

no journal, , 

深部地下水中における元素の存在形態とその移行挙動を理解することを目的として、原子力機構幌延深地層研究所の地下水に含まれる懸濁物と希土類元素との相互作用について検討を行った。嫌気状態を維持したまま採水した地下水にマイナーアクチノイド(MA)のアナログ元素として希土類元素を添加(10ppb)した。この地下水を、複数の限外ろ過膜を孔径の大きいものから順に4段階(0.2$$mu$$mから1kDa)セットした多連式ろ過システムを用いて限外ろ過した。各段階のフィルターを通過したろ液をICP-MSにて分析した。また、通水後のフィルター表面をSEM-EDXとTOF-SIMSによる元素マッピングにて分析し、フィルター上の捕集物を中性子放射化分析により定量分析した。その結果、希土類元素はリン酸塩粒子が溶解度制限固相となるとともに、リン酸塩粒子とならなかった希土類元素はフミン物質等の有機物と疑似コロイドを形成することがわかった。これらの結果は、MAのアナログとして参照可能であり、処分技術の信頼性向上に寄与する。

口頭

幌延URL地下水を用いたコロイドに関する研究,1; 限外濾過手法を用いた地下水中のコロイド特性調査

天野 由記; 雨宮 浩樹; 村上 裕晃; 岩月 輝希; 寺島 元基; 水野 崇; 桐島 陽*; 久野 温*; 佐々木 隆之*; 窪田 卓見*; et al.

no journal, , 

幌延URLにて、ボーリング掘削による汚染の影響を極力排除し、原位置環境条件を保持した状態で、限外濾過手法を用いてコロイドを採取した。コロイド粒子と微量元素の相互作用に関する基礎情報を得るために、地下水及びコロイドの化学特性について評価した。

口頭

幌延URL地下水を用いたコロイドに関する研究,3; 深部地下水に含まれる懸濁物と希土類元素との相互作用

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 村上 裕晃; 天野 由記; 岩月 輝希; 水野 崇; 窪田 卓見*; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*

no journal, , 

幌延URLにて採取した深部地下水に希土類元素(REE)を添加した。これを各種のフィルターで分画し、各フラクションを分析することで地下水中に含まれる懸濁物等とREEがどのように相互作用するかを検討した。

口頭

幌延URL地下水を用いたコロイドに関する研究,2; U,Th,希土類元素の定量法の開発と測定結果

鴻上 貴之*; 佐々木 隆之*; 雨宮 浩樹; 村上 裕晃; 天野 由記; 岩月 輝希; 水野 崇; 窪田 卓見*; 桐島 陽*

no journal, , 

高塩分濃度の地下水中の極微量元素であるU, Th及び希土類元素の定量法としてICP-MS分析フローを開発した。同法を幌延URLで採水した地下水に適用し、同元素濃度を測定した。

口頭

Application of a CZT detector to in-situ environmental radioactivity measurement in Fukushima area

古渡 意彦; 窪田 卓見*; 芝原 雄司*; 藤井 俊行*; 高宮 幸一*; 水野 哲*; 山名 元*

no journal, , 

Ge検出器及びNaI(Tl)検出器を使用する、in-situ環境放射能測定は、線量率の低い領域において、迅速に地表面に沈着した放射能濃度を計測する手法として十分に確立している。しかしながら、福島原子力事故以降3年以上経過し、原子炉周辺では現在も放射線の線量率が高く、これらの環境放射能計測が実施できない。そこで、市販のCZT検出器を、50$$mu$$Sv h$$^{-1}$$という高線量率域下でのin-situ環境放射能測定へ適用することを試みた。原子炉周辺で得られた結果は、$$^{134}$$Cs及び$$^{137}$$Csについて、2011年3月11日当時の換算で、1から500kBq m$$^{-2}$$の範囲であり、他の結果とよく一致するものであった。

口頭

In-situ environmental radioactivity measurement in high dose rate areas using a CdZnTe semiconductor detector

古渡 意彦; 窪田 卓見*; 芝原 雄司*; 藤井 俊行*; 高宮 幸一*; 水野 哲*; 山名 元*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故後の環境モニタリングでは、Ge半導体検出器を用いたin-situ環境放射能測定により、土壌における放射性物質の沈着量が観測されている。この手法は広く一般化した技術であり、信頼できる結果が得られる。一方で、(1)液体窒素補給等による常時冷却が必要であること、(2)液体窒素デュワーを含めた検出部全体が大きく、測定機材一式が大掛かりであること、及び(3)波高分布でのピーク分解能が高く、検出下限値が小さい、という特徴は、高線量率地域において全て不利に働く。高線量率地域では、環境モニタリング作業自体を迅速に行う必要があり、大型の検出器は取り回しが悪い。また、$$gamma$$線感度が高すぎてピークが重なり、Ge半導体検出器では、正当な測定を行えないケースがある。本研究では、in-situ環境放射能分析を迅速かつ簡便に行う研究の一環として、小型軽量で外部電源を要しないCZT検出器を、高線量率域下(40$$mu$$Sv h$$^{-1}$$程度)でのin-situ環境放射能測定へ適用した。測定の結果、$$^{134}$$Cs及び$$^{137}$$Csについて、2011年3月11日沈着当時に換算して、6000kBq m$$^{-2}$$を超えるものであり、航空機サーベイの結果と比較して、矛盾のない結果が得られている。この結果から、CZT検出器を使用することで、現在も一部に残る高線量率地域での迅速なin-situ放射能分析及び継続的な定点モニタリングが可能であることを示唆している。

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