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論文

Effect of $$gamma$$-ray irradiation on the recoil tritium reaction in xenon-hydrogen mixtures at 77 and 4.2K; Competition of the tunneling reaction with the combination reaction

宮崎 哲郎*; 藤谷 善照*; 柴田 真佐男*; 笛木 賢二*; 正木 信行; 荒殿 保幸; 佐伯 正克; 立川 圓造

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 65, p.735 - 738, 1992/03

https://doi.org/10.1246/bcsj.65.735
 被引用回数：4 パーセンタイル：34.61(Chemistry, Multidisciplinary)

反跳トリチウム原子(T)の反応を、77Kと4.2KのXe-H$$_{2}$$-O$$_{2}$$混合系において研究した。T原子の反応が、77Kにおいて$$gamma$$線線量率が非常に低い中性子照射により起きるとき、HTとDTの生成率において大きな同位体効果(k$$_{HT}$$/k$$_{DT}$$~7)を観測した。T原子の反応が、77K$$gamma$$線線量率の高い中性子照射により起きるときは、HTとDTの生成率に同位体効果はなかった。(k$$_{HT}$$/k$$_{DT}$$~1)Xe-H$$_{2}$$-D$$_{2}$$混合系の$$gamma$$線照射によるHおよびD原子生成を4.2Kで電子スピン共鳴分光により研究した。HTとDT生成に対する$$gamma$$線線量率の重要な効果は、熱化したT原子のH$$_{2}$$(D$$_{2}$$)とのトンネル効果による引き抜き反応と$$gamma$$線分解により生成したH(D)原子との結合反応の競争により説明される。

論文

Recoil tritium reaction in solid hydrogen at ultralow temperatures

藤谷 善照*; 宮崎 哲郎*; 笛木 賢二*; 正木 信行; 荒殿 保幸; 佐伯 正克; 立川 圓造

Journal of Physical Chemistry, 95(4), p.1651 - 1654, 1991/00

https://doi.org/10.1021/j100157a028
 被引用回数：5 パーセンタイル：25.43(Chemistry, Physical)

JRRリドタンクにおいて中性子照射により生成した反跳トリチウム原子の反応を4.2K固体H$$_{2}$$-D$$_{2}$$中で研究した。4.2KJ$$_{2}$$-D$$_{2}$$中で反跳トリチウム原子の反応によるHTの収率を4.2KH$$_{2}$$-D$$_{2}$$の$$gamma$$線分解で生成されるH原子の収率と比較し、HTの生成は原子炉照射時の固体水素の$$gamma$$線分解によるH原子と熱化したT原子との再結合によるものではなく、反跳T原子によるH$$_{2}$$およびD$$_{2}$$からの引き抜き反応によると結論した。量子力学的トンネルにより熱化T原子の水素原子引き抜き反応の速度定数には4.2Kにおいて大きな同位体効果が予想される。一方、ホットT原子反応では同位体効果は現れない。固体水素中でのホットT原子反応による生成物の収率をホット原子反応と熱化原子反応に対する同位体効果の差から計算し、4.2K固体水素中では反跳トリチウムの90%以上が熱化する以前にホット原子反応により水素分子と反応すると結論した。

論文

The moderation and tunneling reaction of recoil T atoms in solid xenon-hydrogen mixtures at 77K

藤谷 善照*; 宮崎 哲郎*; 笛木 賢二*; 正木 信行; 荒殿 保幸; 佐伯 正克; 立川 圓造

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 63(2), p.520 - 524, 1990/02

https://doi.org/10.1246/bcsj.63.520
 被引用回数：1 パーセンタイル：15.74(Chemistry, Multidisciplinary)

反跳T原子の反応を77kのXe-H$$_{2}$$-D$$_{2}$$混合系で調べた。77k Xe-H$$_{2}$$(D$$_{2}$$)-$$^{6}$$LiF混合固体に中性子照射を行い、$$^{6}$$Li(n,$$alpha$$)T反応により生じた反跳T原子をH$$_{2}$$(D$$_{2}$$)と反応させた、反応生成物であるHT,DTはラジオガスクロマトグラフィーにより分析した。T原子によるH$$_{2}$$およびD$$_{2}$$からの引き抜き反応の同位体効果を、HTとDTの生成量から求めた。この同位体効果は、水素濃度が0.1~1.0mol%の時1.1であり、これは、この水素濃度では、ほとんどの反跳T原子が熱化しておらず、ホット原子反応によってHTとDTが生成されていることを示している。水素濃度0.1mol%以下では水素濃度が減少するとともに同位体効果が増大する。0.01mol%での同位体効果3.1は、熱化したT原子のトンネル反応により説明できる。今回の固相での結果を気相の場合と比較すると、気相では約10%の水素濃度でホットT原子の熱化が起きているのに対して固相では0.1mol%以下にならないと熱化しないことが明らかとなった。

論文

Comparison of 80keV D$$^{+}$$ ion implantation with thermal D$$_{2}$$ doping in silica by FTIR and ESR spectroscopy

佐伯 正克; 大野 新一; 立川 圓造; 東 直人*; 宮崎 哲郎*; 笛木 賢二*

J.Am.Ceram.Soc., 68(3), p.151 - 155, 1985/00

https://doi.org/10.1111/j.1151-2916.1985.tb09655.x
 被引用回数：8 パーセンタイル：61.05(Materials Science, Ceramics)

80keVD$$^{+}$$(D$$_{2}$$$$^{+}$$,D$$_{3}$$$$^{+}$$)イオン注入又はD$$_{2}$$(D$$_{2}$$O)を熱的に導入したシリカ中でのD原子の挙動をFT-IR及びESRスペクトロスコピーで調べた。80keVDイオンはシリカ中でOD結合を形成する。熱的に導入した重水素もOD基を形成する。重水素化したシリカを77Kで$$gamma$$線照射すると、シリカ中に存在するOH結合と同様に、OD結合も切断され、H及びD原子を生ずる。熱的に導入したOD結合の切断率はOH結合の場合とほぼ同じであったが、Dイオン注入により生じたOD結合の切断率は非常に低かった。しかし、Dイオン注入したシリカを773Kでアニール後に測定すると切断率は著しく増加することが分かった。これらの結果はDイオン自身が作った損傷が$$gamma$$線エネルギーの伝播を阻害する結果、OD結合の切断率を低下させているものと考えられる。

論文

Selective hydrogen atom abstraction by T and D atoms in radiolysis of tritiated decane at 77K; Mass effect on solid state reaction

佐伯 正克; 立川 圓造; 宮崎 哲郎*; 藤谷 善照*; 笛木 賢二*

J.Phys.Chem., 88(14), p.3108 - 3110, 1984/00

$$^{6}$$L$$_{1}$$-Fを添加したn-C$$_{1}$$$$_{0}$$D$$_{2}$$$$_{2}$$を中性子照射して作ったトリチウム化デカン(n-C$$_{1}$$$$_{0}$$D$$_{2}$$$$_{1}$$T)の77Kにおける放射線分解を調べ、T原子とD原子の同位体効果について検討した。ガスクロマトグラフィーにより、同位体組成の異る5つの水素分子(H$$_{2}$$、HD、D$$_{2}$$、HT及びDT)の生成量を測定した。HT/DT比はHD/D$$_{2}$$比に比べて非常に小さかった。77Kでは放射線分解により生ずるD原子は、系内に微量存在するn-C$$_{6}$$H$$_{2}$$$$_{2}$$から選択的に水素引抜き反応を行いHDを与えることが分かっている。従って、放射線分解で生じたT原子はD原子に比べかなり小さな選択性しか示さなかったことになる。この原因を固体デカン中でのD原子とT原子の質量差に起因する現象として考察した。

論文

Isotope effect on hydrogen atom abstraction reaction by recoil tritium atoms in Xe-C$$_{2}$$H$$_{6}$$-C$$_{2}$$D$$_{6}$$ mixtures at 77 K

荒殿 保幸; 立川 圓造; 宮崎 哲郎*; 長屋 重夫*; 藤谷 義照*; 笛木 賢二*

J.Phys.Chem., 87(7), p.1201 - 1204, 1983/00

77K固体Xe-C$$_{2}$$H$$_{6}$$-C$$_{2}$$D$$_{6}$$系での反跳トリチウム原子による水素引抜き反応を調べた。水素引抜反応の同位体効果の値は(C$$_{2}$$H$$_{6}$$+C$$_{2}$$D$$_{6}$$)が10モル%以上では約1.4であるのに対し10モル%以下では次第に増加し0.2モル%では3.5~6となる。この値はガス相でのホットトリチウム原子による水素引抜反応の同位体効果の値1.3にくらべきわめて大きい。放射線分解により生成するH,D原子の場合との比較から、この結果は熱トリチウム原子によるトンネル効果に帰因することを示した。

論文

Temperature effect on recoil tritium reactions in solid alkanes at 20$$sim$$300 K; Comparison of recoil T atoms with H(D)atoms in $$gamma$$ radiolysis

荒殿 保幸; 立川 圓造; 宮崎 哲郎*; 川合 行洋*; 笛木 賢二*

J.Phys.Chem., 86(2), p.248 - 251, 1982/00

neo-C$$_{5}$$H$$_{1}$$$$_{2}$$・i-C$$_{4}$$H$$_{9}$$D(2モル%)およびn-C$$_{1}$$$$_{0}$$D$$_{2}$$$$_{2}$$-nC$$_{1}$$$$_{0}$$H$$_{2}$$$$_{2}$$(10モル%)系での反跳トリチウム原子の水素引抜反応をESR、ラジオガスクロマトグラフを用いて20,77,195,300Kで調べた。それらの結果を$$gamma$$-線による放射線分解で生じるH(D)原子の反応と比較検討した。77K以外ではH,D,T間の結果は一致するのに対し77Kでは、H,Dで見られるような溶質からの水素引抜反応がTの場合観察されない。これはT原子では生成初期の反跳エネルギーが非常に大きい(2.7MeV)ため減速過程でホット反応を起こしてしまうためかあるいはトラックに沿って生じる分解フラグメントとの反応性が高いためであることを示唆している。実験値より実際に77Kでトラックより拡散し反応できる割合は数%となる。

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