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Au with synchrotron radiation宗和 誠*; 山崎 大地*; 岡田 美智雄*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*
Electrical Engineering in Japan, 175(4), p.43 - 47, 2011/06
被引用回数：2 パーセンタイル：18.52(Engineering, Electrical & Electronic)We report the results of a study of the natural oxidation of CuAu(110) with high-resolution X-ray photoemission spectroscopy in conjunction with synchrotron radiation. The clean surface of CuAu(110) is terminated with 50% Au and 50% Cu atoms. After natural oxidation in the air, Cu atoms segregate on the surface and produce Cu-oxide. As a result, Au atoms move into the bulk. Au atoms below the oxide reduce the diffusion of O atoms farther into bulk and limit the oxide thickness. The face dependence of natural oxidation indicates that the diffusion of Cu atoms also contributes to oxide formation.
山崎 大地*; 宗和 誠*; 岡田 美智雄*; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*
Journal of the Vacuum Society of Japan, 54(5), p.307 - 312, 2011/05
Dtailed studies on the initial oxidation process of NiTi with a 2 eV hyperthermal oxygen molecular beam (HOMB) and thermal O
in the backfilling have been conducted. The oxidation processes are monitored by X-ray photoemission spectroscopic measurements in conjunction with synchrotron radiation. In the oxide formation process at higher oxygen coverage, HOMB has the advantage in the dissociation process of O molecule and can grow TiO layers with the underlying TiO
-rich and/or Ni-rich layers even at room temperature. Surface annealing enhances the diffusion atoms and as a result, the efficiency of Ti oxide formation. We succeeded in fabricating thick Ni-free TiO layer, possibly blue colored rutile TiO, combining HOMB and surface annealing.
岡田 美智雄*; 宗和 誠*; 笠井 俊夫*; 寺岡 有殿
Applied Surface Science, 257(9), p.4257 - 4263, 2011/02
被引用回数：11 パーセンタイル：44.66(Chemistry, Physical)We report results of our detailed studies on the initial oxidation process of TiNi with a 2 eV hyperthermal oxygen molecular beam (HOMB) and thermal O in the backfilling. The oxidation processes are monitored by X-ray photoemission spectroscopy (XPS) measurements in conjunction with synchrotron radiation (SR). In the early stages of oxidation, the precursor mediated dissociative adsorption is the dominant reaction mechanism. In the oxide formation process at higher O coverage, HOMB has the advantage in the dissociation process of O molecules and can make growth of TiO layers with the underlying TiO-rich and/or Ni-rich layers. We succeeded in fabricating a thick Ni-free TiO layer, possibly blue colored rutile TiO, combining HOMB and surface annealing.
橋之口 道宏*; 角本 雄一*; 戸出 真由美; Harries, J.; 岡田 美智雄*; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*
電気学会論文誌,C, 130(10), p.1723 - 1729, 2010/10
2.2eVという超熱エネルギー領域の並進運動エネルギーを持った酸素分子線(HOMB)を照射してTiAl表面の酸化過程を放射光光電子分光法で研究した。表面温度が300Kのときには、表面近傍でAlOの偏析を伴ってTi酸化物とAl酸化物が同時に成長した。HOMBを入射した場合の酸化の効率は25meVのエネルギーを持つ酸素分子をバックフィリングで供給した場合に比べて小さい。さらに、TiAl表面に形成される酸化物の化学組成(AlO, TiO, TiO)は入射酸素分子線の並進運動エネルギーに依存しなかった。今回の結果はTiAl表面の酸化が前駆的分子吸着状態を経由して進行することを示唆している。
molecular beams岡田 美智雄*; 盛谷 浩右*; Vattuone, L.*; Savio, L.*; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*; Rocca, M.*
Metal Oxide Nanostructures and Their Applications, 1, p.205 - 237, 2010/03
超熱酸素分子ビームを使用すると極薄膜成長の質を改善できる場合がある。たとえば有機薄膜でそのような例が知られている。また、低い基板温度でも表面汚染なしで欠陥を低減させて酸化層を形成できる場合がある。衝突誘起原子吸収や基板の局所的加熱効果は酸化物の核形成に有効に働き、ナノ構造金属酸化物が形成できるようになるかもしれない。本章では銅基板の低ミラー指数面や微傾斜面でのCuOとCuOの形成について、酸素吸着と初期成膜過程の最近の詳細な研究を概観する。また、超熱エネルギーの分子ビーム技術とそれを用いた実験装置の詳細についても紹介する。おもにCu(100), Cu(410), Cu(110), Cu(111)面での酸化データについて議論する。
盛谷 浩右*; 岡田 美智雄*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 笠井 俊夫*
Journal of Physical Chemistry A, 113(52), p.15217 - 15222, 2009/10
被引用回数：11 パーセンタイル：35.59(Chemistry, Physical)超熱酸素分子ビームによるCu(110)表面での酸素吸着とそれに続く酸化物生成過程を放射光光電子分光(SR-XPS)を用いて検討した。SR-XPSのO1sピークから決定した酸素吸着曲線から、酸素分子の入射エネルギーが0.5eV以下、酸素被覆率0.5ML以下の領域での酸素吸着過程は、活性化解離吸着と、弱い力で分子状で表面に吸着している前駆体を経由した解離吸着の二つの過程が競合していることが示唆された。被覆率0.5ML以上では酸素分子の入射エネルギーを1eV以上にすることで酸化が効率的に進むが、熱平衡過程と異なり準安定状態のCuOが形成されることがわかった。
Au表面自然酸化のシンクロトロン放射光を用いた光電子分光研究宗和 誠*; 山崎 大地*; 岡田 美智雄*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*
電気学会論文誌,C, 129(2), p.229 - 232, 2009/02
シンクロトロン放射光を用いた高分解能X線光電子分光法でCuAu(110)表面の自然酸化膜を研究した。清浄なCuAu(110)表面は等量の金と銅原子で終端されている。それを大気に曝した後では、銅原子が表面に析出して銅酸化物ができる。逆に言うと金原子がバルク中に移動する。酸化膜下の金原子は酸素原子がバルクに拡散するのを妨げる。表面の面指数を変えたどの酸化実験でも銅の拡散が酸化に寄与することがわかった。
盛谷 浩右*; 岡田 美智雄*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 笠井 俊夫*
Journal of Physical Chemistry C, 112(23), p.8662 - 8667, 2008/06
被引用回数：32 パーセンタイル：67.47(Chemistry, Physical)本論文は室温での超熱酸素分子ビーム照射によってCu(111)表面に誘起される再構成に関する研究である。並進運動エネルギーが0.5eVより大きい領域での超熱酸素分子ビーム照射は酸素被覆率0.27MLで表面再構成を誘起した。一方では、室温で酸素ガスに暴露して形成した酸化表面では被覆率が0.4MLであっても長距離周期の構造は形成されなかった。室温で超熱酸素分子ビーム照射した表面のO1s光電子ピークは、被覆率0.27ML以上では529.4eVと528.9eVの2成分に分裂した。これらはそれぞれ、再構成しないCu(111)表面上の三つのCu原子にまたがって酸素原子が吸着した構造と再構成した表面の4つのCu原子に酸素が結合した状態である。再構成表面を620Kに加熱すると酸素被覆率が0.27MLに減少して、いわゆる29超構造が現れた。
橋之口 道宏*; 岡田 美智雄*; 伊藤 裕規*; 笠井 俊夫*; 盛谷 浩右*; 寺岡 有殿
Physical Review Letters, 100(25), p.256104_1 - 256104_4, 2008/06
被引用回数：16 パーセンタイル：65.76(Physics, Multidisciplinary)X線光電子分光法を用いてSi(111)-(7
7)表面でのNO分子の解離性吸着過程に対する立体効果の表面温度依存性について研究した結果を報告する。ここでのデータは58meVの入射エネルギーではN端衝突の方がO端衝突よりも反応確率が大きいことを示している。さらに、この立体効果は表面温度と被覆率に非常に敏感である。これらの事実はNO分子が狭い前躯状態に過渡的にトラップされることがSi(111)-(77)表面でのNOの分解の初期段階で重要な役割を担っていることを示唆している。
岡田 美智雄*; 橋之口 道宏*; 盛谷 浩右*; 笠井 俊夫*; 寺岡 有殿
Japanese Journal of Applied Physics, 47(5), p.3686 - 3691, 2008/05
被引用回数：5 パーセンタイル：22.74(Physics, Applied)不均一電場中での分子のシュタルク効果に基づいた配向分子ビーム技術は表面反応の立体化学的制御を実現するための潜在的道具と言える。この技術は回転量子状態の選別を可能とし、また、その反応分子の配向の制御を可能とする。われわれは新しい超高真空対応の配向分子ビーム装置を製作した。この装置にはX線光電子分光(XPS)のための器材が具備され、表面反応生成物の検出ができる。Si(111)表面でのNO分子の解離性吸着では化学反応性に立体効果を見いだした。入射エネルギーが58meVでは、N端衝突の方がO端衝突よりも反応性が大きい。われわれの知る限り、この結果は表面での反応生成物で見た立体効果の最初の測定である。
7) surface橋之口 道宏*; 伊藤 裕規*; 寺岡 有殿; 盛谷 浩右*; 岡田 美智雄*; 笠井 俊夫*
Japanese Journal of Applied Physics, 47(3), p.1672 - 1676, 2008/03
被引用回数：4 パーセンタイル：18.78(Physics, Applied)Si(111)-77表面でのNO分子の解離性吸着を330Kから600Kの表面温度で光電子分光法で研究した。Si(111)-77表面でのNOの解離性吸着が温度に大きな依存性を持つことがNO供給量の関数としてのN原子とO原子の吸着曲線から示唆された。表面温度が高くなるにつれてNOの解離性吸着の速度は減少した。これは前躯体の存在を表している。加えて、表面でのN/O比が330Kでは1.0であったが、600Kでは1.2になった。この表面温度とともにN/O比が増加するということは、もうひとつの反応経路が高温で開けることを示唆している。
O formation via hyperthermal O adsorption at Cu(410)岡田 美智雄*; Vattuone, L.*; Gerbi, A.*; Savio, L.*; Rocca, M.*; 盛谷 浩右*; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*
Journal of Physical Chemistry C, 111(46), p.17340 - 17345, 2007/11
被引用回数：18 パーセンタイル：50.99(Chemistry, Physical)われわれは高分解能電子エネルギー損失分光法と放射光によるX線光電子分光法を用いて、Cu(410)表面の酸化過程を研究した。超熱エネルギーの酸素分子ビームは室温でCuO極薄膜を形成するための有効な道具になる。反応初期段階でのCuO形成の効率は分子ビームの入射角度に依存する。ステップの乱れ、これは移動する前駆体Cuアドアトムの供給源として作用し、酸素原子のバルクへの拡散の契機になるが、CuO形成速度を決定する鍵となる性質であると言える。
岡田 美智雄*; Vattuone, L.*; 盛谷 浩右*; Savio, L.*; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*; Rocca, M.*
Journal of Physics; Condensed Matter, 19(30), p.305022_1 - 305022_7, 2007/08
被引用回数：8 パーセンタイル：38.69(Physics, Condensed Matter)酸素ガス暴露によるCu(410)の酸化が高分解能電子エネルギー損失分光で調べられた。CuOの生成が19meVと79meVのロスピークによって同定された。後者のピーク強度をモニタすることによって、CuOの形成が表面温度と酸素ガス圧に強く依存することが明らかになった。また、それは入射酸素の供給律速になっている。ステップ端からCu原子の脱離を誘発する熱的に励起されたステップの乱れが動き回るCu原子の供給源になり、CuOの核形成が引き続いて起こることが見いだされた。
on Cu surfaces盛谷 浩右*; 津田 宗幸*; 寺岡 有殿; 岡田 美智雄*; 吉越 章隆; 福山 哲也*; 笠井 俊夫*; 笠井 秀明*
Journal of Physical Chemistry C, 111(27), p.9961 - 9967, 2007/07
被引用回数：15 パーセンタイル：45.93(Chemistry, Physical)X線光電子分光を用いて0.5eVの超熱酸素分子ビームによる銅(111), (100), (110)表面の酸化反応過程を調べた。分子線のノズル温度を上げると、ノズル温度1000Kまでは酸素の吸着確率が上がるが、1400Kでは吸着確率が下がることがわかった。第一原理計算によりもとめた銅表面上の酸素解離吸着反応の断熱ポテンシャルと合わせて考察すると、このようなノズル温度依存性は、酸素分子の振動励起は酸素分子の解離吸着を促進するが、回転励起が解離吸着を阻害することを示している。
molecular beam岡田 美智雄*; Vattuone, L.*; 盛谷 浩右*; Savio, L.*; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*; Rocca, M.*
Physical Review B, 75(23), p.233413_1 - 233413_4, 2007/06
被引用回数：34 パーセンタイル：76.82(Materials Science, Multidisciplinary)Cu(410)表面の酸化を放射光を活用したX線光電子分光法で研究した。超熱エネルギーのO分子ビームが、銅酸化物の極薄膜を室温あるいはそれ以下の低温で形成するのに有効な道具になることがわかった。室温ではおもにCuOが形成される。100KあたりではCuOの核形成が起こる。これは注目すべきことである。なぜなら、高温あるいは酸素雰囲気でも普通はこの半分程度しか形成されないからである。
Au(100) using hyperthermal O molecular beam岡田 美智雄*; 橋之口 道宏*; 福岡 正幸*; 笠井 俊夫*; 盛谷 浩右*; 寺岡 有殿
Applied Physics Letters, 89(20), p.201912_1 - 201912_3, 2006/11
被引用回数：25 パーセンタイル：64.91(Physics, Applied)超熱酸素分子ビームを用いたCuAu(100)の酸化について放射光X線光電子分光によって調べた。酸素の吸着曲線の運動エネルギー依存性から、金の合金化によって酸素分子の解離性吸着が高い活性化障壁を持つこと、それゆえに反応性が低いことがわかった。解離性吸着は表面での銅の偏析を伴う。2eVの運動エネルギーの酸素分子でさえもCuOの目立った成長は見られなかった。このことは銅の金合金化がバルク領域への酸化進行に対して阻害層として作用することを表している。
Au surfaces with a hyperthermal O molecular beam岡田 美智雄*; 盛谷 浩右; 福山 哲也*; 水谷 啓慶*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*
Surface Science, 600(18), p.4228 - 4232, 2006/09
被引用回数：20 パーセンタイル：64.46(Chemistry, Physical)CuAu(100)表面での超熱酸素分子ビームの解離吸着を放射光光電子分光で調べた。CuAu表面での酸素吸着曲線をCuのそれと比較すると酸素分子の解離吸着がより活性障壁を持つ、すなわち、低反応性であることがわかった。低エネルギー電子線回折像(LEED)は清浄表面でC(22)であるが、超熱酸素分子ビームによる酸化によって11パターンに変化した。これは酸素の吸着で表面にCuが析出したためと解釈されている。
盛谷 浩右; 岡田 美智雄*; 福山 哲也*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 笠井 俊夫*
European Physical Journal D, 38(1), p.111 - 115, 2006/04
被引用回数：14 パーセンタイル：54.45(Optics)本研究ではCu(110)表面の酸化の初期過程である酸素解離吸着過程について調べるために、超音速分子線法を用い入射酸素分子の運動エネルギーを制御し、Cu表面の酸化過程の酸素分子並進運動エネルギー依存性を放射光を用いたX線光電子分光(XPS)によりO1sの光電子ピークを追跡し調べた。並進運動エネルギー2.3eVの超熱酸素分子線を表面垂直方向又は45
方向から入射しCu(110)表面に酸素を吸着させた。2.3eVの超熱酸素分子ビームを45の入射角で表面の[100]方向に沿って入射した場合は表面に垂直に入射した場合と反応が進行する速度は変わらない。しかし45の入射角で表面の[1
0]方向に沿って入射した場合は反応速度が小さくなることがわかった。これは酸素吸着時にできるp(21)-added row構造が障害となり酸素が活性サイトにアクセスするのを妨害しているためと考えられる。
橋之口 道宏*; 岡田 美智雄*; 笠井 俊夫*; 盛谷 浩右; 寺岡 有殿
JAEA-Research 2005-002, 16 Pages, 2006/01
JAEA-Research-2005-002.pdf:0.91MB
固体表面における化学反応において、飛来分子のもつエネルギーの散逸過程をはじめとする表面動的過程が重要である。これらの過程を精密に探索するには、分子を6次元的に制御可能な配向分子線法が非常に有効である。われわれの研究グループでは、六極電場法を用いた超高真空対応配向分子線装置を開発してきた。今回われわれは、当該装置を用いアセトニトリル(CHCN)分子の回転状態選別を行った。実験により得られた集束曲線は、六極不均一電場内での2次のシュタルク効果を含めた分子軌道シミュレーションとよく一致した。期待されるCHCN分子の配向分布は、表面反応における衝突幾何構造制御が可能であることを示唆している。
分子線で誘起される表面酸化反応のその場光電子分光寺岡 有殿; 吉越 章隆; 盛谷 浩右; 高桑 雄二*; 小川 修一*; 石塚 眞治*; 岡田 美智雄*; 福山 哲也*; 笠井 俊夫*
放射光, 18(5), p.298 - 309, 2005/09
SPring-8の原研軟X線ビームラインの表面化学実験ステーションを活用して行われてきた表面酸化反応ダイナミクスに関する研究の中から代表的な成果について解説した。原研の独自研究からSi(001)表面の高温酸化の際にSiO分子が脱離する反応機構について解説した。大阪大学との協力研究からは、Cuの酸化反応ダイナミクスにおいて衝突誘起原子吸収が起こることを紹介した。東北大学との協力研究からは、Ti(0001)の酸化反応ダイナミクスにおいて初期吸着確率に二つのエネルギーピークが観測され、解離吸着のポテンシャルエネルギー障壁であることを紹介した。
