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論文

Isotope-selective ionization utilizing field-free alignment of isotopologues with a train of femtosecond laser pulses

赤木 浩; 笠嶋 辰也*; 熊田 高之; 板倉 隆二; 横山 淳; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

Physical Review A, 91(6), p.063416_1 - 063416_7, 2015/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:38.91(Optics)

等核二原子分子の同位体分子の2成分混合物に対する、フェムト秒パルス列による分子整列を用いた同位体選択的イオン化を提案する。質量数$$alpha$$および$$beta$$の原子核2つからなる等核二原子分子の同位体分子に対し、パルスの時間間隔をT$$_{com}$$ = $$beta$$ T($$alpha$$) = $$alpha$$ T($$beta$$)、[T($$alpha$$)およびT($$beta$$)は回転周期]とすると、2つの同位体分子の分子整列が同時に成立する。窒素の同位体分子($$^{14}$$N$$_{2}$$および$$^{15}$$N$$_{2}$$)に対して実証実験を行い、最後のフェムト秒パルスからT$$_{com}$$/2後の直前には$$^{14}$$N$$_{2}$$が整列、$$^{15}$$N$$_{2}$$が反整列し、T$$_{com}$$/2の直後にはその反対の状態が生成した。そのタイミングでもう1パルス、フェムト秒パルスを照射し、各同位体分子を非共鳴多光子イオン化した。イオン収量比I($$^{15}$$N$$_{2}$$$$^{+}$$)/I($$^{14}$$N$$_{2}$$$$^{+}$$)が0.49-2.00まで変化し、以前の1パルスによる分子整列を用いた結果より変動幅が大きくなった。

論文

Isotope-selective ionization utilizing molecular alignment and non-resonant multiphoton ionization

赤木 浩; 笠嶋 辰也; 熊田 高之; 板倉 隆二; 横山 淳; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

Applied Physics B, 109(1), p.75 - 80, 2012/10

 被引用回数:16 パーセンタイル:61.38(Optics)

レーザー分子配列及び非共鳴多光子イオン化の異方性を利用したレーザー同位体分離をN$$_{2}$$分子の同位体混合ガスに対して行った。真空チャンバー内で直線偏光・短パルスレーザー($$lambda$$$$sim$$795nm, $$Delta$$$$tau$$$$sim$$60fs)を$$^{14}$$N$$_{2}$$$$^{15}$$N$$_{2}$$の混合ガスに対して照射し、回転コヒーレンス状態を生成する。その後、一方の同位体分子の軸が揃う時刻に、再度、直線偏光・短パルスレーザー光($$lambda$$$$sim$$795nm, $$Delta$$$$tau$$$$sim$$60fs)を照射することで、同位体選択的にイオン化した。各同位体のイオン生成量を2つのパルス間の遅延時間を走査しながら測定した結果、その比が0.85$$sim$$1.22と変化した。

論文

Numerical study on quantum walks implemented on the cascade rotational transitions in a diatomic molecule

松岡 雷士; 笠嶋 辰也; 橋本 雅史; 横山 啓一

Journal of the Korean Physical Society, 59(4), p.2897 - 2900, 2011/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:62.2(Physics, Multidisciplinary)

We propose an implementation scheme for the continuous-time quantum walk using a diatomic molecule and an optical frequency comb. We show an analogy between the quantum walk and the cascade rotational transitions induced by the optical frequency comb whose frequency peaks are tuned to the pure rotational transitions in the molecule. The strategy to compensate the centrifugal distortion of the real molecule is also discussed.

論文

Numerical study on quantum walks implemented on the cascade rotational transitions in a diatomic molecule

松岡 雷士; 笠嶋 辰也; 橋本 雅史; 横山 啓一

arXiv.org (Internet), 5 Pages, 2011/04

We propose an implementation scheme for the continuous-time quantum walk using a diatomic molecule and an optical frequency comb. We show an analogy between the quantum walk and the cascade rotational transitions induced by the optical frequency comb whose frequency peaks are tuned to the pure rotational transitions in the molecule. The strategy to compensate for the centrifugal distortion of the real molecule is also demonstrated.

論文

Vibration-selective coherent anti-Stokes Raman scattering with linearly chirped white-light pulses

笠嶋 辰也; 横山 啓一; 松岡 雷士; 横山 淳

Chemical Physics Letters, 485(1-3), p.45 - 48, 2010/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:3.01(Chemistry, Physical)

A practical extension of selective excitation using broadband laser is reported. A specific molecular vibration is excited by stimulated Raman scattering induced by a pair of linearly chirped white-light pulses (650-900 nm). The white-light pulse is generated by filamentation produced in a focused Ti:sapphire laser beam ($$sim$$30 fs, 1.8 mJ/pulse). The excited amplitude is probed by coherent anti-Stokes Raman scattering using the third pulse with a narrow bandwidth (769.9 $$pm$$ 1.5 nm). As a demonstration, the N$$_{2}$$ and O$$_{2}$$ molecules are respectively excited at different time intervals of the pulse pair without changing the wavelength region of the light source.

論文

Quantum control of molecular vibration and rotation toward the isotope separation

横山 啓一; 松岡 雷士; 笠嶋 辰也; 坪内 雅明; 横山 淳

Proceedings of 5th Asian Symposium on Intense Laser Science (ASILS-5), p.113 - 119, 2009/05

関西光科学研究所で実施している量子制御の研究の現状を紹介する。特に窒素分子及びヨウ素分子の振動制御に関する実験的研究及び、ヨウ化セシウム分子の回転制御に関する理論的研究について紹介する。窒素分子の振動制御の研究では、線形チャープさせた広帯域白色光パルス対の遅延時間を制御することにより励起振動数を選択できることを示した。ヨウ素分子の振動制御の研究では、インパルシブラマン遷移において観察される振動励起及び脱励起の2つのプロセスをチャープの方向を制御することにより選択することが可能であることを示した。ヨウ化セシウム分子の回転制御の研究では、回転分布全体の移動がテラヘルツ波周波数コムにより実現できることを数値計算により予測した。

口頭

Coherent Anti-Stokes Raman Scattering with chirped white light pulses

笠嶋 辰也; 横山 啓一; 松岡 雷士; 横山 淳

no journal, , 

Coherent Anti-Stokes Raman Scattering(CARS)法を使って、異種分子間(窒素分子と酸素分子)での振動選択励起を行った。再生増幅器から出たフェムト秒パルスを空気中に集光し、フィラメンテーションで発生させた白色光パルスを励起光源として用いた。パルスのチャープとポンプ光・ストークス光間の遅延時間操作によって選択励起を実現した。

口頭

Impulsive stimulated Raman transition of I$$_2$$ in the B $$^3$$$$Pi$$(0$$^+_u$$) state

松岡 雷士; 横山 啓一; 笠嶋 辰也; 横山 淳

no journal, , 

インパルシブラマン遷移はパルス波形整形技術と組合せることによって分子振動の高速制御への応用が期待できる。われわれはインパルシブラマン遷移によるポピュレーション分布変化を定量的に議論できる二原子分子の実験系としてI$$_2$$分子のB状態に着目し、フェムト秒レーザーによる振動ポピュレーション分布変化の観測を行っている。本発表では特にチャープパルスによる連続準位共鳴誘導インパルシブラマン遷移の制御について報告する。フェムト秒レーザーのパルスエネルギーを固定しつつ、パルスコンプレッサーを調整してパルス幅の3倍程度のチャープをパルスに与えて照射したところ、$$Delta$$$$v$$=$$pm$$1がチャープの正負に応じて選択的に増加した。チャープの正負と遷移増加方向の対応は既往の離散準位共鳴誘導インパルシブラマン遷移に関する研究での観測結果と一致した。また、$$Delta$$$$v$$=$$-$$2の遷移は両チャープで減少した。これはチャープによる遷移増加の効果よりもピークパワーの減少によるラマン遷移率の減少の効果が優先的に出ているものと考えられる。

口頭

Theoretical study on the isotope-selective vibrational ladder climbing by consecutive stimulated Raman transitions

笠嶋 辰也; 坪内 雅明; 松岡 雷士; 横山 啓一; 横山 淳

no journal, , 

フェムト秒レーザーパルスによる分子振動の多段階励起と同位体選択励起とを組合せた新しい同位体分離法の開発を目指して、現在は窒素分子($$^{14,14}$$N$$_{2}$$$$^{15,15}$$N$$_{2}$$)を使って同位体選択励起スキームの原理実証を行っている。本研究では数値計算を用いて同位体選択性とレーザーパルスの最適条件について検討を行った。

口頭

Theoretical study on the cascade excitation based on pure rotational transition in diatomic molecules

横山 啓一; 松岡 雷士; 赤木 浩; 笠嶋 辰也; 坪内 雅明

no journal, , 

閉殻電子構造の二原子分子の純回転スペクトルは吸収線がきれいに等間隔に並んだ櫛形の構造を示す。この櫛型にぴったり同調させた光周波数コムを照射することを考える。その時の分子の回転状態ダイナミックスを数値的に調べた。その結果、ダイナミックスは量子力学的拡散方程式に支配されることがわかった。また、この方式を使った同位体選択的励起は高温のガスに対しても有効なコヒーレント量子制御の例になっていると思われる。

口頭

線形チャープパルス対による同位体選択振動多段階励起

笠嶋 辰也; 坪内 雅明; 横山 啓一

no journal, , 

線形チャープフェムト秒レーザーパルス対を使って分子振動の多段階励起と同位体選択励起とを組合せた新しい同位体選択励起スキームの開発を行っている。今回は窒素分子($$^{14,14}$$N$$_{2}$$$$^{15,15}$$N$$_{2}$$)をモデル分子として使い、計算によって同位体選択励起スキームの妥当性を調べた。

口頭

二原子分子の回転遷移を用いた量子ウォーク過程の研究

松岡 雷士; 笠嶋 辰也; 横山 啓一

no journal, , 

量子ウォーク過程は量子系における拡散現象の本質的なモデルである。われわれは光周波数コムによって二原子分子に誘起される連続的な回転遷移が量子ウォークと等価であることを見いだした。理論的な検証の結果、光周波数コムによって二原子分子中に制御性の高い量子ウォークが実装可能であることが明らかになった。本研究会ではおもに量子ウォークと二原子分子の回転遷移の理論的な対応について報告する。

口頭

Studies for isotope separation of radioactive waste

横山 啓一; 笠嶋 辰也; 松岡 雷士; 橋本 雅史; 坪内 雅明; 杉山 僚; 横山 淳

no journal, , 

長寿命核分裂生成物の同位体分離を実現するためには技術革新を必要とする。量子制御はそのようなブレークスルーを起こす可能性がある。われわれは二原子分子の回転状態のカスケード励起に基づく新しい同位体選択スキームを提案した。これを確かめるための原理実証試験と必要な光源開発に着手した。原理実証試験では、チタンサファイアレーザーを用いたラマン散乱による回転カスケードの実証実験を行う。現在、これに必要となる回転状態分布測定方法の開発を進めている。フェムト秒コヒーレントアンチストークスラマン散乱による窒素分子の回転状態測定実験の現状について報告する。また、高出力テラヘルツ波源の開発状況についても紹介する。その中で特に、ZnTe及びLiNbO$$_{3}$$結晶中で光整流に基づくテラヘルツ波発生試験と高出力ピコ秒レーザーの開発計画について述べる。

口頭

A New scheme for the laser isotope separation applicable to heavy elements

横山 啓一; 松岡 雷士; 笠嶋 辰也; 坪内 雅明; 橋本 雅史

no journal, , 

レーザー技術の進歩により精密な分子制御が可能になりつつある。この量子制御技術によりレーザー同位体分離の技術革新が実現するかもしれない。最近われわれが考案した二原子分子の純回転遷移を利用した手法は、今までの手法と比べて遥かに効率よくかつ選択的に同位体選択できることが、数値計算により示された。このスキームに関する最新の検討結果と実証研究の現状を報告する。

口頭

Isotope-selective ionization using laser molecular alignment

赤木 浩; 笠嶋 辰也; 熊田 高之; 板倉 隆二; 横山 淳; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

no journal, , 

レーザー分子alignment及びイオン化の異方性を利用して、N$$_{2}$$分子の同位体選択的イオン化を行った。直線偏光・短パルスレーザーを$$^{14}$$N$$_{2}$$$$^{15}$$N$$_{2}$$の混合ガスに対して照射し、回転コヒーレンス状態を生成した後、一方の同位体分子の軸が揃う時刻に、再度、直線偏光・短パルスレーザー光を照射することで、選択的にイオン化した。各同位体のイオン生成量を2つのパルス間の遅延時間を走査しながら測定した結果、その比が0.85$$sim$$1.22と変化した。

口頭

Time-resolved vibrational CARS for measurement of rotational state distribution

笠嶋 辰也; 坪内 雅明; 松岡 雷士; 横山 啓一

no journal, , 

レーザー同位体分離法開発の第1段階としてパルス列励起による同位体選択的な回転分布移動の実現を目指している。そのためにまずは回転分布移動の結果を観測する方法が必要である。そこで、時間分解振動コヒーレントアンチストークスラマン散乱(CARS)法に注目した。時間分解振動CARS信号を使ってプローブ分子の回転分布から火炎の温度を決めるという手法がMotzkusらによって確立されている。しかし、火炎の温度測定の場合には系が熱平衡状態にあるとみなせるので回転分布を決めるパラメータは温度のみである。これに対して、パルス列励起によって分布移動が起きた場合には、系は熱平衡状態ではないので回転分布を決めるためには各回転準位のポピュレーションを個別にパラメータとして取り扱わなければならない。このようにパラメータの数が非常に多くなっても正しく回転分布を決めることができるかどうかを確認し、時間分解振動CARS法が回転分布測定法として利用可能かどうかを確かめた。

口頭

分子配列制御を利用した同位体選択的イオン化

赤木 浩; 笠嶋 辰也; 熊田 高之; 板倉 隆二; 横山 淳; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

no journal, , 

分子配列制御及び非共鳴多光子イオン化の異方性を利用して、窒素分子の同位体選択的イオン化を行った。真空チャンバー内で直線偏光・短パルスレーザーを$$^{14}$$N$$_{2}$$$$^{15}$$N$$_{2}$$の混合ガスに対して照射し、回転コヒーレンス状態を生成する。その後、一方の同位体分子の軸が揃う時刻に、再度、直線偏光・短パルスレーザー光を照射することで、選択的にイオン化した。各同位体のイオン生成量を2つのパルス間の遅延時間を走査しながら測定した結果、その比が0.85$$sim$$1.22と変化した。

口頭

テラヘルツ波による同位体分離の高効率化に関する数値計算

横山 啓一; 橋本 雅史; 松岡 雷士; 笠嶋 辰也

no journal, , 

3重対角行列をハミルトニアンとして持つ時間依存の緊密結合シュレディンガー方程式を解くことにより位相相関テラヘルツパルス列を照射したときの同位体分離の増強を数値的に検証した。中心周波数0.5THz、帯域幅0.55THzFWHMのスペクトルを持つフーリエ限界パルスを想定した。個々のパルスエネルギーは1.56$$mu$$J。16個連パルス列を70Kの塩化リチウム分子集団に照射した場合の計算を行った。パルス間隔を24.04psにしたとき、$$^{7}$$Li$$^{37}$$Clの回転分布は大きく移動するのに対して、$$^{7}$$Li$$^{35}$$Clではほとんど移動しない。後続反応として赤外多光子解離を想定することにより、濃縮係数を計算したところ3桁増大することが示された。このときの$$^{7}$$Li$$^{37}$$Clの分解確率は0.3以上であった。

口頭

時間分解ラマン散乱分光による分子の回転状態測定に関する研究

笠嶋 辰也; 横山 啓一

no journal, , 

レーザー同位体分離法開発の第1段階としてパルス列励起による同位体選択的な回転分布移動の実現を目指している。そのためにまずは回転分布移動の結果を観測する方法が必要である。そこで、時間分解振動コヒーレントアンチストークスラマン散乱(CARS)法に注目した。時間分解振動CARS信号を使ってプローブ分子の回転分布から火炎の温度を決めるという手法がMotzkusらによって確立されている。しかし、火炎の温度測定の場合には系が熱平衡状態にあるとみなせるので回転分布を決めるパラメータは温度のみである。これに対して、パルス列励起によって分布移動が起きた場合には、系は熱平衡状態ではないので回転分布を決めるためには各回転準位のポピュレーションを個別にパラメータとして取り扱わなければならない。このようにパラメータの数が非常に多くなっても正しく回転分布を決めることができるかどうかを確認し、時間分解振動CARS法が回転分布測定法として利用可能かどうかを確かめた。

口頭

Isotope-selective ionization using four-pulse alignment

赤木 浩; 笠嶋 辰也; 熊田 高之; 板倉 隆二; 横山 淳; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

no journal, , 

分子配向と非共鳴多光子イオン化を利用した同位体選択的イオン化の研究を$$^{14}$$N$$_{2}$$$$^{15}$$N$$_{2}$$の混合ガスに対して行っている。レーザーパルスを4つ連続的に照射して配向度を高くすることで、高選択的イオン化を目指した。パルス間隔を一方の回転周期に合わせることで、その同位体分子の回転波束を選択的に生成できた。また、$$^{14}$$N$$_{2}$$$$^{15}$$N$$_{2}$$の回転周期の最小公倍数に当たる間隔でレーザーパルスを照射すると、両方の配向度を高くすることができ、1パルスより高い選択性が現れることがわかった。

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