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小山 真一; 須藤 光雄; 大林 弘; 緒明 博*; 竹下 健二*
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.549 - 553, 2013/09
照射済燃料からMAの回収を実証するため、TPEN(分離錯体)誘導体を化学的に高分子ゲルに固定したゲルで作成したカラム(TPPENゲル)により、照射済燃料を用いた抽出クロマト分離試験を行った。Amの吸着係数向上と、溶離液の温度効果を確認するため、10モル%のTPPENゲルを用い、温度をスイングさせた試験を実施した。その結果、5
Cの0.01M NaNOH
(pH3.5)溶液により90%のEuが溶離した。その後、溶離液温度を32Cに変化させたところ、Amが溶離された。さらに溶離液のpHを2.0に変え、ゲルに残った全てのAmを回収することができた。
小山 真一; 須藤 光雄; 大林 弘; 竹下 健二*; 尾形 剛志*; 緒明 博*; 稲葉 優介*
Separation Science and Technology, 47(14-15), p.2024 - 2028, 2012/11
被引用回数：3 パーセンタイル：15.89(Chemistry, Multidisciplinary)照射済燃料からMAの回収を実証するため、東京工業大学がTPEN(分離錯体)を化学的に高分子ゲルに固定することに成功した。このTPENゲルで作成したカラムにより照射済燃料を用いた抽出クロマト分離試験を行った結果、0.01M NaNOH(pH4)溶液によりMAをカラムに吸着させた状態で希土類を溶離し、溶離液を0.01M NaNOH(pH2)に変えることでMAを回収できる可能性があることを明らかにした。
尾形 毅*; 竹下 健二*; 緒明 博*; 稲葉 優介*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 中野 義夫*
no journal, ,
N,N,N',N'-tetrakis(2-pyridylmethyl)ethylenediamine(TPEN)は、包接型の六座窒素ドナー配位子として知られており、Am(III)とEu(III)のわずかなソフト性の違いを認識することが確認されている。われわれは、TPENのこの特徴を活かした新規な抽出クロマト剤の合成を試みた。配位子の分子の自由度を維持しつつ、流出を防止する保持材として、高分子ゲルの使用が期待される。TPENのピリジル基に重合可能な官能基を結合させた誘導体であるN,N,N',N'-tetrakis-(4-propenyloxy-2-pyridylmethyl)ethylenediamine(TPPEN)をN-isopropylacrylamide(NIPA)の架橋剤として使用して重合し、高分子ゲルを合成した。さらに、多孔質シリカをTPPEN-NIPAゲルの機械的強度を向上させるために使用した。この抽出クロマト剤に関するAm(III)とEu(III)の分離性能試験を実施中である。発表では、この抽出クロマト剤の特性と抽出能力について述べる。
鈴木 伸一; 阿久津 和宏; 矢板 毅; 岡本 芳浩; 尾形 剛志*; 竹下 健二*; 稲葉 優介*; 池田 篤史; 小林 徹; 緒明 博*; et al.
no journal, ,
TPEN-NIPAゲルを多孔質ガラス粒子に塗布した吸着剤によるアメリシウム:Am(III)のユウロピウム:Eu(III)からの分離特性について検討した。同吸着剤を用いるカラムクロマトグラフィーでの分離特性試験からは、pH4から5程度の水溶液からAm(III)が効率よく吸着し、Eu(III)からの分離が可能であることがわかった。pH5程度の条件下におけるイオンの存在状態をEXAFSにより解明したところ、Eu(III)の周りには水のみが存在し、水和錯体として吸着剤と相互作用している一方、Am(III)の模擬であるd電子系イオンであるカドミウム:Cd(II)イオンは、一部吸着剤の窒素の直接的な配位が確認された。これらの結果から、Am(III)とEu(III)との分離においては水と吸着剤との競争反応が重要な役割を果たしていることを示唆している。
須藤 光雄; 大林 弘; 小山 真一; 関岡 健*; 竹下 健二*; 稲葉 優介*; 尾形 剛志*; 緒明 博*
no journal, ,
多座配位子を導入した高分子ゲルを用いた高効率なMA回収技術開発のため、溶離液のpHをパラメータとした抽出クロマトグラフィーにより、「常陽」で照射した燃料からMAの回収試験を行った。
鈴木 伸一; 阿久津 和宏; 矢板 毅; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 竹下 健二*; 尾形 剛志*; 稲葉 優介*; 緒明 博*; 森 敦紀*
no journal, ,
TPEN系ゲルを導入した抽出クロマト剤によるAm(III)/Eu(III)吸着・分離特性の検討と、Ln(III)の本抽出クロマト剤に対する吸着機構の考察を行った。本抽出クロマト剤を用いてAm(III)/Eu(III)吸着試験を行った結果、pH=4の溶離液を用いた場合、Am(III)は効率よく吸着するのに対して、Eu(III)の大部分は溶離することが確認された。このことから、pH=4の溶離液を用いることでAm/Euの分離が可能であることが示された。また、クロマト剤に吸着したEu(III)の錯体構造を広域X線吸収微細構造(EXAFS)法により明らかにしたところ、Eu(III)は水和錯体として存在していることが示唆された。したがって、Eu(III)はクロマト剤と水和水を介した弱い相互作用により吸着していることが明らかとなった。
須藤 光雄; 大林 弘; 小山 真一; 関岡 健*; 竹下 健二*; 稲葉 優介*; 尾形 剛志*; 緒明 博*
no journal, ,
多座配位子を導入した高分子ゲルを用いたMA回収技術開発のため、溶離液の温度をパラメータとした抽出クロマトグラフィーにより、「常陽」で照射した燃料から希土類を含まないMA回収の見通しを得た。また、カラム温度とpHの変化に相関関係がありMA回収率の向上にはpHの制御が重要であるとを明らかにした。
鈴木 伸一; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 竹下 健二*; 緒明 博*; 森 敦紀*
no journal, ,
本研究は、平成21年度
23年度の3年間を通してpH応答及び温度応答の2種類の抽出クロマト分離プロセスを構築するため、新規抽出クロマトグラフィー 剤の開発を行い、MA分離に適した抽出クロマト分離法を評価選定し、低廃棄物発生量でかつMAを高選択抽出できる我が国独自のMA分離用の抽出クロマト分離 プロセスを構築することを目的として実施した。本発表は、多座包接型配位子(TPEN)の構造最適化を行うため、Ln及びMAを模擬した金属イオン:Cdと、多座包接型配位子ゲル錯体を作製し、pH変化及び温度変化に伴う吸着錯体の構造変化について、放射光X線吸収微細構造(XAFS)法により評価し、分離特性との関係について考察した。温度変化(25C及び40C)によってEu-TPEN錯体の構造変化を調べた結果では、pH=2.2で297KのNIPA-TPPENゲル中においては、一部のEu(III)のみがTPPENと相互作用を形成しているものの、大部分のEu(III)は水和錯体として存在している。一方、pH=2.2で313K, pH=4.0で313KのNIPA-TPPENゲル中においては、より多くのEu(III)がTPPENと錯体を形成していることが示唆された。
