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論文

Predictive and inverse modeling of a radionuclide diffusion experiment in crystalline rock at ONKALO (Finland)

Soler, J. M.*; Kek$"a$l$"a$inen, P.*; Pulkkanen, V.-M.*; Moreno, L.*; Iraola, A.*; Trinchero, P.*; Hokr, M.*; $v{R}$$'i$ha, J.*; Havlov$'a$, V.*; Trpko$v{s}$ov$'a$, D.*; et al.

Nuclear Technology, 209(11), p.1765 - 1784, 2023/11

The REPRO-TDE test was performed at a depth of about 400 m in the ONKALO underground research facility in Finland. Synthetic groundwater containing radionuclide tracers (HTO, Cl-36, Na-22, Ba-133, Cs-134) was circulated for about four years in a packed-off interval of the injection borehole. Tracer activities were additionally monitored in two observation boreholes. The test was the subject of a modelling exercise by the SKB GWFTS Task Force. Eleven teams participated in the exercise, using different model concepts and approaches. Predictive model calculations were based on laboratory-based information concerning porosities, diffusion coefficients and sorption partition coefficients. After the experimental results were made available, the teams were able to revise their models to reproduce the observations. General conclusions from these back-analysis calculations include the need for reduced effective diffusion coefficients for Cl-36 compared to those applicable to HTO (anion exclusion), the need to implement weaker sorption for Na-22, compared to results from laboratory batch-sorption experiments, and the observation of large differences between the theoretical initial concentrations for the strongly-sorbing Ba-133 and Cs-134 and the first measured values a few hours after tracer injection. Different teams applied different concepts, concerning mainly the implementation of isotropic vs. anisotropic diffusion, or the possible existence of Borehole Disturbed Zones around the different boreholes. The role of microstructure was also addressed in two of the models.

論文

高レベル放射性廃棄物の地層処分と化学

舘 幸男

化学と教育, 71(10), p.420 - 423, 2023/10

高レベル放射性廃棄物の地層処分概念と処分事業の現状を概観したうえで、地層処分の安全評価の方法と、その評価における化学の役割を紹介する。

論文

Paleoclimatic controls on natural tracer profiles in biogenic sedimentary formations of the Horonobe area, Japan

Arthur, R.*; 笹本 広; Alt-Epping, P.*; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 155, p.105707_1 - 105707_8, 2023/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:66.4(Geochemistry & Geophysics)

地質媒体中でのナチュラルトレーサープロファイルを対象に、過去から現在に至るまでの変遷をモデルによる評価することは、放射性廃棄物の地層処分における性能評価手法をサポートする上でも役立つ。本研究では、北海道幌延地域における古水理地質学的な変遷から推察される境界条件に基づき、前進モデリングにより物質移行モデルを開発した。本研究で対象とした2つのボーリング孔(距離にして約1km程度離れた場所に位置)で認められたプロファイルの違いについては、間隙率や透水係数の違いによる影響というより、むしろ、局所的な割れ目の分布密度や連結性の違いによる影響が大きい可能性が示唆された。

論文

Pore connectivity influences mass transport in natural rocks; Pore structure, gas diffusion and batch sorption studies

Yuan, X.*; Hu, Q.*; Lin, X.*; Zhao, C.*; Wang, Q.*; 舘 幸男; 深津 勇太; 濱本 昌一郎*; Siitari-Kauppi, M.*; Li, X.*

Journal of Hydrology, 618, p.129172_1 - 129172_15, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Civil)

Mass transport in geomedia as influenced by the pore structure is an important phenomenon. Six rocks (granodiorite, limestone, two chalks, mudstone, and dolostone) with different extents of heterogeneity at six different particle sizes were studied to describe the effects of pore connectivity on mass transport. The multiple methods applied were porosity measurement, gas diffusion test, and batch sorption test of multiple ions. Porosity measurement results reveal that with decreasing particle sizes, the effective porosities for the "heterogenous" group (granodiorite and limestone) increase, whereas the porosities of "homogeneous" group (chalks, mudstone, and dolostone) roughly remain constant. Gas diffusion results show that the intraparticle gas diffusion coefficient among these two groups, varying in the magnitude of 10$$^{-8}$$ to 10$$^{-6}$$ m$$^{2}$$/s. The batch sorption work displays a different affinity of these rocks for tracers, which are related to their mineral components. For granodiorite, mudstone, and dolostone, the adsorption capacity increases as the particle size decreases, due to higher specific surface area in smaller particle-size. In general, this integrated research of grain size distribution, rock porosity, intraparticle diffusivity, and ionic sorption capacity gives insights into the pore connectivity effect on both gas diffusion and chemical transport behaviors for different lithologies and/or different particle sizes.

論文

New approach to understanding the experimental $$^{133}$$Cs NMR chemical shift of clay minerals via machine learning and DFT-GIPAW calculations

大窪 貴洋*; 武井 滉洋*; 舘 幸男; 深津 勇太; 出口 健三*; 大木 忍*; 清水 禎*

Journal of Physical Chemistry A, 127(4), p.973 - 986, 2023/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

粘土鉱物へのCsの吸着サイトの特定は、環境化学の分野で研究されてきた。核磁気共鳴(NMR)実験によって、吸着されたCsの局所構造を直接観察することが可能である。固体NMR実験から得られた$$^{133}$$CsのNMRパラメータは、吸着されたCsの局所的な構造に敏感である。しかしながら、NMRデータだけからCsの吸着位置を決定することは困難であった。本研究では、機械学習と実験的に観察されたケミカルシフトを組み合わせることにより、粘土鉱物に吸着されたCsの吸着位置を特定するためのアプローチについて提示する。原子配置の記述子とNMRによるケミカルシフトの第一原理計算結果を関連付けて評価する機械学習の線形リッジ回帰モデルを構築した。これにより、原子配置の構造データから$$^{133}$$Csのケミカルシフトを高速で計算することが可能となった。機械学習モデルによって、実験的に観察された化学シフトから逆解析を行うことにより、Cs吸着位置を導き出すことが可能になる。

論文

モンモリロナイトの膨潤挙動に及ぼす層間対イオンの影響; 分子動力学シミュレーションによる支配因子の評価

四辻 健治*; 舘 幸男; 佐久間 博*; 河村 雄行*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 29(2), p.63 - 81, 2022/12

放射性廃棄物の処分システムにおいて、粘土鉱物を主体とするベントナイトの物理的・化学的挙動を予測するうえで、モンモリロナイトの膨潤現象を理解することは重要である。本論文では、異なる層間対イオンを有するモンモリロナイト層間の結晶膨潤挙動を支配する因子を、分子動力学(molecular dynamics: MD)シミュレーションによって調査した。MDシミュレーションと分析試験の結果の比較から、5種類の単一イオン型(Na$$^{-}$$, K$$^{-}$$, Cs$$^{-}$$, Ca$$^{-}$$, Sr$$^{-}$$)のモンモリロナイト層間への水分子吸着量は、層間対イオンの水和数および層間対イオンの外圏・内圏錯体の差異に強く依存していることが確認された。また、これらの結果のより詳細な分析から、層間における対イオンの水和数は、対イオンの水和自由エネルギー、体積および対イオンの分布状態により決まることが示された。さらに、仮想的に対イオンのパラメータを変動させたMDシミュレーションの結果から、層間対イオンの水和自由エネルギーと電荷とが影響因子として競合することにより外圏錯体率が支配されていることが明らかになった。これらの結果から得られた影響因子を含む経験式によって、層間対イオンの異なるモンモリロナイト層間の膨潤挙動を定量的に予測することが可能となる。

論文

Micro- to nano-scale areal heterogeneity in pore structure and mineral compositions of a sub-decimeter-sized Eagle Ford Shale

Wang, Q.*; Hu, Q.*; Zhao, C.*; Yang, X.*; Zhang, T.*; Ilavsky, J.*; Kuzmenko, I.*; Ma, B.*; 舘 幸男

International Journal of Coal Geology, 261, p.104093_1 - 104093_15, 2022/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:72.03(Energy & Fuels)

To understanding the spatial heterogeneity of mineral and pore structure variations in fine-grained shale, microscale X-ray fluorescence (micro-XRF) mapping, (ultra-) small-angle X-ray scattering [(U)SAXS] and wide-angle X-ray scattering were applied for two samples from a piece of Eagle Ford Shale in South Texas. Thin section petrography and field emission-scanning electron microscopy, X-ray diffraction (XRD), total organic carbon, and pyrolysis were also utilized to investigate the potential spatial heterogeneity of pore types, mineral and organic matter compositions for both samples. Overall, the siliceous-carbonate mineral contents in these carbonate-rich Eagle Ford Shale vary between laminations at mm scales. By analyzing six selected sub-samples on each of two samples with X-ray scattering and XRD techniques, nm-sized pores are mainly interparticle ones in the higher calcite regions, where the porosity is also relatively lower, while the lower calcite regions consist of both interparticle and intraparticle pore types with higher porosity. Finally, the micro-XRF and (U)SAXS are combined to generate porosity distribution maps to provide more insights about its heterogeneity related to the laminations and fractures at our observational scales.

論文

Modelling of the LTDE-SD radionuclide diffusion experiment in crystalline rock at the $"A$sp$"o$ Hard Rock Laboratory (Sweden)

Soler, J. M.*; Meng, S.*; Moreno, L.*; Neretnieks, I.*; Liu, L.*; Kek$"a$l$"a$inen, P.*; Hokr, M.*; $v{R}$$'i$ha, J.*; Vete$v{s}$n$'i$k, A.*; Reimitz, D.*; et al.

Geologica Acta, 20(7), 32 Pages, 2022/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:60.41(Geology)

亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化に関するSKBタスクフォースにおけるTask 9Bは、スウェーデンのエスポ岩盤研究所で実施された原位置長期収着・拡散試験(LTDE-SD)の試験結果のモデル化に焦点をあてたものである。10のモデリングチームによって、異なるモデル概念やコードを用いたモデル化が実施された。モデル化のアプローチは、(1)拡散方程式の解析解、(2)連続多孔質媒体中の数値計算モデル、(3)微細な不均質性(鉱物粒界,微細亀裂の分布等)を考慮した微細構造モデルの大きく3種に分類できる。異なるチームによるモデル化結果から、岩石や亀裂の表面の擾乱影響を含む岩石特性の不均質な分布、微細な亀裂の効果など、様々な異なるモデル概念の比較・評価がなされた。

論文

Evolution of the reaction and alteration of granite with Ordinary Portland cement leachates; Sequential flow experiments and reactive transport modelling

Bateman, K.*; 村山 翔太*; 花町 優次*; Wilson, J.*; 瀬田 孝将*; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男

Minerals (Internet), 12(7), p.883_1 - 883_20, 2022/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Geochemistry & Geophysics)

The construction of a repository for geological disposal of radioactive waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the extensive use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater, pH $$>$$ 12.5; this fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the fluid will evolve over time, initially high [Na] and [K], evolving to a Ca-rich fluid, and finally returning to the groundwater composition. This evolving chemistry will affect the long-term performance of the repository, altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. Understanding these changes forms the basis for predicting the long-term evolution of the repository. This study focused on the determination of the nature and extent of the chemical reaction, as well as the formation and persistence of secondary mineral phases within a granite, comparing data from sequential flow experiments with the results of reactive transport modelling. The reaction of the granite with the cement leachates resulted in small changes in pH and the precipitation of calcium aluminum silicate hydrate (C-(A-)S-H) phases of varying compositions, of greatest abundance with the Ca-rich fluid. As the system evolved, secondary C-(A-)S-H phases re-dissolved, partly replaced by zeolites. This general sequence was successfully simulated using reactive transport modelling.

論文

Predictive modeling of a simple field matrix diffusion experiment addressing radionuclide transport in fractured rock. Is it so straightforward?

Soler, J. M.*; Neretnieks, I.*; Moreno, L.*; Liu, L.*; Meng, S.*; Svensson, U.*; Iraola, A.*; Ebrahimi, K.*; Trinchero, P.*; Molinero, J.*; et al.

Nuclear Technology, 208(6), p.1059 - 1073, 2022/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:47.54(Nuclear Science & Technology)

SKBタスクフォースは、亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化に関する国際フォーラムである。WPDE試験はフィンランドのオンカロ地下施設において実施された片麻岩中のマトリクス拡散試験である。複数の非収着性及び収着性のトレーサーを含む模擬地下水が試錐孔の試験区間に沿って注入された。タスク9Aは、WPDE試験で得られたトレーサー破過曲線に対する予測モデリングを行うことを目的とした。複数のチームが本タスクに参加し、異なるモデル化手法とコードを用いた予測解析を行った。この予測解析の重要な結論は、試錐孔の開口部における地下水流動に関連する分散パラメータにモデル化結果が大きく影響されることである。マトリクス拡散及び収着に関連する破過曲線のテール部に着目すると、異なるチーム間の解析結果の差異は相対的に小さい結果となった。

論文

オールジャパンでとりくむ地層処分のいま,6; 処分場閉鎖後の安全評価(その2)

舘 幸男; 斉藤 拓巳*; 桐島 陽*

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 64(5), p.290 - 295, 2022/05

本稿は、日本原子力学会誌の連載講座「オールジャパンでとりくむ地層処分のいま」の第6回であり、処分場閉鎖後の安全評価(その2)として、実際の地質環境の特徴や処分システムの長期変遷等を考慮した核種移行解析モデル・パラメータ設定に関する研究開発の現状について紹介する。

報告書

Development of JAEA sorption database (JAEA-SDB); Update of sorption/QA data in FY2021

杉浦 佑樹; 陶山 忠宏*; 舘 幸男

JAEA-Data/Code 2021-017, 58 Pages, 2022/03

JAEA-Data-Code-2021-017.pdf:1.98MB

放射性廃棄物地層処分の性能評価において、放射性核種の緩衝材(ベントナイト)、岩石及びセメント系材料中での収着現象は、その移行遅延を支配する重要な現象の一つである。これらの収着現象の理解、信頼性の高い収着データを集約したデータベース、及び現象論的モデル/評価手法の開発は、性能評価において様々な地球化学条件を考慮して信頼性の高い核種移行パラメータ設定を行う上で重要となる。この目的のために、日本原子力研究開発機構では、ベントナイト、岩石及びセメント系材料を対象として、収着パラメータに関するデータベース開発を進めている。この収着データベース(SDB)は、第2次取りまとめを契機として最初のデータベースを整備し、ホームページでの公開を進めてきた。さらに、今後の性能評価におけるニーズへ対応するため、データベースに含まれるデータの信頼度評価、及び実際の地質環境に対するパラメータ設定におけるデータベース適用等に着目して、データベースの改良・更新を継続的に実施してきた。今回、性能評価における収着分配係数(Kd)設定のための統合的手法の構築の基礎として、収着データベース(JAEA-SDB)のデータ拡充を行った。本報告では、はじめにJAEA-SDBのデータベースの構造と内容の概要を確認したうえで、幅広く文献収集を行ったKdデータと信頼度情報の拡充について報告する。今回の更新において、上記の3つの系に関連した70の文献から8,503件のKdデータとその信頼度情報が追加され、JAEA-SDBに含まれるKdデータは79,072件となり、全データのうちの約75.4%のデータに対して信頼度情報が付与されたこととなる。今回更新されたJAEA-SDBによって、今後の性能評価における収着パラメータ設定に向けて、有効な基盤情報を提供するものと期待される。

論文

Selenide [Se(-II)] immobilization in anoxic, Fe(II)-rich environments; Coprecipitation and behavior during phase transformations

Francisco, P. C. M.; 松村 大樹; 菊池 亮佑*; 石寺 孝充; 舘 幸男

Environmental Science & Technology, 56(5), p.3011 - 3020, 2022/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:32.35(Engineering, Environmental)

The radionuclide selenium-79 (Se-79) is predicted to be a key contributor to the long-term radiologic hazards associated with geological high-level waste (HLW) repositories, hence its release is of pertinent concern in the safety assessment of repositories. In this study, we examined the immobilization mechanisms of Se(-II)-prevalent under anoxic and reducing repository conditions-during interaction with aqueous Fe(II) and freshly precipitated Fe(OH)$$_{2}$$ at circumneutral and alkaline conditions, respectively, its response to changes in pH, and its behavior during aging at 90$$^{circ}$$C. Using microscopic and spectroscopic techniques, we observed that Se(-II) was readily immobilized via iron selenide precipitation regardless of whether Se(-II) reacts with aqueous species or solid phases and that modifying the pH following initial immobilization did not immediately remobilize Se(-II). These observations indicate that Se(-II) migration beyond the overpack can be effectively and rapidly retarded via interaction with Fe(II) species arising from overpack corrosion. Thermodynamic calculations, however, showed that at alkaline conditions, iron selenides immediately became metastable and will likely dissolve in the long term. Aging experiments at 90$$^{circ}$$C showed that Se(-II) can be completely retained via the crystallization of ferroselite at circumneutral conditions, while it will be largely remobilized at alkaline conditions. Our results show that Se(-II) mobility can be significantly influenced by its interactions with the corrosion products of the steel overpack and that these behaviors will have to be considered in repository safety assessments.

論文

Decrease of radionuclide sorption in hydrated cement systems by organic ligands; Comparative evaluation using experimental data and thermodynamic calculations for ISA/EDTA-actinide-cement systems

Ochs, M.*; Dolder, F.*; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 136, p.105161_1 - 105161_11, 2022/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.11(Geochemistry & Geophysics)

さまざまな種類の放射性廃棄物や環境中に含まれる有機物は、放射性核種との安定な錯体を形成し、収着による遅延効果を低減させる可能性がある。本研究では、有機配位子が共存するセメントシステムにおける収着低減係数(SRF)を定量化する方法論の適用性を評価する。SRFの推定のための3つの手法、(1)溶解度上昇係数との類似性、(2)熱力学的計算に基づく化学種分布、(3)三元系での収着実測データを組合わせ、代表的な有機配位子(ISAおよびEDTA)および選択された主要な放射性核種(アクチニド)を対象に評価を行った。ここで提案した手法により、評価対象とするシステムに関連する利用可能なデータ等の情報量に応じて、3つのSRFの定量化手法の有効性を評価することが可能である。最も信頼できるSRFは、三元系での収着実測データから導出することができる。そのような直接的な証拠がない状況でSRFを導出する必要がある場合、類推評価や熱力学計算からの推定を行うことになるが、それらの推定には不確実性を伴うことに留意する必要がある。

論文

Uranium (VI) sorption on illite under varying carbonate concentrations; Batch experiments, modeling, and cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy study

Mei, H.; 青柳 登; 斉藤 拓巳*; 香西 直文; 杉浦 佑樹; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 136, p.105178_1 - 105178_8, 2022/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:87.63(Geochemistry & Geophysics)

Dissolved inorganic carbonate ions (DIC) present in groundwaters may affect both the aqueous and surface species of U(VI) due to its strong complexation ability with U(VI). However, it is still not clear how DIC affects U(VI) sorption on illite, which is one of the critical components in argillaceous rocks. In this study, the sorption of U(VI) on conditioned illite du Puy in presence of varying DIC concentrations (up to 250 mM DIC) as a function of pH was investigated by combining batch sorption experiments, surface complexation modeling, and the cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS). The distribution coefficients of U(VI) were sensitive to the DIC concentration, which decreased with an increase of DIC. There is no sorption of U(VI) under relatively high DIC concentrations (100 mM DIC). The U(VI) sorption behavior on illite was modeled by using the 2 Site Protolysis Non-Electrostatic Surface Complexation and Cation Exchange model. Two ternary surface complexation reactions with carbonate were needed to depict the experimental sorption data in addition to binary and ternary hydroxo surface complexation reactions employed for the description of U sorption to illite without carbonate. The cryogenic TRLFS revealed that U(VI) did sorb to illite in presence of high DIC concentration (up to 10 mM DIC). The spectra were unchanged with DIC at pH 8.5, suggesting the surface speciation of U(VI) remained the same. The decay curves were biexponential, which further indicated that at least two species were responsible for the sorption. Our finding will help to predict the transport and retention behaviors of U(VI) near radioactive waste repositories.

論文

Evaluation report of Task 9C based on comparisons and analyses of modelling results for the ONKALO REPRO-TDE experiment

Soler, J. M.*; Kek$"a$l$"a$inen, P.*; Pulkkanen, V.-M.*; Moreno, L.*; Iraola, A.*; Trinchero, P.*; Hokr, M.*; $v{R}$$'i$ha, J.*; Havlov$'a$, V.*; Trpko$v{s}$ov$'a$, D.*; et al.

SKB TR-21-09, 204 Pages, 2021/11

Task 9C of the SKB Task Force on Modelling of Groundwater Flow and Transport of Solutes (Task Force GWFTS) was the third subtask within Task 9 and focused on (1) predictive and (2) back-analysis modelling of experimental results from the REPRO-TDE in situ diffusion experiment. The test was performed at a depth of about 400 m in the ONKALO underground research facility in Finland. Synthetic groundwater containing radionuclide tracers (HTO, Cl-36, Na-22, Ba-133, Cs-134) was circulated for about four years in a packed-off interval of the so-called injection borehole. Tracer activities were additionally monitored in two observation boreholes arranged as a right-angled triangle and located at about 0.1 m wall-to-wall from the injection borehole. Eleven modelling teams participated in the modelling exercise, using different model concepts and approaches. Three main types of models were applied: (1) An analytical solution to the diffusion-retention equations, (2) continuum-porous-medium-type numerical models, and (3) microstructure-based models. The predictive model calculations were based on laboratory-based information concerning porosities, diffusion coefficients and sorption partition coefficients available in the task description. Microstructural characterisation of rock samples was also available and used by the teams using microstructure-based models.

論文

A Scaling approach for retention properties of crystalline rock; Case study of the in-situ long-term sorption and diffusion experiment (LTDE-SD) at the $"A$sp$"o$ Hard Rock Laboratory in Sweden

舘 幸男; 伊藤 剛志*; Gylling, B.*

Water Resources Research, 57(11), p.e2020WR029335_1 - e2020WR029335_20, 2021/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.4(Environmental Sciences)

本論文では、エスポ岩盤研究所で実施された原位置長期収着・拡散試験(LTDE-SD)のデータセットを用いて、収着及び拡散パラメータを実験室から原位置条件へと条件変換する手法を構築した。亀裂表面と岩石マトリクスの表面近傍の不均質性は、表面近傍での高い間隙率,拡散及び収着特性と、その段階的な変化を仮定した概念モデルによって評価された。非収着性のCl-36と低収着性のNa-22のモデル化結果によって、表面近傍の5mmの擾乱領域における間隙率と拡散係数の変化を考慮した概念モデルの妥当性が確認された。また、これらの陽イオンと陰イオンの拡散係数は、典型的な陽イオン加速と陰イオン排除の傾向を示した。一方で、収着メカニズムの異なる高収着性トレーサー(Cs-137, Ra-226, Ni-63, Np-237)のモデル化結果から、粒径サイズと収着分配係数との相関関係と、その表面近傍の擾乱との関係から条件変換する手法の有効性が確認された。

論文

Diffusion of tritiated water, $$^{137}$$Cs$$^{+}$$, and $$^{125}$$I$$^{-}$$ in compacted Ca-montmorillonite; Experimental and modeling approaches

深津 勇太; 四辻 健治*; 大窪 貴洋*; 舘 幸男

Applied Clay Science, 211, p.106176_1 - 106176_10, 2021/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:73.05(Chemistry, Physical)

Mechanistic understanding and predictive modeling of radionuclide diffusion in Na- and Ca-montmorillonite are essential to evaluate the long-term evolution of the bentonite barrier and their impact on radionuclide migration during geological disposal of radioactive wastes. Thus, the diffusion behavior of $$^{137}$$Cs$$^{+}$$, $$^{125}$$I$$^{-}$$, and tritiated water (HTO) in compacted Ca-montmorillonite was investigated as a function of porewater salinity and dry density via both experiments and models. The effective diffusion coefficient (De) followed in the order of $$^{137}$$Cs$$^{+}$$ $$>$$ HTO $$>$$ $$^{125}$$I$$^{-}$$. The De of $$^{137}$$Cs$$^{+}$$ decreased with increasing salinity, whereas the dependence of De of $$^{125}$$I$$^{-}$$ on salinity was uncertain. The cation excess and anion exclusion effects for Ca-montmorillonite were lower than those for Na-montmorillonite. The integrated sorption and diffusion (ISD) model, assuming the homogeneous pore structure and the electrical double layer (EDL) theory for 2:1 electrolyte (CaCl$$_{2}$$), could account for the observed trends for De in Ca-montmorillonite. The lower dependence of De on the porewater salinity in Ca-montmorillonite was caused by the reduction of the EDL thickness for divalent cations (Ca$$^{2+}$$) in comparison with that for monovalent cations (Na$$^{+}$$). The multipore model could improve the fit for De of $$^{125}$$I$$^{-}$$ at low salinity due to the reduction of interlayer pore volumes and anion exclusion effect, however, the disparity at higher densities was considerably larger. From these results, cation diffusion for compacted Ca-montmorillonite could be mainly explained by the electrostatic interactions in the homogeneous pore model; in contrast, anion diffusion was sensitive to both electrostatic interactions and heterogeneous pore structures. The proposed ISD model is an effective tool to evaluate the radionuclide diffusion and sorption behavior in both compacted Ca-montmorillonite and Na-montmorillonite.

論文

Evolution of the reaction and alteration of mudstone with ordinary Portland cement leachates; Sequential flow experiments and reactive-transport modelling

Bateman, K.; 村山 翔太*; 花町 優次*; Wilson, J.*; 瀬田 孝将*; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男

Minerals (Internet), 11(9), p.1026_1 - 1026_23, 2021/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:24.14(Geochemistry & Geophysics)

The construction of a repository for geological disposal of radioactive waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the extensive use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater, pH $$>$$ 12.5. This fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the fluid will evolve over time, initially high [Na] and [K], evolving to a Ca-rich fluid and finally returning to the groundwater composition. This evolving chemistry will affect the long-term performance of the repository altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. Understanding these changes forms the basis for predicting the long-term evolution of the repository. This study focused on the determination of the nature and extent of the chemical reaction; the formation and persistence of secondary mineral phases within an argillaceous mudstone, comparing both data from sequential flow experiments with the results of reactive transport modeling. The reaction of the mudstone with the cement leachates resulted in small changes in pH but the precipitation of calcium aluminium silicate hydrate (C-A-S-H) phases of varying compositions. With the change to the groundwater secondary C-(A-)S-H phases re-dissolved being replaced by secondary carbonates. This general sequence was successfully simulated by the reactive transport model simulations.

論文

The Impact of cement on argillaceous rocks in radioactive waste disposal systems; A Review focusing on key processes and remaining issues

Wilson, J.*; Bateman, K.; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 130, p.104979_1 - 104979_19, 2021/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:61.95(Geochemistry & Geophysics)

地層処分概念では、セメント系材料の様々な目的での使用が想定されている。粘土質岩が対象母岩である場合、高アルカリ条件のセメント間隙水が、粘土質岩中の主要鉱物を不安定化させ、セメントと岩石の境界部に変質領域を生じさせる。文献のレビューにより、実験研究、アナログ研究及びモデル化研究から得られるプロセスの理解の現状と、残された課題が抽出された。セメントと粘土質岩の相互作用で生じる鉱物の変遷プロセスについて理解が進んでいるものの、今後の課題として、処分環境に近い温度条件でのセメントと粘土質岩の変遷プロセス、二次鉱物生成の反応速度、二次鉱物生成に伴う間隙閉塞、変質が放射性核種の移行に及ぼす影響などが特定された。

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