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-ray irradiation in HNO
media野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 296(1), p.423 - 427, 2013/04
被引用回数：5 パーセンタイル：38.62(Chemistry, Analytical)6価のウランに対する選択的吸着剤として利用できるポリビニルポリピロリドン(PVPP)の線照射に対する安定性を硝酸溶液中で調べた。試験の結果、吸着容量は照射により減少することはないこと、6M硝酸溶液で照射した試料ではむしろ増加することを明らかにした。これは、線照射によりPVPPのピロリドン環が開環するが、その生成物もU(VI)に対する吸着性能を有するためと考えられる。
-ray irradiation野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
Science China; Chemistry, 55(9), p.1739 - 1745, 2012/09
被引用回数：4 パーセンタイル：19.69(Chemistry, Multidisciplinary)6価及び4価のアクチノイド元素に対して沈殿剤として利用できるN-アルキルピロリドン誘導体について、放射線に対する安定性を
Coの線照射により調べた。3M硝酸中での照射試験の結果、1MGyの照射で約20%のN-ブチルピロリドンが分解すること、しかしU(VI)の沈殿率は余り変化しないことを明らかにした。また、分解生成物の分析により、ピロリドン環の開環を含む分解のメカニズムを検討した。
池田 泰久*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 川田 善尚*; Kim, S.-Y.*; 森田 泰治; 近沢 孝弘*; 染谷 浩*; 菊池 俊明*
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発の成果を総合的に発表する。U, Puや他の元素の沈殿挙動、沈殿剤の安定性等の観点から、N-n-ブチル-2-ピロリドンとN-ネオペンチル-2-ピロリドンが、U選択的分離の第一沈殿工程及びU-Pu分離の第二沈殿工程にそれぞれ最適な沈殿剤と判断した。工学的規模の装置による沈殿生成、沈殿分離の試験を実施し、プロセスの成立性を確認するとともに沈殿の直接焼成により燃料ペレットを製造できることを明らかにした。以上の結果から、本システムが将来の高速炉燃料再処理法の一つの候補となりうると評価した。
野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.948 - 951, 2011/09
被引用回数：3 パーセンタイル：26.02(Nuclear Science & Technology)硝酸溶液系における1,3-ジメチルイミダゾリドン(DMI)のU(VI)及びU(IV)に対する沈殿生成能力を調べた。その結果、3M硝酸においてU(VI)を沈殿させるもののPu(IV)の模擬であるU(IV)に対しては5倍当量を添加しても沈殿を生じさせないことを明らかにした。このようにDMIにはU(VI)に対する選択性が高いという特徴があるが、その化学構造の性質上加水分解が生じやすく化学的に安定でないという欠点を有する。硝酸溶液系における線照射及び加熱による安定性試験の結果、安定性は硝酸濃度に大きく影響されることが明らかとなり、硝酸が2M程度以下の濃度であれば適用の可能性があることが示唆された。
鷲谷 忠博; 田山 敏光; 中村 和仁*; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 野村 和則; 近沢 孝弘*; 長田 正信*; 菊池 俊明*
Journal of Power and Energy Systems (Internet), 4(1), p.191 - 201, 2010/02
本件は、先進湿式再処理技術の革新技術である晶析技術における晶析装置開発に関するものである。本報では工学規模晶析試験装置を用いたウラン系での連続運転試験結果として、本晶析装置の定常及び非定常時における装置安定性,過渡的な応答性等に関する工学的な知見を中心に報告するものである。なお、本件は2009年7月ベルギーで開催されたICONE-17特集号への論文投稿である。
野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 283(2), p.541 - 546, 2010/02
被引用回数：20 パーセンタイル：78.77(Chemistry, Analytical)硝酸溶液からのU(VI)分離用吸着剤開発として、ポリビニルポリピロリドン(PVPP)によるさまざまな元素の吸着性を検討した。PVPPは、広い範囲の濃度の硝酸溶液よりU(VI)を強く吸着することがわかり、強い結合にはカルボニル基の酸素とピロリドン環の窒素がともに関与していることが示唆された。核分裂生成物では、Pd(II)とTc(VII)の模擬元素であるRe(VII)以外はほとんど吸着されないこと、Pd(II)とRe(VII)は低濃度硝酸溶液からわずかに吸着されるが、Pd(II)の吸着速度はU(VI)のそれに比べ極端に遅いことがわかった。これらの結果は、PVPPによる吸着法がU(VI)の他の元素からの分離に適用できることを示す。
-ray irradiation野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
JAEA-Review 2009-041, JAEA Takasaki Annual Report 2008, P. 25, 2009/12
FBR燃料用高度化沈殿法再処理システム開発の一環として、U(VI)のみを選択的に沈殿させる第1沈殿工程の候補沈殿剤である
-
-ブチル-2ピロリドン(NBP)の線照射に対する耐久性を、硝酸濃度をパラメーターとして検討した。硝酸濃度3Mにおいては、照射に伴うNBPの残存率は硝酸濃度によらず線量増加とともに直線的に減少し、1MGyの照射で約20%が分解した。一方、6M硝酸水溶液においての劣化は顕著であり、0.1MGyの照射で約30%が分解することがわかった。NBPの劣化機構について検討したところ、照射によりNBPのピロリドン環に酸素原子が付加して開環し、さらなる酸素原子の付加により低分子化が生じ、複数の鎖状モノアミドやC4化合物を経てシュウ酸が生成・蓄積することが明らかとなった。
柴田 淳広; 矢野 公彦; 紙谷 正仁; 中村 和仁; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*
日本原子力学会和文論文誌, 8(3), p.245 - 253, 2009/09
U晶析工程におけるCsの挙動を調べるため、模擬溶解液を用いたU晶析バッチ試験及びU(IV)溶液を用いたCs複塩生成基礎試験を実施した。使用済燃料の溶解液中のCs濃度では、先進湿式法再処理のU晶析工程の条件においてCsNOやCs
UO(NO)
は生成せず、他のFP元素との相互作用によるCs塩も生成する可能性は小さいことを確認した。また、U(IV)溶液を用いたCs複塩生成基礎試験の結果から、酸濃度が5mol/dm
以上の場合にはCsとPu(IV)の複塩が生成する可能性が示唆された。
矢野 公彦; 中原 将海; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 野村 和則; 中村 和仁*; 田山 敏光; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; et al.
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.143 - 150, 2009/09
The behaviors of impurities and applicability of sweating and melting-filtration operations to the purification for UNH crystal were investigated experimentally on a beaker and an engineering scale. With regard to behaviors of impurities, the conditions of cesium and barium precipitation were surveyed and it was clarified that there were most impurities on the outside of UNH single crystal and that they make no eutectoid with UNH. On the other hand, it is confirmed that sweating and melting-filtration operations were effective in principle by the experiment with uranium and simulated FP system. After that, its effects verified by beaker scale experiments with the system including plutonium and irradiated fuel. Additionally, engineering scale tests were carried out with a Kureha Crystal Purifier (KCP) type testing device to evaluate that its performance was suitable for UNH purification. This work was supported by the Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology of Japan (MEXT).
柴田 淳広; 鍛治 直也; 中原 将海; 矢野 公彦; 田山 敏光; 中村 和仁; 鷲谷 忠博; 明珍 宗孝; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.151 - 157, 2009/09
原子力機構では、FBRサイクル実用化研究開発の一部として、三菱マテリアルと協力し、ウラン晶析プロセスの開発を実施している。このプロセスは、Uと他の元素の溶解度の差を利用しており、温度や酸濃度により制御可能である。溶解液中のUの大半は、溶解液の温度を下げることにより硝酸ウラニル結晶として回収される。本報では、U晶析プロセスと機器に関する研究開発状況について報告する。実溶解液を用いたビーカ規模の試験をCPFにて実施した。U晶析工程におけるFPの挙動について議論する予定である。また、工学規模の晶析装置を用いた、非定常事象評価試験を実施した。スクリュー回転数低下,結晶排出口閉塞及び母液排出口閉塞の各事象について、事象の進展及び事象検知手段を確認した。
森田 泰治; Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 池田 泰久*; 菊池 俊明*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1081 - 1085, 2009/09
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本システムは、Uを選択的に沈殿させる第1沈殿工程,濃縮工程,残りのU及びPuを共沈させる第2沈殿工程から成る。本研究では、高配位性・高疎水性沈殿剤であるN-1,2-ジメチルプロピル-2-ピロリドン(NDMProP), N-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)及びN-シクロヘキシル-2-ピロリドン(NCP)の第2沈殿工程への適用性検討のため、U(VI)-Pu(IV)混合溶液を用いて、Pu沈殿挙動を調べた。試験の結果、Pu沈殿率と生成した沈殿の物理的性状の点からNNpPが第2沈殿工程で用いる沈殿剤として最も適当であることがわかった。NNpPによるNp(IV, V, VI)の沈殿挙動の試験では、Np(VI)はU(VI)及びPu(IV)とともに定量的に共沈することが示された。U-Pu-模擬核分裂生成物の溶液による一連の工程の試験では、第1沈殿工程の後の濃縮工程が第2沈殿工程におけるPuの沈殿挙動に影響を与えていることが示唆された。
柴田 淳広; 大山 孝一; 矢野 公彦; 野村 和則; 小山 智造; 中村 和仁; 菊池 俊明*; 本間 俊司*
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(2), p.204 - 209, 2009/02
被引用回数：7 パーセンタイル：45.28(Nuclear Science & Technology)2段の晶析工程から成る新しい再処理システムの開発を行っている。本システムの第1段階ではUとPuがU-Pu共晶析により溶解液から回収される。U-Pu共晶析の基礎データ取得のため、U, Pu混合溶液及び照射済燃料溶解液を用いた実験室規模の試験を実施した。PuはUと共晶析したが、Puの晶析率はUに比べて低かった。FPは共晶析によりUやPuと分離され、Uに対するCs及びEuの除染係数は100以上であった。
近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; 柴田 淳広; 小山 智造; 本間 俊司*
Journal of Nuclear Science and Technology, 45(6), p.582 - 587, 2008/06
被引用回数：18 パーセンタイル：74.54(Nuclear Science & Technology)晶析工程を含む再処理技術開発の基礎データを得ることを目的に、硝酸ウラニルのバッチ晶析試験を実施した。使用済燃料溶解液の状態に対応するように、試験液中の初期の硝酸ウラニル濃度と酸濃度はそれぞれ500-600g/dmと4-6mol/dmとした。また、母液中のウラン濃度及び酸濃度並びに硝酸ウラニル結晶生成量を予想する方法を開発した。硝酸ウラニルの平衡溶解度の近似式を含む、定常状態の質量保存方程式を硝酸ウラニル結晶生成量等の予想方法に適用した。ウラン濃度と酸濃度の計算値は、実験値とよく一致している。硝酸ウラニル結晶生成量に関しては、5%以下の誤差で予想できる。
本間 俊司*; 石井 淳一; 菊池 俊明*; 近沢 孝弘*; 柴田 淳広; 小山 智造; 古閑 二郎*; 松本 史朗*
Journal of Nuclear Science and Technology, 45(6), p.510 - 517, 2008/06
被引用回数：11 パーセンタイル：59.16(Nuclear Science & Technology)U-Pu共晶析再処理システムを軽水炉燃料用に提案し、そのフローシート研究を実施した。本再処理システムは、硝酸溶液中の6価のプルトニウムが、単独では晶析しない場合でも硝酸ウラニルと共存すると、硝酸ウラニルと共晶析するという実験事実に基づく。本システムは、次の5工程、使用済燃料溶解工程,Pu酸化工程,共除染のためのU-Pu共晶析工程,結晶再溶解工程,UとPu分離のためのU晶析工程から成る。有機溶媒を使用しないため、有機溶媒の可燃性や処理にかかわる安全性や経済性の点で、PUREX再処理システムに比べ有利である。本システムは、U-Pu共晶析工程でほぼ全量のUとPuを回収するために、U-Pu共晶析工程の母液を溶解工程にリサイクルする必要がある。その最適なリサイクル率は、燃料の種類や製品の除染係数等によって決定される。U晶析工程からの母液は、UとPuを含んでおり、MOX燃料の原料となる。本フローシート研究から、U晶析工程の温度を制御することにより母液中のPu/U比を一定に保つことができ、使用済燃料組成の違いが製品の品質に影響を及ぼさないことがわかった。
大山 孝一; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 田山 敏光; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 小巻 順; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1461 - 1466, 2007/09
次世代の再処理技術として、安全性の向上と高経済性が要求される中、晶析技術は将来技術として最も注目されている技術である。原子力機構は、三菱マテリアル,埼玉大学及び早稲田大学とともに晶析プロセス開発と連続処理が可能な晶析装置開発を並行して行ってきた。晶析プロセス開発においては、原子力機構の高レベル放射性物質研究施設(CPF)を中心に、国内外の研究機関のフィールドにて、照射済燃料溶解液等を用いた基礎試験を実施し、フローシート検討を行うとともに、さらにより純粋な結晶を得るために、結晶精製研究を行っている。また、晶析装置開発においては、各種の晶析装置構造の検討を経て、最も有望な晶析装置として、回転キルン型連続晶析装置の型式を選定し、ウラン溶液での基本特性データを取得した。また、工学規模の晶析装置を製作し、システム性能試験を実施した。本報において、晶析プロセスの技術開発を報告する。
森田 泰治; 川田 善尚*; 峯尾 英章; 古志野 伸能*; 浅沼 徳子*; 池田 泰久*; 山崎 和彦*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*; 菊池 俊明*
Journal of Nuclear Science and Technology, 44(3), p.354 - 360, 2007/03
被引用回数：16 パーセンタイル：72.04(Nuclear Science & Technology)沈殿法のみによる使用済燃料の簡易再処理プロセス開発のため、焼却可能な有機試薬であるNCP(N-シクロヘキシル-2-ピロリドン)によるPu及びほかの超ウラン元素の沈殿挙動を検討した。Puのみの硝酸溶液では、NCPによりPu(VI)でもPu(IV)でも沈殿したが、U(VI)沈殿の場合よりも多くのNCPを必要とした。U(VI)とPu(IV)の混合溶液において、NCPを[NCP]/[U]=1.4の比で加え、十分な時間撹拌することで、U(VI)の選択的沈殿を達成した。また、U(VI)-Pu(VI)溶液あるいはU(VI)-Pu(IV)溶液において十分な量のNCPを加えることでU及びPuをともに定量的に沈殿させることができた。このU-Pu共沈殿では、沈殿物の物理的性状からPuの原子価はVI価が望ましい。そこで、Pu(IV)のPu(VI)への酸化について検討し、溶液を加熱する方法が本プロセスでは適切な方法であることを見いだした。さらに、選択的U沈殿においてもU-Pu共沈殿においても、Am(III)及びNp(V)は沈殿しないことを明らかにした。以上の結果から、NCP沈殿法による再処理の成立性を実証した。
鷲谷 忠博; 菊池 俊明*; 柴田 淳広; 近沢 孝弘*; 本間 俊司*
Proceedings of 14th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-14) (CD-ROM), 7 Pages, 2006/07
晶析技術は従来の湿式再処理に比べて多くの利点を有することから次世代の再処理技術として注目されている。本報告は、この晶析装置開発に関するこれまでの開発成果を報告するものである。日本原子力研究開発機構では晶析技術開発として先進的湿式再処理プロセス(NEXTプロセスと称する)におけるウラン晶析技術の開発を進めるとともに、三菱マテリアル,埼玉大学と共同でプルトニウムをウランと同時回収する共晶析技術の開発も実施している。上記の2つの晶析プロセスにおいて、結晶を生成する晶析装置は同様の形式の晶析装置が適用可能であり、日本原子力研究開発機構と三菱マテリアルは晶析システムの連続処理による処理量の向上と連続化による晶析工程の最適化を図るため、各種の晶析装置の比較検討を行い、円環型連続晶析装置からなる連続晶析システムを開発し、工学規模晶析装置を用いたウラン実証試験を実施した。この円環型晶析装置は傾斜して配置され、周囲に冷却ジャケットを持った円筒容器中に螺旋状のスクリューを有するシリンダーが回転する構造となっている。原料である溶解液は冷媒によって冷却されることで硝酸ウラニルが結晶として析出する。析出した結晶スラリーは回転する内筒スクリューにより移送され、結晶排出口から装置外に排出される。本報告では、この円環型連続晶析装置の構造,晶析特性等について報告する。
森田 泰治; 川田 善尚*; 峯尾 英章; 古志野 伸能*; 浅沼 徳子*; 池田 泰久*; 山崎 和彦*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*; 菊池 俊明*
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10
NCP(N-シクロヘキシル-2-ピロリドン)がウラニルイオンと選択的に沈殿を生成するという極めて特異な性質と沈殿物の取扱いの容易な点を利用し、使用済燃料溶解液中の大部分のウラニルイオンを選択的に沈殿させ、さらにプルトニウムをウランとともに沈殿させる、NCP沈殿法のみによる簡易再処理プロセスの開発研究を外部機関との連携で実施した。原研では、プロセス成立性の鍵を握るPu及び他の超ウラン元素の沈殿挙動について実験的に調べ、その結果プロセス成立性について十分な見通しを得た。
山崎 和彦*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*; 菊池 俊明*; 森田 泰治; 川田 善尚*; 峯尾 英章; 古志野 伸能*; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; et al.
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10
NCP(N-シクロヘキシル-2-ピロリドン)がウラニルイオンと選択的に沈殿を生成するという極めて特異な性質と沈殿物の取扱いの容易な点を利用し、使用済燃料溶解液中の大部分のウラニルイオンを選択的に沈殿させ、さらにプルトニウムをウランとともに沈殿させる、NCP沈殿法のみによる簡易再処理プロセスの開発研究を実施した。本発表では、実機概念をもとに設計・製作した沈殿生成槽,沈殿分離機の操作性,性能試験の結果について述べる。
-butyl-2-pyrrolidone, 
-cyclohexylmethyl-2-pyrrolidone, and 1,3-dimethyl-2-imidazolidone古志野 伸能*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
Inorganica Chimica Acta, 358(6), p.1857 - 1864, 2005/03
被引用回数：53 パーセンタイル：88.15(Chemistry, Inorganic & Nuclear)UO(NO)L[L=-ノルマルブチル-2-ピロリドン,-シクロヘキシル-2-ピロリドン及び1,3-ジメチル-2-イミダゾリドン]の構造をX線回折により解析した。これらの錯体は2の六角錘を合わせた構造であることがわかり、U=O結合及びU-O(配位子)結合の距離、及びU-O-C(カルボニル基)の角度を求めることができた。また、赤外及びラマンスペクトルの測定から錯体の振動周波数を求めた。配位子の配位数とO=U=O結合の振動周波数との関係から、各配位子の配位性を求めた。
