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報告書

新規抽出剤・吸着剤によるTRU・FP分離の要素技術開発; Cs・Sr分離技術開発(受託研究)

星 陽崇; 菊池 孝浩; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 木村 貴海

JAEA-Research 2010-016, 70 Pages, 2010/07

JAEA-Research-2010-016.pdf:2.31MB

使用済核燃料の再処理で発生する高レベル廃液から発熱性のCs及びSrを、抽出剤含浸吸着剤を用いて選択的に分離回収する方法を研究した。カリックスクラウン誘導体を用いるCs吸着剤は、Csに対して極めて高い選択性を示し、Csを選択的に分離回収できることが明らかになった。$$gamma$$線に対する耐久性も高く、想定される線量ではほとんど動的飽和吸着容量が減少しないことがわかった。一方、クラウンエーテル誘導体を用いるSr吸着剤は、Ba及びTcが挙動をともにするものの、Srに対して高い選択性を示し、高濃度硝酸溶液からSrを選択的に分離回収できることが明らかになった。$$gamma$$線の照射により動的飽和吸着容量が減少し、想定される線量では約30%低下した。NUCEFに貯蔵された実HLLWを使用して、Cs分離試験及びSr分離試験をカラム法で実施した。コールド試験で得られた結果と同様に、良好な分離結果が得られた。最後に、想定される分離スキームに従ったフロー試験を実施し、Cs及びSrは効果的に他のFP元素から分離回収された。本分離手法は、高濃度硝酸溶液から選択的にCs及びSrを分離するためには、非常に有望であることが示された。

報告書

酸化鉄吸着剤によるMo分離要素技術開発(受託研究)

菊池 孝浩; 星 陽崇; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 木村 貴海; Dodbiba, G.*; 藤田 豊久*

JAEA-Research 2010-010, 45 Pages, 2010/07

JAEA-Research-2010-010.pdf:1.31MB

高レベル放射性廃棄物に含まれるMoは、ガラス固化体への溶解度が低く、ガラス固化体発生本数を増大させる一つの因子となっている。本報では、おもに酸化鉄系の吸着剤(Fe吸着剤)を中心に鉄・鉛複合酸化物(Fe-Pb吸着剤),酸化コバルト,酸化マンガン,アルミナ,酸化ジルコニウム等の金属酸化物吸着剤による硝酸中でのMoの吸着特性を調べた結果を報告する。3M硝酸中でFe-Pb吸着剤は約80%が、酸化マンガンは約55%が溶出した。試験をしたすべての吸着剤で、硝酸濃度の増加とともにMoに対する分配比は低下したが、ヘマタイト構造のFe吸着剤及び非晶質の含水酸化ジルコニウムは、3M硝酸中においても高いMo吸着能を示した。一方、アルミナや酸化コバルトの3M硝酸中でMoに対する分配比は低かった。Fe吸着剤は、Mo以外の主なFP, U及びTRUはほとんど吸着せず、Moと相互分離できることが示唆された。吸着したMoの一部は吸着剤に残存するものの、シュウ酸で溶離することで、繰り返し使用が可能であることがわかった。また、吸着等温式及び総括物質移動係数から破過挙動の推定が可能となり、吸着剤粒径が破過挙動に影響を及ぼし、小粒径化することでMo処理量が増大することがわかった。

論文

Study on stability of Cs$$cdot$$Sr solvent impregnated resin against $$gamma$$ irradiation

星 陽崇; 菊池 孝浩; 森田 泰治; 木村 貴海

JAEA-Review 2009-041, JAEA Takasaki Annual Report 2008, P. 24, 2009/12

高レベル廃液から発熱性のCs及びSrを選択的に分離するプロセスの研究開発を行っている。本研究ではCs又はSrに対して高い選択性を有する含浸吸着剤を調製し、$$gamma$$線照射に対する耐久性を評価した。含浸吸着剤は硝酸溶液に浸漬させた状態で$$gamma$$線を照射し、Cs又はSrの飽和吸着容量の変化を調べた。照射後の吸着剤はろ過後、乾燥させ、Cs又はSrを含む硝酸溶液と接触させて、飽和吸着容量を測定した。高濃度($$>$$4M)の硝酸溶液中で照射した吸着剤では照射による明確な吸着容量の低下が認められたが、低濃度($$<$$4M)の硝酸溶液中で照射した場合は、照射による吸着容量の低下はごくわずかであることが判明した。本試験から得られた知見を今後の実分離プロセスの概念設計に資する。

口頭

Adsorption of molybdenum in nitric acid solution by using Pb-Fe based adsorbents

Dodbiba, G.*; 菊池 孝浩; 藤田 豊久*

no journal, , 

高レベル放射性廃液中のMoを分離するため、中和加水分解法により調製したPb-Fe吸着剤によるMoの吸着試験を行った。加水分解時のpH条件及び吸着剤の焼成条件と結晶構造及びMo吸着特性の関係を評価したところ、500$$^{circ}$$C以上の焼成でPbO相が生成し、硝酸中でのMo吸着特性が増大した。

口頭

Adsorption of molybdenum in nitric acid solution by using Pb-Fe based adsorbents

菊池 孝浩; Dodbiba, G.*; Wu, I.*; 藤田 豊久*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の中で、ガラス固化体への溶解度が低いモリブデン(Mo)を高レベル廃液硝酸溶液中から分離するため、鉛-鉄吸着剤(Pb-Fe吸着剤)を開発し、その吸着性能に及ぼす調製条件の影響を評価した。焼成温度との関係では、焼成温度の上昇とともに硝酸溶液中でのMo吸着量は増加し、500$$^{circ}$$C焼成で最大となり、それ以上の温度ではむしろ低下することが判明した。

口頭

Cs$$cdot$$Sr吸着剤の耐放射線性試験

星 陽崇; 菊池 孝浩; 森田 泰治; 木村 貴海

no journal, , 

新規に調製したCs$$cdot$$Sr吸着剤の$$gamma$$線に対する耐久性を評価した。濃度の異なるの硝酸溶液にCs吸着剤及びSr吸着剤を浸積させた状態で$$^{60}$$Co線源により$$gamma$$線を照射し、$$gamma$$線照射時の硝酸濃度の影響を調べた。照射後の吸着剤をろ過後、乾燥させ、Cs又はSrの飽和吸着容量をバッチ法により測定した。Cs吸着剤,Sr吸着剤ともに高濃度の硝酸中では硝酸濃度の増加に伴い、飽和吸着容量が低下する傾向が現れた。Cs$$cdot$$Sr吸着剤の飽和吸着容量は$$gamma$$線照射後に低下したが、含浸させた抽出剤が液相に溶出することが原因であり、$$gamma$$線照射による劣化の寄与はわずかであることがわかった。$$gamma$$線を照射した吸着剤を用いて模擬高レベル廃液からのCs及びSrのカラム分離試験を行い、それぞれ照射後もCs又はSrに対する高い選択性を維持していることが明らかになった。

口頭

水稲栽培試験田における放射性セシウムの挙動と除染に関する研究,2; 水稲栽培試験におけるセシウムの挙動評価

山下 祐司; 三倉 通孝*; 菊池 孝浩*; 鴨志田 守*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により汚染した南相馬市の水田にて試験的に水稲栽培を実施した。試験ではゼオライト散布の有無、カリウム施肥の有無をパラメータとした試験田を準備した。水稲栽培を実施し採集された玄米へのセシウムの移行について、ゼオライト散布,カリウム施肥の影響評価を行った。

口頭

炭素鋼オーバーパック溶接部の地下環境での腐食挙動に関する研究,2; 工学規模の模擬オーバーパックの腐食挙動

山崎 一敏*; 高尾 肇*; 菊池 孝浩*; 栗木 良郎*; 小林 正人*; 川久保 政洋*; 白瀬 光泰*; 岩田 裕美子*; 栃木 善克*; 中山 元*; et al.

no journal, , 

炭素鋼オーバーパックの腐食挙動に影響を及ぼす因子のうち、実験室規模試験では再現が難しい材料(大きさ)と現実的な環境因子を考慮するため、地下環境での工学規模試験を実施した。腐食現象を支配する因子を制御して評価することを目的として、地上において同規模のモックアップ試験も実施した。約3年間の試験の結果、模擬オーバーパック母材と溶接部の平均腐食量と最大腐食量に大きな差はみられなかった。一方、実験室規模試験とは異なり、初期の過渡的な期間では緩衝材と模擬オーバーパックの密着性による腐食の局在化も確認された。

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