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木村 明博; 谷本 政隆; 石田 卓也; 土谷 邦彦; 長谷川 良雄*; 菱沼 行男*; 鈴木 将*
JAEA-Technology 2011-012, 17 Pages, 2011/06
JAEA-Technology-2011-012.pdf:1.72MB特願 2010-263801 公報
Mo-
Tcジェネレータ用のMo吸着剤として高分子ジルコニウム化合物(PZC)が開発された。しかしながら、PZCは腐食性ガスを発生する等の欠点があり、これらの欠点を改善するため、新たな無機高分子系吸着剤として、チタンをベースとした高分子チタニウム化合物(PTC)の開発に着手した。試作したPTCの性能を確認するため、Mo吸着及びTc溶離試験を行った。その結果、吸着性能については、PZCに劣るものの、溶離率及び溶離特性についてはPZCを上回る性能を持つことが確認できた。
W/Re generators松岡 弘充; 橋本 和幸; 菱沼 行男*; 石川 幸治*; 照沼 仁*; 蓼沼 克嘉*; 内田 昇二*
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.189 - 191, 2005/12
レニウム-188は、高エネルギーの
線を放出する等がん治療用として優れた核特性を持ち、さらに、W(半減期69.4日)の娘核種として生成し、入手が容易であるため、がん治療用RIとして注目されている。しかしながら、得られるWの比放射能が低いため、アルミナカラムを使用した従来のジェネレーターでは、カラム容積が大きくなり、溶出したReの放射能濃度が低くなる問題点がある。Reの放射能濃度の向上を目指して、原研と(株)化研が共同で開発したモリブデンの吸着容量がアルミナの100倍以上もあるジルコニウム系無機高分子PZCがW/Reジェネレーターへ応用可能かどうか、基礎的な検討を行った。WのPZCカラムへの吸着収率,Reのカラムからの長期溶離安定性,WのPZCカラムからの脱離の確認、そして、PZCから溶離したReのHydroxyethylidene Diphosphonic Acid(HEDP)とMercaptoacetyltriglycine(MAG3)への標識を試みた結果、長期間におけるWのPZCへの安定した吸着,ReのPZCからの溶離安定性及び良好な標識率が確認でき実用化の可能性が示唆された。
W/Reジェネレーター橋本 和幸; 菱沼 行男*; 石川 幸治*; 照沼 仁*; 蓼沼 克嘉*; 内田 昇二*; 松岡 弘充
no journal, ,
レニウム-188は、高エネルギーの線を放出する等がん治療用として優れた核特性を持ち、さらに、W(半減期69.4日)の娘核種として生成し、入手が容易であるため、がん治療用RIとして注目されている。しかしながら、得られるWの比放射能が低いため、アルミナカラムを使用した従来のジェネレーターでは、カラム容積が大きくなり、溶出したReの放射能濃度が低くなる問題点がある。Reの放射能濃度の向上を目指して、旧原研と化研が共同で開発したモリブデンの吸着容量がアルミナの100倍以上もあるジルコニウム系無機高分子PZCのW/Reジェネレーターへの応用可能かどうか、基礎的な検討を行った。WのPZCカラムへの吸着収率,Reのカラムからの長期溶離安定性,WのPZCカラムからの脱離の確認、そして、PZCから溶離したReのHydroxyethylidene Diphosphonic Acid(HEDP)とMercaptoacetyltriglycine(MAG3)への標識を試みた結果、長期間におけるWのPZCへの安定した吸着,ReのPZCからの溶離安定性及び良好な標識率が確認でき実用化の可能性が示唆された。
Mo製造法に関する研究,1; コールド試験(予備試験)結果稲葉 良知; 石川 幸治*; 石田 卓也; 石塚 悦男; 黒澤 きよ子*; 菱沼 行男*; 蓼沼 克嘉*
no journal, ,
医療用放射性同位元素
Tcの親核種Moの新たな製造方法である溶液循環照射法実現に向けて、照射ターゲットとなるMo溶液と構造材との両立性等について調べた。その結果、モリブデン酸カリウム溶液が、照射ターゲットとして優れた特性を有していることがわかった。
山口 大輔; 小泉 智; 長谷川 良雄*; 菱沼 行男*; 鈴木 将*; 児玉 弘人*; 大沼 正人*; 大場 洋次郎*
no journal, ,
酸化チタン(TiO
)触媒は、紫外-近紫外光を照射することにより、有機物等の汚染物質を分解する強い酸化力を発揮することから、環境浄化問題への応用が期待されている物質である。これまでにもさまざまな応用・開発研究が展開されているが、さらに用途の拡大を図るために触媒効率の向上が求められている。最近の研究ではTiO触媒に窒素(N)をドープすることにより、紫外-近紫外光のみならず可視光でも光触媒反応が活性化されることが報告されている。しかしながら、窒素ドープされたTiO触媒に含まれる窒素量は約2%以下と微量であり、広角X線回折でもTiとNの結合を示唆する回折線は観測されていない等、可視光応答をもたらす機構に関して未だ解明されていない点が存在する。本研究では新規な製法により作製されたシート状(厚さ数十
数百nm)のTiO触媒(以下、TiOナノシートと記述)と、同じTiOナノシートに対して窒素ドープを行った試料を、中性子小角散乱(SANS)及びX線小角散乱(SAXS)により測定し、ナノスケールの構造に対して考察を行った結果について報告する。
Mo-Tcジェネレータ用Mo吸着剤としての塩素フリーチタン系無機高分子の合成新関 智丈*; 菱沼 行男*; 鈴木 将*; 長谷川 良雄*; 西方 香緒里; 木村 明博; 石田 卓也; 谷本 政隆; 土谷 邦彦
no journal, ,
特願 2010-263801 公報
JMTR再稼働における「産業利用の拡大」の一環として、Mo-Tcジェネレータを用いた放射化法((n,
)法)によるMo製造技術開発を行っている。これまで、Mo吸着剤としてアルミナが用いられているが、Mo吸着量が小さいために、(n,)法によるMo製造に用いるジェネレータとして不向きであり、Mo吸着量がアルミナよりも100200倍大きいZr系無機高分子であるMo吸着剤(PZC)が開発されてきた。本研究では、製造性及びリサイクル性の観点から、塩素を用いない新たなMo吸着材(Ti系無機高分子:PTC)の開発を行った。この結果、Mo吸着量はPTCとほぼ同等の性能を有するとともに、Mo吸着させたPTCからMoを脱着し、さらにこのPTCにMoを再吸着させたMo吸着量は100170mg/gであったことから、吸着剤のリサイクルの可能性を明らかにした。
山口 大輔; 小泉 智; 長谷川 良雄*; 菱沼 行男*; 鈴木 将*; 児玉 弘人*; 大沼 正人*; 大場 洋次郎*
no journal, ,
窒素ドープされた酸化チタン触媒に含まれる窒素量は約0.2パーセント以下と微量であり、広角X線回折でもTi(チタン原子)とN(窒素原子)の結合を示唆する回折線は観測されていないなど、可視光応答をもたらす機構に関して未だ解明されていない点が存在する。本研究では新規な製法により作製されたシート状(厚さ数十数百nm)の酸化チタン触媒(以下酸化チタンナノシートと記述)と、同じ酸化チタンナノシートに対して窒素ドープを行った試料を、中性子小角散乱(SANS)及びX線小角散乱(SAXS)により測定し、ナノスケールの構造に対して考察を行った結果について報告する。SANSのプロファイルでは、波数(q)領域が1(nm
)以上の高波数側において純粋な酸化チタンナノシートと窒素ドープを行った酸化チタンナノシートの間で両者のq依存性に差が見られるのに対してSAXSでは、ほとんど差が見られない。このことから、ドープされたN原子が表面に局在していることが示唆される。
山口 大輔; 小泉 智; 長谷川 良雄*; 菱沼 行男*; 鈴木 将*; 児玉 弘人*; 大沼 正人*; 大場 洋次郎*
no journal, ,
酸化チタンは光触媒機能を有する物質として多くの開発研究が進められており、近年、微量(1重量%以下)の窒素ドープを行うことにより、吸収波長領域が長波長側にシフトし、紫外光のみならず可視光でも活性を示すことが明らかにされている。本研究では窒素ドープされた酸化チタンに対して、小角中性子散乱(SANS)と小角X線散乱(SAXS)の比較、及び軽水/重水混合水中に浸した試料のSANS測定を行うことで、試料中に微量(1重量%以下)含まれる窒素原子の分布の解明を試みた。窒素原子は、中性子に対して特異的に大きな散乱コントラストを有するため、窒素の存在によりSANSとSAXSの散乱プロファイルの間で異なる波数依存性をもたらすことが期待されるが、特に高波数(q)側(q
1(nm)で有意の差が観察された。また、軽水と重水の混合比を調節して酸化チタンの散乱コントラストに合わせることで、酸化チタンの散乱を事実上消去して、窒素原子のみからの散乱を捉える測定を行った。これらの結果は窒素原子の酸化チタンの微粒子表面への局在を示唆するものとなった。
山口 大輔; 能田 洋平; 小泉 智; 長谷川 良雄*; 菱沼 行男*; 鈴木 将*; 児玉 弘人*; 大沼 正人*; 大場 洋次郎*
no journal, ,
半導体光触媒である酸化チタンは、環境浄化への応用等が期待されているが、吸収波長領域が紫外領域に限られているため、その波長領域を可視光領域にまで拡張することが求められている。近年、酸化チタンに窒素を微量ドープすることで、可視光応答性の光触媒が実現された。本研究では窒素ドープが酸化チタンにもたらす構造と機能との関係を調査する目的で、新規な製法により作製されたシート状(厚さ数十数百nm)の酸化チタン光触媒(以下TiO
ナノシートと記述)と、窒素ドープを行ったTiOナノシート試料を、中性子小角散乱(SANS)及びX線小角散乱(SAXS)により測定し、ナノスケールの構造解析を行った。系を構成する、窒素,酸素,チタンの各元素がX線及び中性子に対して、異なるコントラストを有することから、SANS, SAXSの散乱の比較により、微量ドープされた窒素の分布に関する知見を得た。それによると、ドープされた窒素は酸化チタンの表面近傍に局在している構造が示唆された。また、窒素ドープを行ったTiOナノシート試料を酸化チタンの散乱長に合うように、重水/軽水を混合した水に浸すことにより、ドープされた窒素原子のみからの散乱を捉え、その分布についての検討を行った。
山口 大輔; 能田 洋平; 小泉 智; 長谷川 良雄*; 菱沼 行男*; 鈴木 将*; 児玉 弘人*; 大沼 正人*; 大場 洋次郎*; 湯浅 毅*; et al.
no journal, ,
近年の材料は、高付加価値や高耐久性への要求に応えるため、さまざまな成分の複合体となっている。また、これらの複合材料においてその性能を左右するものが、添加物の分散状態であることが少なくない。このため、材料中のナノレベルの構造及び分散状態を調べる目的で小角散乱や電子顕微鏡等の解析手法が広く用いられている。しかしながら、構成成分が多く構造が複雑である場合には、複数の解析手法を併用しなければ、必要な構造情報を得ることも困難である。本発表では、単純な2成分系ではない試料に対して散乱法により解析を行う場合に、各成分に対して散乱コントラストが異なる中性子小角散乱(SANS)とX線小角散乱(SAXS)を併用することで引き出せる構造情報について、(1)窒素ドープを行った酸化チタン多孔体と、(2)シリカ微粒子又はカーボンブラック微粒子が充填されたゴム材料の2例を用いて考察する。2例ともに、SANSとSAXSの散乱プロファイルを比較することで、微量成分((1)の場合は窒素、(2)の場合は加硫促進剤である酸化亜鉛)の分布状態に関する情報が得られた。
原賀 智子; 菱沼 行男*; 金田 結依*; 石森 健一郎; 高橋 邦明
no journal, ,
放射性廃棄物の処分に向けて、廃棄物試料中のアクチニド(Th, U, Np, Pu, Am, Cm)を簡易・迅速に分析する方法を開発することを目的として、キャピラリー電気泳動法の適用性を検討している。本検討では、試料分取機能を付加したキャピラリー電気泳動装置を新規に整備し、アクチニドのうち、
線放出核種であるCm-244と蛍光プローブを混合した試料溶液を調製して、試料分取試験を実施した。その結果、新たに付加した試料分取部のうち、分取用溶液の流速やキャピラリー内径を調整することにより、電気泳動が可能であることを示し、さらに、アクチニドに対して安定な錯体を形成する蛍光プローブを用いることにより、電気泳動中にアクチニドの泳動挙動をモニタしながら、試料成分を分取することに成功した。
天本 一平; 横澤 拓磨; 小林 秀和; 田口 富嗣; 長谷川 良雄*; 菱沼 行男*; 山川 敦*
no journal, ,
高レベル放射性廃液(HLLW)中に共存している多様な核種のうち、ガラス固化処理運転に影響を及ぼす可能性がある白金族元素及びその化合物(以下、白金族物質)は、あらかじめ、HLLWから分離しておくことが好ましい。白金族物質除去については、これまでにもさまざまな方法が検討されているが、ここでは、無機多孔質構造体を呈し、組成,構造を任意に制御しやすい、セラミックスナノシート(以下、ナノシート)に着目し、ナノシートの組成,物性,構造,形態等に起因する特性を利用して白金族物質に対して優れた収着作用を示す材料の探索を行ったところ、一部の白金族物質に対する収着効果がみられた。
長谷川 良雄*; 菱沼 行男*; 天本 一平; 横澤 拓磨; 小林 秀和; 田口 富嗣; 山川 敦*; 鈴木 将*
no journal, ,
高レベル放射性廃液(HLLW)中に共存している多様な核種のうち、ガラス固化処理運転に影響を及ぼす可能性がある白金族元素及びその化合物(以下、白金族物質と称する)は、予めHLLWから分離しておくことが好ましい。白金族物質除去については、これまでにもさまざまな方法が検討されているが、我々は、無機多孔質構造を呈し、組成、構造を任意に制御しやすいセラミックスナノシートに着目し、ナノシートの組成,物性,構造,形態等に起因する特性を利用して白金族物質に対して優れた収着作用を示す材料の探索を行っている。本研究において、高レベル放射性廃液中の白金族物質を収着できる可能性のある材料として、数種類のセラミックスナノシートを設計、試作し基礎試験を行ったところ、一部の白金族物質に対する収着効果がみられた。
山川 敦*; 天本 一平; 横澤 拓磨; 小林 秀和; 田口 富嗣; 長谷川 良雄*; 菱沼 行男*
no journal, ,
これまでの研究にてナノシートに高レベル放射性廃液(HLLW)中の特定の白金族元素及びその化合物(白金族物質)に対する収着効果がみられたことを踏まえ、適切な材質のナノシートの製造条件や収着作用に係る検討を行った。
山口 大輔; 長谷川 良雄*; 菱沼 行男*; 児玉 弘人*; 鈴木 将*; 小泉 智*; 能田 洋平; 大場 洋次郎*
no journal, ,
酸化チタン(TiO)触媒は、紫外-近紫外光を照射することにより、有機物等の汚染物質を分解する強い酸化力を有するため、環境浄化問題への応用が期待されている。これまでにも様々な応用・開発研究が展開されているが、さらに用途の拡大を図るために触媒効率の向上が求められている。最近の研究ではTiO触媒に窒素(N)をドープすることにより、紫外-近紫外光のみならず可視光でも光触媒反応が活性化されることが報告されている。しかしながら、窒素ドープされたTiO触媒に含まれる窒素量は約2%以下と微量であり、広角X線回折でもTiとNの結合を示唆する回折線は観測されていない等、可視光応答をもたらす機構に関して未だ解明されていない点が存在する。本研究では新規な製法により作製されたシート状(厚さ数十数百nm)のTiO触媒(以下ナノシートと記述)と、同じナノシートに対して窒素ドープを行った試料、および、焼成によって触媒を作製する前駆体のチタンアルコキシド溶液にエチレンジアミンを添加して架橋することによって、窒素を導入した顆粒状の試料の各々に対して、J-PARC BL-15(大観)を用いて、中性子小角散乱(SANS)により測定し、ナノスケールの構造に対して考察を行った結果について報告する。触媒試料は多孔体構造を取っており、軽水と重水の混合水に浸漬して、TiOまたは、ドープされたNの散乱の寄与を選択的に軽減するコントラスト変調実験が構造解析を進める上で効力を発揮した。
山口 大輔; 長谷川 良雄*; 菱沼 行男*; 鈴木 将*; 児玉 弘人*; 小泉 智*; 能田 洋平; 大場 洋次郎*
no journal, ,
環境浄化やエネルギー問題への応用が期待されている光触媒物質の一つである酸化チタン(TiO)は、触媒効率の向上を実現する有力な方法として、触媒に窒素(N)をドープすることにより、反応が活性化される波長領域が紫外-近紫外光から可視光へシフトすることが報告されている。しかしながら、窒素ドープされたTiO触媒に含まれる窒素量は微量であり、広角X線回折でもTiとNの結合を示唆する回折線は観測されず、可視光応答をもたらす構造におけるN原子の位置(分布)については未知な部分が存在する。本研究では2種類の異なる製法により作製されたNドープTiO触媒に対して、中性子小角-広角散乱(J-PARC BL-15「大観」により測定)で得られた、結晶格子からナノ微粒子径にわたるスケールの構造に対して考察を行った結果について報告する。2種類の製法において、Nの位置に関してドープを行う工程での差異を反映する結果が散乱測定から得られた。また、測定では、TiOの散乱を軽減するためのコントラスト変調を行っており、TiOの散乱が弱められる条件において相対的にドープ窒素の散乱の寄与が大きくなる傾向が得られた。
渡部 雅; 森本 恭一; 加藤 正人; 小無 健司*; 有田 裕二*; 渡辺 博道*; 菱沼 行男*
no journal, ,
本研究では、金属の高温物性値の測定のために開発されたパルス通電加熱法による物性測定技術をもとに溶融酸化物燃料の物性測定技術を開発する。新たに開発したパルス通電加熱装置を用いてジルコニア加熱試験を実施すると共に、有限要素法による温度解析を行い、本手法で試料の熱物性値が測定可能か検討した。
中村 龍也; 藤 健太郎; 戸邊 雅弘; 菱沼 行男*; 細谷 孝明; 坂佐井 馨
no journal, ,
J-PARC MLF中性子基盤セクションではMLFに設置された中性子回折実験装置の高度化に資するため位置敏感型のシンチレータ検出器を開発している。我々はこれまで、BL03(iBIX)用の0.5mmピクセル高分解能検出器、BL19(TAKUMI)用の3mmピクセル1次元ISIS型検出器、BL18(SENJU)用の4mmピクセル大面積検出器のシンチレータ検出器を開発してきた。これらはいずれも実機として装置に装填され今日でも利用されている。なかでもBL03とBL18用の検出器で採用したシンチレータと波長シフトファイバを用いた2次元検出器は、装置からの要求に合わせてピクセルサイズ等の検出器仕様を柔軟に変更できる利点があり、現在はこの技術をベースとして様々な特徴をもつ2次元シンチレータ中性子検出器の開発を進めているところである。本発表では、この技術を基にSENJU用として開発を進めている奥行き17cmの薄型・軽量・コンパクトな2次元検出器、51.2
51.2cmの中性子有感領域をもつ大面積2次元検出器を紹介する。
中村 龍也; 藤 健太郎; 鬼柳 亮嗣; 大原 高志; 細谷 孝明; 戸邊 雅弘; 菱沼 行男*; 海老根 守澄; 坂佐井 馨
no journal, ,
J-PARC物質・生命科学実験施設に設置されたSENJU中性子回折計用の検出器の高度化を進めている。高度化計画には、(1)追加用薄型検出器、(2)交換用高効率検出器、(3)真空散乱装置下の大面積検出器、(4)バンク設置用大面積検出器、が含まれ、そのうち(1)、(2)ではオリジナル検出器と比較して、効率を1.5倍、厚さを50-60%に改善し、それぞれ4台、6台を製作し実機として装置装填した。(3)に関しては、オリジナル検出器の4倍の有感面積(51512mm)をもつ検出器を開発し、波長シフトファイバーの両端から発光を読み出す工夫を施すこと計数均一性5-9%の良好な性能を確保している。発表ではこれらの検出器の高度化計画や現状について報告する。
木村 明博; 谷本 政隆; 石田 卓也; 土谷 邦彦
長谷川 良雄*; 菱沼 行男*; 栗原 克宜*; 鈴木 将*
【課題】塩素を含むPZCに代わる、塩素フリーの無機高分子系吸着剤及びその製造方法を提供すること。 【解決手段】以下の化学式(A)、(B)及び(C)を含み、これらの繰り返し単位から成る骨格構造を有し、Mが4価の金属、例えばチタンであり、Xが例えば1個から6個までの炭素原子を有するアルコキシ基又は有機配位子のいずれかである99Mo-99mTcジェネレータ用の無機高分子系モリブデン吸着剤。
谷本 政隆; 木村 明博; 西方 香緒里; 土谷 邦彦
長谷川 良雄*; 菱沼 行男*; 新関 智丈*; 鈴木 将*; 永山 紗智子*; 吉永 英雄*; 掛井 貞紀*
【課題】モリブデンの効率的な回収を低コストで行うためのモリブデンのサイクルシステム及び該サイクルシステムに使用されるモリブデン吸着剤の再生方法を提供する。 【解決手段】本発明は、モリブデン99を含有するモリブデン又は三酸化モリブデンを溶解してモリブデン吸着剤に吸着する工程、前記のモリブデン吸着剤から成るジェネレータからテクネチウム99Mを抽出した後の使用済みモリブデン吸着剤に存在するモリブデンを脱着する工程、前記モリブデン脱着後のモリブデン吸着剤にモリブデン99含有のモリブデンを再吸着する工程、及び前記の脱着工程によって回収される三酸化モリブデンを再利用する工程を含むモリブデンのサイクルシステムであり、前記の再吸着工程で使用されるモリブデン脱着後の再生モリブデン吸着剤は、水中等で保存され、繰返し単位の構造中にOH基を少なくとも1つ有することを特徴とする。
