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報告書

MA回収プロセスにおける物質移動係数評価試験; 単一液滴法を用いた評価

坂本 淳志; 木部 智*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 松村 達郎

JAEA-Research 2021-003, 30 Pages, 2021/06

JAEA-Research-2021-003.pdf:1.81MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)では、使用済核燃料溶解液中からマイナーアクチノイド(以下、「MA」という)を回収するプロセスの一つとして、SELECTプロセスの適用が検討されている。SELECTプロセスでは従来から用いられてきたリン(P)系の抽出剤ではなく、炭素(C),水素(H),酸素(O),窒素(N)といった非リン系のみで構成される新たな抽出剤を開発し、その適用検討を進めているところである。その中でMA・ランタノイド(以下、「Ln」という)を一括回収するための抽出剤として$$N,N,N',N'$$-tetradodecyldiglycolamide(テトラドデシルジグリコールアミド(以下、「TDdDGA」という))、MA/Lnを相互分離するための抽出剤として$$N,N,N',N',N",N"$$-hexaoctylnitrilotriacetamide(ヘキサオクチルNTAアミド(以下、「HONTA」という))、Am/Cmを相互分離するための抽出剤としてAlkyl diamide amine(アルキルジアミドアミン(ADAAM))を用いたフローシートの構築を進めている。本試験では、SELECTプロセスにおいてラフィネート中からMA及びLnを回収するためのTDdDGA及びHONTAを対象に、フローシートを構築する上で必要となる物質移動係数の取得を単一液滴法により進めた。単一液滴法により物質移動係数を評価するに当たっては、あらかじめ装置の形状変更等の改良を重ねた上で試験的な評価を実施し、既報値と同様な物質移動係数値が得られることを確認した。また、取得したTDdDGAの物質移動係数を用いることで、これまでにmixer-settlers(ミキサセトラ(MS))やcentrifugal contactors(遠心抽出器(CC))を用いて実施してきた連続多段試験結果の妥当性についても評価することがdできた。さらに、HONTAに関しても評価を行い、10$$^{-6}$$m/s以下の低い物質移動係数を有することが明らかとなった。

報告書

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験,2; 改良型MA回収フローシートを対象とした評価

木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Research 2016-024, 40 Pages, 2017/02

JAEA-Research-2016-024.pdf:6.73MB

高レベル廃液からマイナーアクチノイド(以下、MAという)を回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験ではこれまでのフローシートにおける沈殿物の生成等の課題に対して抽出溶媒へのアルコール添加等の改良を加えたフローシートを対象に、遠心抽出器を用いた際の抽出・逆抽出挙動を評価し、先に実施されているミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて比較・評価した。本試験を通して、異相混入やオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと類似の挙動を示す希土類元素では、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。これは主に遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。

報告書

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験

木部 智; 藤咲 和彦*; 安倍 弘; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Research 2015-021, 40 Pages, 2016/02

JAEA-Research-2015-021.pdf:2.3MB

PUREXプロセスの抽出ラフィネートからMAを回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。これまでに、小型ミキサセトラを用いたMA回収試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価しているが、油水間の不十分な相分離に起因するものと考えられる各元素の回収率の低下等の問題が確認されている。そのため本試験では次世代センターと基礎工センターの連携の下、油水間の相分離性に優れる遠心抽出器を用いて、模擬ラフィネートを対象とした向流多段抽出/逆抽出試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価するとともに、ミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて、比較・検討した。本試験を通して、エントレイメントやオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと同様の挙動を示す希土類元素では、ミキサセトラを用いた際と同等の抽出挙動が得られ、相分離性の違いにもとづく影響は認められなかった。逆抽出効率は若干低下する傾向が認められたが、これは遠心抽出器特有の二相混合時間の短縮が一因として示唆される。

報告書

再処理溶液中における各種金属材料の耐食性

武田 誠一郎; 小泉 務; 永井 崇之; 竹内 正行; 加藤 利弘*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*

JNC TN8400 2002-007, 135 Pages, 2001/12

JNC-TN8400-2002-007.pdf:9.39MB

供用中における材料の寿命延長を目的として、使用済核燃料再処理用装置材料の耐食性について調査した。本内容では特に、腐食環境因子である再処理溶液の腐食活性を焦点として調査が進められた。まず、純硝酸系を対象として、R-SUS304ULC、R-SUS310Nb、Ti、Ti-5Ta、Zrに代表される装置材料の基本的な腐食挙動を調査した。その結果をふまえて、実際の再処理溶液を用いた腐食評価を実施した。試験結果の要約を以下に示す。(1)腐食に対するウラン、プルトニウムの影響に関して、高次のプルトニウムはステンレス鋼の腐食を促進することが分かり、ウランに関して腐食への影響はなかった。プルトニウムが腐食を促進する要因は腐食電位が貴側に移行することによる過不働態溶解であると考えられる。さらに、この腐食電位の移行はPuの還元反応に基づく材料表面上のカソード電流の増加が作用しているものと考えられる。(2)FP元素に関しては、高濃度のルテニウムがステンレス鋼の腐食を加速させる。他のFP元素について、腐食への影響は認められなかった。硝酸中へのルテニウムの添加によってステンレス鋼の腐食電位は貴側に移行する傾向を示しており、添加によってステンレス鋼の腐食電位は貴側に移行する傾向を示しており、この傾向はルテニウムによる材料表面でのカソード反応の促進が影響しているものと考えられる。(3)Ti、Ti-5Ta、Zrはプルトニウムおよびルテニウムの存在に関係なく、良好な耐食性を示した。特に、Ti、Ti-5Taは逆にそれら元素の共存によって、耐食性の向上が認められた。この点については、酸化剤として作用するプルトニウムおよびルテニウムによって、材料表面における酸化皮膜の化学的安定性が改善されるためと考えられる。(4)使用済核燃料溶解液中におけるステンレス鋼の腐食速度は純硝酸中よりも大きく、Ti、Ti-5Taは逆に純硝酸中の腐食速度が大きい。Zrについては、純硝酸、使用済核燃料溶解液間の腐食速度の違いは認められず、優れた耐食性を示した。(5)ステンレス鋼の腐食速度は$$gamma$$線によってわずかながら増加した。この理由は、$$gamma$$線によって反応抵抗が小さくなり、材料表面上の不働態保持電流が大きくなるためである。

報告書

Ti-5%Ta製及びZr製酸回収蒸発缶の耐久性評価; 酸回収蒸発缶小型モックアップ試験設備による長期耐久性実証試験の総括

竹内 正行; 藤咲 和彦*; 根本 健志*; 小泉 務; 小山 智造

JNC TN8410 2001-013, 255 Pages, 2001/05

JNC-TN8410-2001-013.pdf:24.24MB

本耐久試験は東海再処理工場の当時のステンレス鋼製酸回収蒸発缶を非鉄材料のTi-5TaまたはZrに材質変更する計画の一環として進められた。この結果、Ti-5Ta製およびZr製酸回収蒸発缶小型モックアップ試験設備(処理能力:東海再処理工場の酸回収蒸発缶の1/27)の設計・製作、さらに本装置による運転試験を通して、Ti-5Ta製およびZr各材料がステンレス鋼に代わる新材料として、酸回収蒸発缶の製作性や機器性能の面で問題のないことが実証された。また、それまでのステンレス鋼製酸回収蒸発缶の大きな課題であった長期耐食性についても、コールド環境での評価であるものの、製作したTi-5Ta製およびZr製酸回収蒸発缶小型モックアップ試験設備がこれまでのステンレス鋼製酸回収蒸発缶の最大処理実績(約13,000時間)をはるかに凌ぎ、最終的には累積40,000時間に及ぶ両蒸発缶の長期耐久性が実証された。この運転期間中、大きな設備の異常や故障等は特に認められず、安定した運転を継続してきた。また、長期運転試験後の評価結果から、材料強度の問題を含めて両蒸発缶は健全な状態を維持していた。さらに東海再処理工場におけるステンレス鋼製酸回収蒸発缶の腐食故障の要因となった粒界腐食についても、Ti-5Ta製およびZr製酸回収蒸発缶全体を通じて観察されなかった。両蒸発缶の腐食量については、Ti-5Ta製蒸発缶の気相部においてわずかながら経時的な減肉傾向が認められたが、他の部位およびZr製蒸発缶では有意な減肉は認められず、全体的に腐食速度は両蒸発缶ともに0.1mm/y以下であり、優れた耐食性を示した。運転期間中、両構造材料は不働態を維持し、缶内に設置したテストピースの結果から、応力腐食割れの感受性も認められなかった。さらに、Ti-5Ta製蒸発缶で認められた気相部の減肉傾向から、統計解析法を用いてTi-5Ta製蒸発缶の装置寿命(腐食代1mm)を評価した結果、最低約55,000時間と見積もられた。以上の結果から、酸回収蒸発缶の装置材料としてTi-5TaおよびZrが適用可能であることが示されるとともに、特に長期耐食性の観点からは両材料ともに実績のあるステンレス鋼よりもはるかに優れていることが実証された。

報告書

装置肉厚の連続モニタリング技術の開発

藤咲 和彦*; 石橋 祐三; 武田 誠一郎; 竹内 正行; 大橋 和夫*

PNC TN8410 98-115, 50 Pages, 1998/09

PNC-TN8410-98-115.pdf:1.48MB

再処理用機器の構造材料であるステンレス鋼およびバルブメタルの微量な減肉を機器の運転中に連続的に測定する、連続モニタリング技術の開発の一環として、超音波パルス法を測定原理とする水ジェット型および高温型連続モニタリング技術について、連続肉厚モニタリング技術としての適用性を評価した。評価の結果、水ジェット型連続モニタリング技術の測定誤差は$$pm$$0.01mm程度であり、約1800時間の測定が可能であった。しかし、水ジェットの連続供給に起因した測定部の温度低下による腐食環境の緩和や、実環境への採用に際し、受槽の取り付けや廃液発生を伴うといった問題があり、連続モニタリング技術として適用するにはいまだ解決すべき課題が多く残されている。一方、高温型連続モニタリング技術は$$pm$$0.01mm以下の測定誤差により、直線性に優れたデータが取得できることおよび探触子保持用治具を準備することでさまざまな測定部に対応できることなどから、実環境への適用性が高い技術と判断される。今後、高温型連続モニタリング技術の実用化を図っていくには、探触子の接触状態の長期安定性が求められ、探触子保持用治具の改良や測定器の機能向上が必要となる。さらに、モニタリングデータの検証、探触子の寿命評価、耐放性などモニタリングシステムに求められる機能および性能を明確にし、連続モニタリングシステムの構築を図る必要がある。

報告書

異材簡管継手の長期信頼性評価,1; フィールド試験体の中間検査結果

竹内 正行; 永井 崇之; 石橋 祐三; 武田 誠一郎; 根本 健志*; 藤咲 和彦*; 大橋 和夫*

PNC TN8410 98-116, 147 Pages, 1998/08

PNC-TN8410-98-116.pdf:8.42MB

(1)目的熱間圧延法、HIP法,爆接法により製作した管継手を酸回収蒸発缶小型モックアップ試験設備へ装着し、長期信頼性の評価を行う。(2)方法酸回収蒸発缶小型モックアップ試験設備のプロセス系(硝酸凝縮液、濃縮液、供給液ライン)とユーティリティ系(計装用圧空、加熱用蒸気、冷却水ライン)に、管継手試験体を装着し耐久性試験を行い、中間検査として、耐圧試験、染色浸透探傷試験、外観観察、破壊検査を行った。(3)結果【1】熱間圧延管継手については、プロセス系の濃縮液および供給液ライン、ユーティリティ系の計装用空気、加熱用蒸気、冷却水ラインに装着した試験体は、約21,000時間の耐久性試験を行っても健全な状態を維持していた。しかし、プロセス系の硝酸凝縮ラインに装着した試験体は、耐圧試験において漏れが認められた。【2】HIP管継手については、プロセス系の濃縮液および供給液ライン、ユーティリティ系の計装用空気、加熱用蒸気、冷却水ラインに装着した試験体は、約18,000時間の耐久性試験を行っても健全な状態を維持していた。しかし、プロセス系の硝酸凝縮液ラインに装着した試験体は、耐圧試験中に破断が認められた。【3】爆接管継手については、すべての装着位置において漏れおよび破断等は認められなかった。しかし、プロセス系の硝酸凝縮液ラインに装着した試験体は、ステンレス鋼側に肌荒れが認められた。以上、中間検査の結果から、再処理プロセスへ適用する場合、ユーティリティ系(計装用空気、加熱用蒸気、冷却水ライン)は、十分適用が可能と考えられる。プロセス系では、硝酸凝縮液のようにステンレス鋼にとって厳しい試験環境では、適用が困難と考えられる。しかし、濃縮液および供給液の温度の低い環境であれば、適用可能と考えられる。

報告書

Ti-Nb合金の試作

竹内 正行; 大橋 和夫; 藤咲 和彦*; 石橋 祐三; 武田 誠一郎

PNC TN8410 98-060, 74 Pages, 1998/03

PNC-TN8410-98-060.pdf:4.25MB

(目的)本件は、Tiより耐食性に優れ、かつTi-5Ta、Zr等よりも装置の製作コストが安価な材料を創製することを目的として実施した。(方法)機器材料開発室で行なった耐食性Ti系合金の試作結果に基づき、Tiの耐食性を向上させる元素としてNbを選定した。そしてNbの添加量を変化させたTi-Nb合金を4種類(Ti-3Nb,Ti-5Nb,Ti-10Nb,Ti-20Nb)試作した。試作した合金について機械的強度、熱間加工性、耐食性に関する評価を行なった。(結果)評価結果を以下に示す。(1)いずれのTi-Nb合金も、目標通りの組成に溶製できた。(2)TiにNbを添加することにより機械的強度は強化され、Nb量とともに強化の度合いは高くなる。なお、いずれの合金についても熱間加工性は良好であるといえる。(3)Ti-3NbおよびTi-5Nbの室温での曲げ加工性は良好であった。Ti-10Nbでは1枚は良好な結果であったが、1枚について部分的に肌荒れが観察された。なお、Ti-20Nbはまったく変形せずに破断した。(4)酸回収蒸発缶模擬液中において、Ti-Nb合金の腐食速度はNb添加量とともに低下し、いずれの合金についてもTiより優れた耐食性を示した。Ti-Nb合金の腐食形態は、いずれも全面腐食であった。(5)Ti-Nb合金の優れた耐食性は、表面に生成するTiO2皮膜に起因している。NbはNb2O5として材料表面に濃縮し、TiO2皮膜の保護性を向上させると考えられる。(結論)今回試作した4種類のTi-Nb合金のなかでは、Ti-10NbがTi-5Taより安価で、高い耐食性と良好な加工性を兼ね備えた合金であるといえる。より最適なNb量の決定に際しては、10wt%Nbを中心としてNb量をパラメータとしたTi-Nb合金を試作し、各種評価を実施する必要がある。また、機器材料としたときに要求される溶接性についての検討も必要である。

口頭

遠心抽出器システム試験,5; 内部循環型遠心抽出器によるソルトフリー洗浄とアルカリ洗浄の性能比較

竹内 正行; 小野瀬 努*; 藤咲 和彦*; 荒井 陽一; 鷲谷 忠博; 北嶋 卓史; 小泉 務

no journal, , 

溶媒洗浄工程への適用を検討している内部循環型遠心抽出器では、溶媒の処理が進むとともに、循環する洗浄剤のpHが低下し、洗浄性能が低下する傾向を示した。本報告では、溶媒洗浄の要求性能評価の一環として、東海再処理工場で実績を有するアルカリ試薬を用いて、遠心抽出器システムによる溶媒洗浄試験を実施し、内部循環型遠心抽出器の適用条件下でのソルトフリー試薬とアルカリ試薬による溶媒洗浄性能を比較検討した。

口頭

磁気軸受型遠心抽出器の開発,4; 磁気軸受駆動部への$$gamma$$線照射試験

荒井 陽一; 藤咲 和彦*; 小泉 聡*; 竹内 正行; 鷲谷 忠博; 北嶋 卓史; 小泉 務

no journal, , 

核燃料再処理用遠心抽出器の長期信頼性を確保するうえで、駆動部の耐久性向上が技術課題の一つである。この耐久性を大幅に向上する技術として、駆動部に磁気軸受を適用した改良型遠心抽出器の開発を進めている。これまでに、実環境への適用を考慮したうえで機器の試作を行い、制御性及び環境因子による影響について評価を行っており、本試験では、再処理実環境への適用に必須となる、磁気軸受制御系に与える放射線の影響を調査するために照射試験を行った。照射対象は磁気軸受部をおもに構成する電磁石,センサ,ステータであり、$$^{60}$$Co線源により抽出器中心部の集積線量:2.58$$times$$10$$^{4}$$C/kg(10$$^{8}$$R)の条件で照射試験を行った。その結果、電線被覆材や接着シール材について損傷が認められたものの、磁気制御の主要部であるセンサコアを含めたほかの部位について照射による影響は認められなかった。

口頭

遠心抽出器システム試験,6; フラッシュアウト試験

荒井 陽一; 荻野 英樹; 小野瀬 努*; 小泉 聡*; 藤咲 和彦*; 横山 義友*

no journal, , 

再処理工程で使用される抽出器は処理運転後シャットダウン運転として、通常アクティブフラッシュアウト,ウランフラッシュアウト運転及び溶媒フラッシュアウト運転の一連の操作を実施する。そのため、遠心抽出器においてもフラッシュアウト運転手順を確立しておくことは重要である。本試験では、遠心抽出器システム試験装置(ACT)を用い、逆抽出工程を対象とした工学規模試験を行った。ウランフラッシュアウト試験についてはウラン濃度が0g/Lとなるまでの運転データを取得し、溶媒フラッシュアウト試験については抽出器内溶媒の排出が完了するまでの運転データについて取得を行った。

口頭

磁気軸受型遠心抽出器の開発,5; 5000時間運転結果

荻野 英樹; 岡村 信生; 加瀬 健; 中島 靖雄; 藤咲 和彦*

no journal, , 

原子力機構では、転がり軸受を用いる従来の遠心抽出器に比べ、装置寿命の飛躍的向上が期待できる磁気軸受型遠心抽出器の開発を進めている。実機への適用を図るうえで、長時間の連続運転における安定性,運転挙動,耐久性等に関するデータを取得しておくことが重要である。そのため、5000時間の連続運転を実施し、磁気軸受型遠心抽出器の耐久性を評価した。

口頭

磁気軸受型遠心抽出器の開発,6; 磁気軸受型遠心抽出器の耐久性評価試験

荒井 陽一; 藤咲 和彦*; 小泉 聡*; 荻野 英樹; 平野 弘康

no journal, , 

原子力機構では「高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCT)」の一環として、装置寿命の飛躍的向上が期待できる磁気軸受型遠心抽出器の開発を進めてきているが、磁気軸受は非接触であるため、停止原因,寿命等を予想するのが非常に難しい。そのため、これまでに約5000時間の連続運転試験,放射線等の環境因子の影響試験を実施し、停止原因等を調査してきた。本試験では、運転及び停止状況から停止時期を推測するためのモニタリングデータ,耐久性を向上させる改良点等を取得することを目的に、実機に近い運転した状態での$$gamma$$線照射試験を実施するとともに、さらに運転時間を累積した長期連続運転を実施した。

口頭

磁気軸受型遠心抽出器の開発,7; $$gamma$$線照射環境下での稼働試験

坂本 淳志; 荻野 英樹; 藤咲 和彦*; 小泉 聡*; 平野 弘康

no journal, , 

「高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCT)」の一環として、遠心抽出器の寿命を飛躍的に向上させるために磁気軸受型装置を開発している。磁気軸受は機械的な接触による劣化は生じないので、耐久性に関し放射線による装置への影響が最も重要である。これまでに部品照射試験を行い基本的な設計を固め、抽出器を照射する試験を実施した。10年相当の照射における耐久性(2.6$$times$$10$$^5$$C/kg)を目標に掲げたが、5年に満たない照射線量で起動不可能となった。この成果を踏まえ、制御方法の変更や電気配線の被覆等の改良を行い、改めて稼働試験を実施し、結果として10年相当の照射を受けての連続稼動を達成した。

口頭

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験

木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

no journal, , 

PUREXプロセスの抽出ラフィネートからMAを回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験では、油水間の相分離性に優れる遠心抽出器を用いて、模擬ラフィネートを対象とした向流多段抽出/逆抽出試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価するとともに、ミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて、比較・検討した。試験を通して、エントレイメントやオーバーフロー等の異常は認められなかった。MAと同様の挙動を示す希土類元素については、ミキサセトラを用いた試験と比較して、同等の抽出挙動が得られるとともに、逆抽出効率の向上が確認された。逆抽出効率の向上は、遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定され、本系における遠心抽出器の適用の有効性が示された。

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