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論文

($$n,gamma$$)法で得られる$$^{99}$$Moからの高濃度$$^{rm 99m}$$Tc溶液の大量製造技術の評価; $$^{rm 99m}$$Tcの代わりに非放射性Reを用いた基礎的検討

棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 山林 尚道*; 竹内 宣博*; 土谷 邦彦; 木村 明博; 鈴木 善貴; 石田 卓也; et al.

Radioisotopes, 65(5), p.237 - 245, 2016/05

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.65.237

$$^{98}$$Mo($$n,gamma$$)$$^{99}$$Mo反応で生成する$$^{99}$$Moから高放射能濃度の$$^{rm 99m}$$Tc溶液を得る方法として、$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcのアルカリ溶液からの$$^{rm 99m}$$TcのMEKによる溶媒抽出、塩基性アルミナカラムによる精製、酸性アルミナカラムによる吸着、溶離により$$^{99}$$Tc溶液を製品とする方法を提案した。本研究では、その基礎的検討として、$$^{rm 99m}$$Tcの放射能として2.5$$sim$$36.7TBqに相当する量の非放射性Reを代替元素として用い、Reの酸性アルミナカラムへの吸着およびその溶離特性について調べた。その結果、本試験条件のRe量において、短時間の操作時間で高い回収率を示し、JMTRで生成する15TBq規模での高濃度$$^{rm 99m}$$Tcの製造でも、酸性アルミナカラムは十分適用可能であることが明らかになった。

論文

原子炉を用いた$$^{177}$$Luおよび$$^{186}$$Re, $$^{188}$$Reの大量製造法の開発

橋本 和幸; 藤崎 三郎*

放射線と産業, (136), p.17 - 21, 2014/06

http://ci.nii.ac.jp/naid/40020125230

RIを用いたがん治療薬の開発研究を効率よく実施するためには、半減期が数日程度であるために輸入が難しい当該RIを、国内において大量に製造する技術の開発が不可欠である。本稿では、がん細胞への致死効果を持つ$$beta$$線を放出し、かつ核医学イメージングに適した$$gamma$$線を同時に放出するなど優れた特性を持つ$$^{177}$$Luおよび$$^{186}$$Re, $$^{188}$$Reの研究用原子炉を用いた大量製造技術の開発について、文部科学省原子力基礎基盤戦略イニシアティブ(平成20$$sim$$22年度)のもとで日本原子力研究開発機構と千代田テクノルが共同で実施した内容を簡単に紹介する。

論文

Development of $$^{rm 99m}$$Tc production from (n, $$gamma$$) $$^{99}$$Mo

棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 木村 明博; 西方 香緒里; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 山本 朝樹*; 河内 幸正*; 土谷 邦彦; et al.

Proceedings of 5th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-5) (Internet), 9 Pages, 2012/10

http://www.murr.missouri.edu/ismtr/papercall/Papers/Chiyoda%20Technol/Tanase_M=PAPER_Dev%20of%20Tc99m%20Prod%20from%20n-g%20Mo99.pdf

医療用診断薬として使用される$$^{rm 99m}$$Tcは、$$^{99}$$Moから製造される。JMTR再稼働後の産業利用拡大の一環として、(n,$$gamma$$) $$^{99}$$Moからの$$^{rm 99m}$$Tcの抽出法に関する技術開発を行っている。本研究では、開発した$$^{rm 99m}$$Tcの抽出法の実規模への適用性を評価するためのコールド試験を行った。本試験では、Tcの同族であるReを用いて、メチルエチルケトン(MEK)を用いたMo溶液からのミルキング回数によるRe回収への影響を調査した。各ミルキングで得られた溶液中のRe回収率及び不純物量(Mo, MEK)をICP及びHPLCで測定した。その結果、各溶液中のRe回収率はすべて95%以上で、不純物量もそれぞれ基準値以下であることを確認した。本成果により、$$^{rm 99m}$$Tcの抽出法が実規模に適用可能である見通しが得られた。

論文

Successful labeling of $$^{rm 99m}$$Tc-MDP using $$^{rm 99m}$$Tc separated from $$^{99}$$Mo produced by $$^{100}$$Mo($textit{n}$,2$textit{n}$)$$^{99}$$Mo

永井 泰樹; 初川 雄一; 金 政浩; 橋本 和幸; 本石 章司; 今野 力; 落合 謙太郎; 高倉 耕祐; 佐藤 裕一*; 河内 幸正*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 80(8), p.083201_1 - 083201_4, 2011/08

https://doi.org/10.1143/JPSJ.80.083201
 被引用回数：15 パーセンタイル：65.33(Physics, Multidisciplinary)

加速器で生成される中性子を酸化モリブデン100に照射して、$$^{100}$$Mo($textit{n}$,2$textit{n}$)$$^{99}$$Mo反応で生成した$$^{99}$$Moから放射性の不純物を除去して$$^{rm 99m}$$Tcを分離抽出すること、そして、$$^{rm 99m}$$Tc-MDP標識化合物を合成することに、世界で初めて成功した。親核の$$^{99}$$Moは、原子力機構の核融合中性子源施設で、トリチウムに重陽子を照射して得られる14MeVの中性子を用いて、$$^{100}$$Mo($textit{n}$,2$textit{n}$)$$^{99}$$Mo反応で生成した。そして、$$^{rm 99m}$$Tcは、昇華法で$$^{99}$$Moから分離抽出し、その放射核純度は、99.99%以上であることを、$$gamma$$分光で確認した。また、$$^{rm 99m}$$Tc-MDP標識率は、99%以上であることを、薄膜クロマト法で確かめた。これらの値は、米国薬局方が高濃縮ウランの核分裂反応で生成される$$^{99}$$Moに対する要請値を超えるものである。そのため、本方法で生成する$$^{99}$$Moは、核分裂法の代替えとして有効であり、我が国の安定かつ信頼性の高い$$^{99}$$Mo供給に寄与するであろう。

報告書

乾式昇華型$$^{99m}$$Tcマスター・ミルカーの予備的検討; PZCを用いた湿式法との比較

石塚 悦男; 山林 尚道*; 棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 佐藤 典仁*; 堀 直彦; Awaludin, R.*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Mutalib, A.*

JAEA-Technology 2011-019, 18 Pages, 2011/06

JAEA-Technology-2011-019.pdf:2.61MB

JMTRを利用した$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造に関する開発の一環として、乾式昇華法をマスター・ミルカーに応用するための予備的検討を実施した。検討にあたっては、乾式昇華法とPZCからの溶離液をベースとした湿式法の装置をそれぞれ試作して試験を行い、マスター・ミルカーへの適応性について比較した。この結果、乾式昇華法は三酸化モリブデンがグラムオーダーであれば$$^{99m}$$Tc回収率が約80%、処理時間が約1.5時間であり、湿式法と同等の値が得られた。乾式昇華法が湿式法より優れている点としては、操作が容易であること、使用済MoO$$_{3}$$の再利用が容易であることが挙げられる。また、逆に不利な点としては、三酸化モリブデン取扱量の増加とともに$$^{99m}$$Tc回収率が低下することが挙げられる。

論文

$$^{99}$$Mo production plan from $$^{98}$$Mo by (n,$$gamma$$) reaction in JMTR

出雲 寛互; 木村 明博; 堀 直彦; 土谷 邦彦; 石原 正博; 棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*

Proceedings of 1st Asian Symposium on Material Testing Reactors (ASMTR 2011), p.77 - 82, 2011/02

産業利用の拡大のため、JMTRでは(n,$$gamma$$)中性子捕獲法による医療用診断薬$$^{rm 99m}$$Tcの親核種である$$^{99}$$Moの製造を検討している。本方法は、核分裂法に比べコストが低く、廃棄物が少なく、取扱いが比較的簡単などのメリットがある。しかしながら、$$^{99}$$Moから抽出される$$^{99m}$$Tc溶液の放射能濃度が、核分裂法に比して低いという課題がある。本発表においては、メチルエチルケトン(MEK)を用いて$$^{rm 99m}$$Tcを溶媒抽出,蒸発し、生理食塩水に溶解させることによって、$$^{rm 99m}$$Tcの濃度を高めることが可能であることを述べる。

報告書

Development of $$^{rm 99m}$$Tc extraction techniques from $$^{99}$$Mo by (n,$$gamma$$) reaction

木村 明博; 堀 直彦; 土谷 邦彦; 石原 正博; 山林 尚道*; 棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 佐藤 裕一*

JAEA-Review 2010-053, 23 Pages, 2010/11

JAEA-Review-2010-053.pdf:2.52MB

JMTR再稼動後の産業利用拡大の一環として、放射性医薬品の原料となる$$^{rm 99m}$$Tcの親核種である$$^{99}$$Mo製造技術開発を行っている。$$^{99}$$Mo製造方法として、少ない放射性廃棄物及び簡便な製造工程の観点から(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造方法が提案されている。本報告書は、JMTRにおける$$^{99}$$Mo製造方法の基本的検討として、MoO$$_{3}$$ペレットの製造技術開発及び溶媒抽出法による$$^{rm 99m}$$Tcの濃縮技術開発についてまとめたものである。その結果、SPSにより高密度(95%T.D.以上)を有するMoO$$_{3}$$ペレットの製造が可能であることを明らかにした。また、メチルエチルケトン(MEK)を用いた$$^{rm 99m}$$Tc溶液の濃縮が可能であり、理論濃縮度の80%以上の効率で濃縮できる装置の開発に見通しが得られた。

口頭

JMTRの改修・再稼動に向けた取組み,10; 魅力的な照射試験のための技術開発,4; (n,$$gamma$$)法により製造した$$^{99}$$Moからの$$^{99m}$$Tcの抽出

木村 明博; 堀 直彦; 土谷 邦彦; 石原 正博; 棚瀬 正和*; 山林 尚道*; 藤崎 三郎*; 佐藤 裕一*

no journal, , 

特願 2009-264740   公報

JMTRでは再稼動後の産業利用の拡大として、放射性医薬品の原料となる$$^{99m}$$Tc(半減期6.01時間)の親核種である$$^{99}$$Mo(半減期65.9時間)を(n,$$gamma$$)法により製造することを検討している。しかしながら、(n,$$gamma$$)法は、(n,f)法と比較して$$^{99}$$Moの比放射能が低いため、得られる$$^{99m}$$Tcの放射能濃度も低くなってしまう欠点がある。そこで、$$^{99}$$Moから得られる$$^{99m}$$Tcの放射能濃度を高めるため、ケトン系有機溶媒であるメチルエチルケトン(MEK)を用いた$$^{99m}$$Tcの濃縮方法の開発を行った。本発表では、$$^{99m}$$Tc濃縮装置の開発及び模擬元素(Re)を用いた濃縮試験を行った。この結果、開発した装置を用いることにより$$^{99m}$$Tcの放射能濃度を20倍以上にすることが可能であることがわかった。

口頭

Development of $$^{99m}$$Tc extraction techniques from $$^{99}$$Mo by (n,$$gamma$$) reaction

木村 明博; 堀 直彦; 土谷 邦彦; 石原 正博; 山林 尚道*; 棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 佐藤 裕一*

no journal, , 

JMTR再稼動後の産業利用拡大の一環として、放射性医薬品の原料となる$$^{99m}$$Tcの親核種である$$^{99}$$Mo製造技術開発を行っている。$$^{99}$$Mo製造方法として、少ない放射性廃棄物及び簡便な製造工程の観点から、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造方法が提案されている。本発表では、JMTRにおける$$^{99}$$Mo製造方法の基本的検討として、MoO$$_{3}$$ペレットの製造技術開発及び溶媒抽出法による$$^{99m}$$Tcの濃縮技術開発を行った。その結果、SPS(Spark Plasma Sintering)法により高密度(95%T.D以上)を有するMoO$$_{3}$$ペレットの製造が可能であることを明らかにした。また、メチルエチルケトン(MEK)を用いた$$^{99m}$$Tc溶液の濃縮が可能であり、理論濃縮度の80%以上の効率で濃縮できる装置の開発に見通しが得られた。

口頭

(n,$$gamma$$)法により製造した$$^{99}$$Moからの$$^{99m}$$Tcの分離濃縮装置の開発

棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 藤崎 三郎*; 河内 幸正*; 木村 明博; 西方 香緒里; 米川 実; 石田 卓也; 加藤 佳明; et al.

no journal, , 

JMTR再稼動に向けた取り組みとして、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo-$$^{99m}$$Tc製造に関する技術開発を行っている。JMTRで製造される$$^{99}$$Moから高放射能濃度の$$^{99m}$$Tcを得るための手法として、メチルエチルケトン(MEK)による抽出・分離法とアルミナカラムによる精製・濃縮法を組合せた方法を考案した。本研究では、考案した方法の装置化を目的とした予備試験を行った。予備試験としてTcの同族体であるReを用いた抽出・分離・濃縮試験を行った。その結果、98%の回収率でRe濃縮液を得ることができた。今後、本試験結果をもとに、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc抽出・分離・濃縮装置を開発し、実証試験を行う。

特許

高濃度かつ高放射能をもつテクネチウム-99m溶液の製造方法

木村 明博; 西方 香緒里; 土谷 邦彦; 石原 正博

棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*

特願 2011-173260  公開特許公報  特許公報

【課題】これまでの時間当たりに製造される99mTc溶液の量及び濃度を格段に超え、実用に供することができる、高濃度かつ高放射能をもつ99mTc溶液を得るための製造方法を提供すること。 【解決手段】99MoO3ペレットとアルカリ溶液を撹拌して、99MoO3をアルカリ溶液に溶解させ、溶解した99Moに比較的少量のMEKを供給し、撹拌することにより、99Moから生成する 99mTcを抽出した後、99mTc含有MEK相と水相に分離させ、分離した99mTc含有MEK相を、塩基性アルミナカラムを介して精製し、次いで酸性アルミナカラムにおいて99mTc含有ケトンMEKから99mTcを酸性アルミナカラムに吸着濃縮させ、比較的少量の生理食塩水を用いて酸性アルミナカラムから溶離する。

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